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研究背景

在金屬和合金的生產(chǎn)中，冷加工是重要的工藝之一，具有高效且成本低廉的優(yōu)勢(shì)。然而，傳統(tǒng)的冷加工工藝對(duì)大多數(shù)無機(jī)半導(dǎo)體（如銀碲鹽化合物）并不適用，因?yàn)檫@些材料脆性較強(qiáng)，容易斷裂。盡管近年來，具有室溫可塑性的無機(jī)半導(dǎo)體逐漸受到重視，并且一些具有可塑性的新型材料，如Ag₂Te₁–xS_x（銀碲硫化物）表現(xiàn)出優(yōu)異的室溫塑性，但這些材料通常需要在特殊的極端條件下進(jìn)行加工，且很少能適應(yīng)常規(guī)的金屬加工方法。研究表明，在外部應(yīng)力作用下，Ag₂Te₁–xS_x中的Te/S亞晶格經(jīng)歷非晶化轉(zhuǎn)變，而Ag⁺離子與Te/S陰離子持續(xù)結(jié)合，從而使材料具備了異常的塑性變形能力。這種基于亞晶格非晶化的塑性變形機(jī)制能夠使銀碲硫化物在常溫下實(shí)現(xiàn)金屬般的加工性能，為制造柔性電子設(shè)備和變形設(shè)備提供了新的可能。

成果簡介

基于此，浙江大學(xué)朱鐵軍教授、付晨光研究員、鄧天琪研究員等人提出亞晶格非晶化塑性變形策略，改善了銀碲硫化物Ag₂Te_0.6S_0.4在常溫下的金屬加工性能，表現(xiàn)出高達(dá)10150%的超高延展性。該研究以“Iterative sublattice amorphization facilitates exceptional processability in inorganic semiconductors”為題，發(fā)表在《Nature Materials》期刊上。

研究亮點(diǎn)

1、亞晶格非晶化塑性變形機(jī)制。研究首次揭示了亞晶格非晶化與Ag⁺離子擴(kuò)散相結(jié)合，是銀碲硫化物（Ag₂Te₁–xS_x）室溫塑性變形的關(guān)鍵機(jī)制。在外部應(yīng)力作用下，Te/S亞晶格發(fā)生非晶化，從而促進(jìn)了材料的塑性變形。

2、超高延展性和金屬加工性能。通過反復(fù)的亞晶格非晶化過程，研究團(tuán)隊(duì)成功地使Ag₂Te_0.6S_0.4材料在冷軋、拉絲、彎曲、鍛造等常規(guī)金屬加工過程中，展現(xiàn)出10150%的超高延展性，表現(xiàn)出金屬般的加工性能。

3、材料的可恢復(fù)性和耐用性。該研究還發(fā)現(xiàn)，亞晶格非晶化后，材料的可塑性可以通過簡單的退火處理恢復(fù)，進(jìn)一步增強(qiáng)了銀碲硫化物的加工適應(yīng)性，并為低成本、大規(guī)模生產(chǎn)提供了可行性。

圖文導(dǎo)讀

圖1 塊狀多晶Ag₂Te_0.6S_0.4的加工性能

圖1展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在常溫下的優(yōu)異加工性能，特別是在冷軋過程中的表現(xiàn)。圖1a展示了經(jīng)過冷軋后的Ag₂Te_0.6S_0.4材料，它在反復(fù)冷軋的過程中保持了極高的延展性，最終實(shí)現(xiàn)了10150%的超高延展性。通過這一冷軋過程，材料的厚度顯著減小，證明了該材料在常溫下能夠承受極大的變形而不發(fā)生斷裂。圖1b展示了在冷軋后進(jìn)行的其他金屬加工工藝，如拉絲、彎曲、拉伸和鍛造。Ag₂Te_0.6S_0.4材料表現(xiàn)出金屬般的可塑性，能夠在這些常規(guī)金屬加工過程中保持形狀，并最終形成復(fù)雜的形態(tài)。圖1c進(jìn)一步展示了Ag₂Te_0.6S_0.4材料的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線，相較于銀金屬，Ag₂Te_0.6S_0.4在大應(yīng)變區(qū)表現(xiàn)出典型的剪切帶介導(dǎo)的塑性變形特征，這與非晶化過程的發(fā)生密切相關(guān)。圖1d則展示了冷軋前后材料的XRD圖譜，結(jié)果表明在壓縮和拉伸過程中，Ag₂Te_0.6S_0.4材料的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了非晶化轉(zhuǎn)變，這一過程為其提供了出色的塑性。

圖2 無定形化轉(zhuǎn)變介導(dǎo)的多晶Ag₂Te₁-xS_x塑性變形

圖2展示了Ag₂Te₁–xS_x在不同壓縮應(yīng)變下的亞晶格非晶化過程。圖2a的XRD圖譜展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在經(jīng)歷不同壓縮階段后的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。隨著應(yīng)變的增加，Te/S亞晶格的衍射峰逐漸減弱，最終消失，呈現(xiàn)出典型的廣泛峰形，這表明Te/S亞晶格已轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷顟B(tài)。圖2b和2c展示了通過原位壓縮和拉伸測(cè)試獲得的電子衍射圖像，明確地揭示了在外部應(yīng)力作用下，Ag₂Te_0.6S_0.4的晶體結(jié)構(gòu)逐步向非晶狀態(tài)轉(zhuǎn)變的過程。這一轉(zhuǎn)變表明，亞晶格非晶化是材料實(shí)現(xiàn)塑性變形的關(guān)鍵步驟。圖2d展示了表面拋光處理后Ag₂Te_0.6S_0.4材料的XRD圖譜，結(jié)果顯示，表面非晶化現(xiàn)象的發(fā)生不需要高應(yīng)變，表明即使是微小的外力，如砂紙拋光，也足以引發(fā)非晶化轉(zhuǎn)變。。

