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成果簡(jiǎn)介

磷酸二氫銨（NH₄H₂PO₄）和磷酸二氫鉀（KH₂PO₄）復(fù)合肥料在提高作物產(chǎn)量和品質(zhì)方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。其中，氨（NH?）對(duì)于合成這種復(fù)合肥是必不可少的，但NH?是通過一個(gè)能源密集型的化學(xué)過程生產(chǎn)的。因此，開發(fā)高效、環(huán)保的方法生產(chǎn)含氨復(fù)混肥至關(guān)重要，而且極具挑戰(zhàn)性。

基于此，阿德萊德大學(xué)喬世璋院士和鄭堯教授、安徽大學(xué)陳平教授、同濟(jì)大學(xué)吳彤研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了一個(gè)串聯(lián)催化系統(tǒng)，能夠通過電化學(xué)和后續(xù)化學(xué)過程相結(jié)合，在工業(yè)規(guī)模的反應(yīng)器中將大量尿素完全轉(zhuǎn)化為復(fù)合肥。該系統(tǒng)采用工業(yè)級(jí)工藝（每循環(huán)使用10 L電解液），在生成氫氣（H₂）的同時(shí)將尿素（或尿素廢水）完全轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)（純復(fù)合肥），并在50次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，總共產(chǎn)生11600 L H₂。

在一個(gè)典型的循環(huán)中，產(chǎn)生1580 g復(fù)合肥和232 L H₂。通過在電解液中保持尿素與NO₂^–的精確摩爾濃度比為1/2，尿素可與NO₂^–完全反應(yīng)生成N₂，而CNO^–可以在H₃PO₄處理的第二步中轉(zhuǎn)化為NH₄⁺生成復(fù)混肥，實(shí)現(xiàn)尿素的完全轉(zhuǎn)化而不產(chǎn)生副產(chǎn)物。該創(chuàng)新體系的關(guān)鍵是可擴(kuò)展制備的電催化劑（S-NiOOH-Ni(OH)₂），該催化劑將尿素轉(zhuǎn)化為NO₂^–和CNO^–具有高活性（在1.40 V下電流密度為505 mA cm^-2）和選擇性（90%）。該方法不僅顯著降低了產(chǎn)氫潛力，而且可以使工業(yè)含尿素廢水或尿液中提取氨生產(chǎn)出純復(fù)合肥（價(jià)格低于市場(chǎng)價(jià)），無需復(fù)雜的后處理工序，實(shí)現(xiàn)尿素資源的充分利用。它可以與部分清潔能源兼容，實(shí)現(xiàn)低碳目標(biāo)，并具有產(chǎn)生H₂的能力（1 t肥料產(chǎn)生0.0083 t H₂），而傳統(tǒng)方法消耗H₂（1 t肥料產(chǎn)生0.0044 t H₂）。

相關(guān)工作以《Urea Complete Conversion to Compound Fertilizer in Industrial-scale Tandem Reactors》為題發(fā)表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。

圖文解讀

在生產(chǎn)復(fù)合肥（KH₂PO₄和NH₄H₂PO₄）的Haber-Bosch法中，需要高溫（400-500 ℃）和高壓（20-50 MPa）。一個(gè)串聯(lián)工業(yè)規(guī)模系統(tǒng)由電化學(xué)過程和隨后的熱化學(xué)過程組成，其中電化學(xué)過程中的主要反應(yīng)包括尿素在常規(guī)堿性水電解槽中電催化氧化生成NO₂^–和CNO^–（陽(yáng)極反應(yīng)）和生成H₂（陰極反應(yīng)）。在此過程中，當(dāng)總尿素反應(yīng)物的2/3被氧化為NO₂^–和CNO^–時(shí)，電化學(xué)過程完成，得到尿素與KNO₂（或KCNO）摩爾濃度比為1/2的電解液。隨后，電解液在罐中進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)過程（酸處理，pH=4.2，50 ℃），剩余尿素反應(yīng)物與NO₂^–完全反應(yīng)生成N₂。同時(shí)，剩余的CNO^–完全轉(zhuǎn)化為銨根離子（NH₄⁺）。

圖1.比較本文提出的方法與傳統(tǒng)方法

圖2.串聯(lián)工業(yè)規(guī)模體系的理論優(yōu)勢(shì)

該系統(tǒng)包括電解裝置（常規(guī)堿性水電解槽）、酸處理裝置（總?cè)莘e30 L的反應(yīng)槽）和干燥裝置（蒸發(fā)水量3 L h^-1的噴霧干燥機(jī)）。核心部件為電解槽，由17個(gè)單體電解槽組成（陰極總面積為1309 cm²），電解液總體積為10.0 L，制備的電極（泡沫鎳上S-NiOOH-Ni(OH)₂）和商用鎳網(wǎng)分別作為陽(yáng)極和陰極。

在一個(gè)典型的循環(huán)中，200 g尿素、560 g KOH和9200 g水的混合物在200 mA cm^-2的恒定電流密度下，在70 ℃下進(jìn)行2 h的電化學(xué)氧化反應(yīng)，產(chǎn)生150 g KNO₂、180 g KCNO、64 g殘余尿素（在電解液中）和232 L H₂。在70 ℃、200 mA cm^-2的恒定電流密度下，該體系的電解性能在50次循環(huán)（每次循環(huán)使用10 L電解液，持續(xù)2 h）中表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性，總共產(chǎn)生了11600 L的H₂。

圖3.串聯(lián)式工業(yè)規(guī)模系統(tǒng)的實(shí)施

在0.52 V電壓下UOR期間，NO₂^–和CNO^–濃度隨時(shí)間發(fā)生變化。在12 h內(nèi)，NO₂^–和CNO^–分別達(dá)到最大濃度0.21和0.23 mol L^-1。對(duì)于S-NiOOH-Ni(OH)₂作為工作電極，經(jīng)過H₃PO₄處理后，尿素濃度逐漸降低，直至完全消耗，而NH₄⁺濃度上升至約0.23 mol L^-1。當(dāng)電解質(zhì)中尿素與NO₂^–的摩爾濃度比精確控制在1/2時(shí)，得到純凈的復(fù)合肥（KH₂PO₄和NH₄H₂PO₄）。此外，作者進(jìn)行了13個(gè)循環(huán)實(shí)驗(yàn)，共156小時(shí)，并研究了最后一個(gè)循環(huán)中NO₂^–和CNO^–的濃度，該系統(tǒng)表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

圖4.串聯(lián)工業(yè)規(guī)模系統(tǒng)的性能

圖5.催化劑的活性成分、三電極電池的UOR性能及DFT計(jì)算

文獻(xiàn)信息

Urea Complete Conversion to Compound Fertilizer in Industrial-scale Tandem Reactors. Angew. Chem. Int. Ed., 2025

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