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唯一通訊！五個(gè)單詞！他，211學(xué)術(shù)副校長(zhǎng)/「國(guó)家杰青」，2025年第2篇Angew！

成果展示

碘化亞銅（CuI）團(tuán)簇由于具有高發(fā)光效率、大斯托克斯位移和可調(diào)的發(fā)光壽命等優(yōu)越的光物理性質(zhì)，受到了廣泛的關(guān)注?；诖?，鄭州大學(xué)臧雙全教授、司玉冰副教授和李愷博士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種CuI團(tuán)簇（Cu₂I₂-CH₃CN），該團(tuán)簇具有獨(dú)特的余輝發(fā)射、超高量子產(chǎn)率（固態(tài)為90.1%）和聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）行為。同時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)Cu₂I₂-CH₃CN中熱激活延遲熒光（TADF）和長(zhǎng)壽命磷光同時(shí)發(fā)生。Cu₂I₂-CH₃CN具有獨(dú)特的光致發(fā)光特性，這是由于其大的自旋軌道耦合（SOC）和長(zhǎng)期的剛性。Cu₂I₂-CH₃CN的高量子效率、TADF特性和重原子組成賦予其優(yōu)異的X射線激發(fā)發(fā)光（XEL）性能，使其成為一種很有前途的X射線閃爍體。此外，作者還成功制備了Cu₂I₂-CH₃CN柔性閃爍屏，用于空間分辨率為23.6 LP mm^-1的X射線成像。

相關(guān)工作以《Angewandte Chemie International Edition》為題發(fā)表在2025年2月12日《Angewandte Chemie International Edition》上。

值得注意的是，在2025年1月9日，臧雙全教授團(tuán)隊(duì)在《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表了題為《Amino-Acid-Induced Circularly Polarized Luminescence of Octahedral Lanthanide Cage》的文章！

其他報(bào)道：

臧雙全，鄭州大學(xué)學(xué)術(shù)副校長(zhǎng)，國(guó)家杰出青年基金獲得者、全球高被引科學(xué)家、中原學(xué)者、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士、河南省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)獲得者、享受國(guó)務(wù)院政府特殊津貼。主持包括國(guó)家杰出青年基金項(xiàng)目、國(guó)家基金委重大研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目等多項(xiàng)重要科研項(xiàng)目。

研究領(lǐng)域?yàn)閳F(tuán)簇化學(xué)、金屬有機(jī)框架、發(fā)光材料、能源催化，在Nat.

Chem.、Sci. Adv.、Nat. Commun.、Natl. Sci. Rev.、J. Am. Chem. Soc、 Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等權(quán)威化學(xué)類期刊發(fā)表SCI論文300余篇。擔(dān)任Wiley出版社《Aggregate》期刊副主編、《中國(guó)化學(xué)快報(bào)》副主編、《Sci China Chem》期刊編委、ACS出版社《Crystal Growth & Design》期刊編委、《無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào)》編委。

課題組主頁(yè)：https://www.x-mol.com/groups/zang-shuangquan-lab.

圖文解讀

作者首次報(bào)道了具有余輝特性的原子精確碘化亞銅（CuI）簇，即[Cu₂I₂(Cz-Py)₂(PPh₃)₂]·2CH₃CN（Cu₂I₂-CH₃CN）。多轉(zhuǎn)子結(jié)構(gòu)使Cu₂I₂-CH₃CN具有典型的聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）特性和超高的發(fā)光效率，量子產(chǎn)率（QY）達(dá)到90.1%。Cu₂I₂-CH₃CN的大自旋軌道耦合（SOC）導(dǎo)致了高效的磷光發(fā)射，產(chǎn)生了顯著的余輝。在溶劑熱條件下，將9-（吡啶-4-?；?9H-咔唑（Cz-Py）和PPh₃配體與CuI自組裝可以很容易地制備Cu₂I₂-CH₃CN透明單晶。單晶X射線衍射（SCXRD）表明，Cu₂I₂-CH₃CN屬于三斜晶系的P-1空間群。團(tuán)簇的[Cu₂I₂]核呈現(xiàn)由兩個(gè)銅原子和兩個(gè)碘原子組成的平面四邊形，每個(gè)銅原子分別通過(guò)Cu-N和Cu-P鍵與Cz-Py和PPh₃相連，形成零維結(jié)構(gòu)。每個(gè)團(tuán)簇被兩個(gè)CH₃CN分子包圍，位于Cz-Py和PPh₃之間，整體結(jié)構(gòu)是中心對(duì)稱的。