圖3 使用PDF技術(shù)進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析

圖3利用同步輻射X射線和PDF（Pair Distribution Function）技術(shù)對(duì)Ag₂Te_0.6S_0.4的結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了深入分析。圖3a展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在晶態(tài)和高度非晶化狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)因子，表明在變形后，Te/S亞晶格發(fā)生了顯著的非晶化。

圖3b進(jìn)一步通過RMC（Reverse Monte Carlo）模擬與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較，揭示了晶態(tài)和非晶態(tài)Ag₂Te_0.6S_0.4的詳細(xì)結(jié)構(gòu)配置。通過模擬得出的結(jié)構(gòu)配置表明，Ag₂Te_0.6S_0.4的晶態(tài)和非晶態(tài)在局部原子環(huán)境中的差異，揭示了Te/S亞晶格的無序化和Ag⁺離子的擴(kuò)散現(xiàn)象。

圖3c和3d展示了不同晶態(tài)和非晶態(tài)Ag₂Te_0.6S_0.4的模擬結(jié)構(gòu)配置，進(jìn)一步證實(shí)了Te/S亞晶格的非晶化與Ag離子的擴(kuò)散密切相關(guān)。圖3e展示了通過PDF分析得到的Te–Te、S–Te和S–S之間的配對(duì)分布函數(shù)。在高度非晶化的Ag₂Te_0.6S_0.4粉末中，這些配對(duì)分布函數(shù)的峰值顯著減弱，表明Te/S亞晶格的順序被打破，而Ag離子依然以無序的方式與Te/S結(jié)合。

圖4 塑性退化與恢復(fù)

圖4展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在經(jīng)歷冷軋過程中的塑性退化和恢復(fù)現(xiàn)象。圖4a展示了冷軋的示意圖，圖4b展示了單次冷軋后Ag₂Te_0.6S_0.4樣品的光學(xué)圖像，結(jié)果表明在經(jīng)歷單次冷軋后，樣品發(fā)生了明顯的斷裂。相比之下，圖4c展示了經(jīng)過多次冷軋后的樣品，顯示出樣品邊緣光滑，沒有出現(xiàn)明顯的斷裂，這表明反復(fù)進(jìn)行亞晶格非晶化轉(zhuǎn)變有助于增強(qiáng)材料的塑性。圖4e和4f展示了冷軋前后退火處理樣品的XRD圖譜和應(yīng)力-應(yīng)變曲線，結(jié)果表明，通過退火，材料的晶體結(jié)構(gòu)得到恢復(fù)，塑性也得到了恢復(fù)。

圖5 Ag₂Te_0.6S_0.4材料的優(yōu)異加工性能和應(yīng)用

圖5展示了通過反復(fù)晶態(tài)-非晶態(tài)轉(zhuǎn)變實(shí)現(xiàn)的Ag₂Te_0.6S_0.4材料的優(yōu)異加工性能和功能應(yīng)用。圖5a展示了在四次迭代的晶態(tài)-非晶態(tài)轉(zhuǎn)變后，Ag₂Te_0.6S_0.4的XRD圖譜，顯示出材料在每次變形過程中晶體結(jié)構(gòu)的變化和非晶化的發(fā)生。圖5b展示了每次冷軋后的光學(xué)圖像，經(jīng)過四次迭代的冷軋后，樣品的厚度從20mm降低至0.02 mm，展現(xiàn)出10,150%的超高延展性。圖5c和5d展示了材料在冷軋過程中熱導(dǎo)率、電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)的變化，證明了材料在變形過程中熱電性能的穩(wěn)定性。圖5e和5f展示了基于Ag₂Te_0.6S_0.4的平面和垂直柔性熱電模塊，進(jìn)一步驗(yàn)證了該材料在柔性電子設(shè)備中的應(yīng)用潛力。圖5g和5h展示了基于Ag₂Te_0.6S_0.4的傳感器和發(fā)電裝置的性能測(cè)試，結(jié)果表明，材料在彎曲和拉伸狀態(tài)下依然表現(xiàn)出穩(wěn)定的熱電性能，證明了其在柔性和可變形設(shè)備中的應(yīng)用前景。

總結(jié)展望

該研究提出了銀碲硫化物（Ag₂Te₁–xS_x）在常溫下實(shí)現(xiàn)金屬加工性能的新策略—基于亞晶格非晶化的塑性變形機(jī)制。通過反復(fù)進(jìn)行晶態(tài)和非晶態(tài)的轉(zhuǎn)變，材料展現(xiàn)了超高延展性和良好的冷加工性能，能夠適應(yīng)常規(guī)金屬加工方法，如冷軋、拉絲和鍛造等。這一發(fā)現(xiàn)為無機(jī)半導(dǎo)體的加工提供了新的思路，推動(dòng)了其在柔性電子和變形設(shè)備中的應(yīng)用。未來，這一基于亞晶格非晶化的變形機(jī)制有望推廣到其他無機(jī)半導(dǎo)體材料，進(jìn)一步拓寬其在電子器件和熱電模塊等領(lǐng)域的應(yīng)用，尤其是在低成本、高效生產(chǎn)柔性電子產(chǎn)品方面。

文獻(xiàn)信息

Iterative sublattice amorphization facilitates exceptional processability in inorganic semiconductors. Nature Materials,

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