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?港城大AFM: 構(gòu)建分層自旋極化納米片陣列，實(shí)現(xiàn)磁場下大電流水氧化

水電解制氫在推動(dòng)向清潔能源過渡和實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。作為水電解的速率決定反應(yīng)，析氧反應(yīng)(OER)在產(chǎn)生自旋三重態(tài)氧的同時(shí)，由于中間體的自旋翻轉(zhuǎn)，表現(xiàn)出自旋敏感性。在這方面，自旋極化催化劑可以通過在中間體和自旋定向活性中心之間產(chǎn)生鐵磁交換來促進(jìn)自旋敏感的OER。

近年來，一些基于內(nèi)在或界面自旋極化的研究已經(jīng)被報(bào)道，如高自旋離子摻雜，自旋態(tài)調(diào)制，界面鐵磁-反鐵磁(FM-AFM)耦合，以及疇壁工程等。然而，開發(fā)具有鐵磁性和金屬性耦合的自旋極化材料仍是具有挑戰(zhàn)性的，更不用說要滿足工業(yè)OER效能和長期耐久性的額外要求。因此，提出一種新的材料開發(fā)策略，對于制備出突破安培級電流密度的自旋極化電催化劑具有重要意義。

近日，香港城市大學(xué)Johnny C. Ho(何頌賢)和Chun-Yuen Wong(黃駿弦)等在磁場作用下，結(jié)合固有極化和界面自旋極化，設(shè)計(jì)了一種泡沫Ni負(fù)載的分層自旋極化(Ru-Ni)O_x納米片陣列(Ru-Ni)O_x@NF。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，(Ru-Ni)O_x@NF催化劑在堿性電解質(zhì)和0.4 T的磁場中，達(dá)到1.0 A cm^-2電流密度所需的OER過電位僅為286 mV (在沒有磁場存在的條件下過電位為353 mV)；并且，無論磁場是否存在，(Ru-Ni)O_x@NF在1.0 A cm^-2下都能夠連續(xù)穩(wěn)定電解超過200小時(shí)，性能優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的自旋OER催化劑。

原位實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，(Ru-Ni)O_x@NF催化劑對促進(jìn)OER的自旋極化效應(yīng)的敏感性可歸因于內(nèi)部和界面自旋極化策略的成功整合：一方面，由Ni摻雜引起的RuO₂結(jié)構(gòu)域內(nèi)的固有自旋極化可以提供自旋定向的Ru活性位點(diǎn)，其活性在磁場下可以得到改善；另一方面，與NiO@NF相比，互聯(lián)的納米片內(nèi)更豐富的界面進(jìn)一步放大了FM-AFM耦合輔助自旋電子轉(zhuǎn)移的效果。更重要的是，可控地操縱磁場可以通過優(yōu)化O-O耦合步驟來降低OER過程的熱力學(xué)勢壘，加速反應(yīng)的進(jìn)行。

總的來說，這項(xiàng)工作證實(shí)利用氧化物在具有獨(dú)特幾何形狀和導(dǎo)電性的泡沫金屬上原位生長過程中的相互摻雜效應(yīng)，在磁場作用下建立工業(yè)OER的分層相互摻雜結(jié)構(gòu)是可行的，同時(shí)通過摻雜誘導(dǎo)的自旋調(diào)制可以將內(nèi)部極化效應(yīng)和界面自旋極化效應(yīng)結(jié)合起來。

Hierarchical spin-polarized nanosheet array for boosting ampere-level water oxidation under magnetic field. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202420810

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