圖1.合成示意圖與表征

通過(guò)密度泛函理論（DFT）和時(shí)變密度泛函理論（TDDFT）方法計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Cu₂I₂-CH₃CN在最低單重態(tài)（S₁）和三重態(tài)（T_n）之間具有較大的荷電常數(shù)和較窄的能隙（0.075 eV），促進(jìn)了它們之間的自旋翻轉(zhuǎn)躍遷結(jié)合測(cè)量的壽命，推測(cè)藍(lán)色發(fā)射可能來(lái)自熱激活的延遲熒光（TADF）。作者觀測(cè)到新的發(fā)射，波長(zhǎng)紅移至480 nm，測(cè)得絕對(duì)QY為81.9%。在磷光光譜中，延遲發(fā)射峰位于550 nm和594 nm處，Cu₂I₂沒(méi)有檢測(cè)到余輝，其衰減壽命僅為43.07 ms，表明Cu₂I₂-CH₃CN中的CH₃CN分子顯著影響其余輝。

在Cu₂I₂-CH₃CN晶體中，整個(gè)分子以中心對(duì)稱的方式以Cu₂I₂團(tuán)簇為中心，兩個(gè)CH₃CN分子以頭尾的方式靠近晶體的左右邊緣。在晶體中還觀察到各種分子間作用力，包括C-H··π和π··π的堆疊。與Cu₂I₂-CH₃CN類似，Cu₂I₂中的配體以中心對(duì)稱的方式集中在[Cu₂I₂]團(tuán)簇上，四個(gè)配體中的每一個(gè)都與位于分子兩側(cè)的兩個(gè)銅原子配位。

圖2.晶體結(jié)構(gòu)

圖3.光譜表征

Cu₂I₂-CH₃CN的XEL強(qiáng)度遠(yuǎn)高于PbWO₄、EJ-200和蒽，與Bi₄Ge₃O₁₂（BGO）和YAP: Ce相當(dāng)，表明Cu₂I₂-CH₃CN的XEL性能可以與商用熒光材料相匹配。觀察到Cu₂I₂-CH₃CN的XEL強(qiáng)度與X射線劑量之間有很好的線性關(guān)系，計(jì)算出LOD為49.6 nGy s^-1，遠(yuǎn)低于醫(yī)學(xué)試驗(yàn)的允許輻射劑量5.5 μGy s^-1。經(jīng)X射線間歇激發(fā)后，Cu₂I₂-CH₃CN的XEL強(qiáng)度保持在初始值的92%，具有良好的抗輻射穩(wěn)定性和抗疲勞性能。

在整個(gè)XEL過(guò)程中有三個(gè)階段：（1）X射線粒子通過(guò)光電效應(yīng)和康普頓散射被Cu₂I₂-CH₃CN中的重原子吸收，形成高能電子；（2）通過(guò)非彈性電子散射和俄歇效應(yīng)產(chǎn)生大量的二次電子/空穴；（3）熒光和磷光分別由單線態(tài)激子和三重態(tài)激子的輻射躍遷途徑產(chǎn)生。將Cu₂I₂-CH₃CN與聚砜結(jié)合，制備用于X射線成像的柔性閃爍屏，如Cu₂I₂-CH₃CN閃爍屏的LOD、抗輻射穩(wěn)定性、抗疲勞性能等XEL性能與Cu₂I₂-CH₃CN固體相當(dāng)。此外，通過(guò)斜邊法計(jì)算的調(diào)制傳遞函數(shù)（MTF）表明，Cu₂I₂-CH₃CN閃爍屏的最大成像分辨率高達(dá)23.6 LP mm^-1，可清晰地觀察到物體的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，顯示出優(yōu)異的成像性能。

圖4.優(yōu)異的性能及其應(yīng)用價(jià)值

文獻(xiàn)信息

Afterglow Copper(I) Iodine Cluster Scintillator.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2025, https://doi.org/10.1002/anie.202500481.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/02/17/2033c195e3/

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