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光生自由基對的單線態(tài)和三線態(tài)自旋態(tài)之間的相互轉(zhuǎn)換是一個(gè)量子相干過程，可以利用磁場效應(yīng)來調(diào)控重組產(chǎn)物。

這種調(diào)控對于光電子學(xué)、量子傳感、量子生物學(xué)和自旋化學(xué)等不同領(lǐng)域至關(guān)重要，但其效果在純分子體系中通常較弱。

2025年1月6日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳凱豐研究員團(tuán)隊(duì)在國際頂級(jí)期刊Nature Materials發(fā)表題為《Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot-molecule hybrids》的研究論文，劉萌博士和朱井義副研究員為論文共同第一作者，吳凱豐研究員為論文通訊作者。

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吳凱豐，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員。2010年在中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，2015年在美國埃默里大學(xué)獲博士學(xué)位，2015-2017年在美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室從事博士后研究。

吳凱豐研究員的研究方向是通過先進(jìn)的時(shí)間分辨光譜技術(shù)解析低維量子限域材料及有機(jī)分子等的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)、界面電荷與能量轉(zhuǎn)移機(jī)理，從而為高效率光能轉(zhuǎn)化提供理論與機(jī)制層面的指導(dǎo)，并展示相關(guān)原型器件。

在這里，作者制備了由半導(dǎo)體量子點(diǎn)和有機(jī)分子構(gòu)成的雜化自由基對。

在巨大g因子的作用下，研究團(tuán)隊(duì)直接觀測到了自由基對量子態(tài)間的相干拍頻。

量子點(diǎn)的量子限制效應(yīng)增強(qiáng)了自由基對之間的交換耦合，進(jìn)一步加速了量子拍頻。

通過快速的量子拍頻，在室溫下即可實(shí)現(xiàn)對自由基對三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的相干調(diào)控，產(chǎn)率高達(dá)400%。

圖1：CdSe(S) QD-AZ雜化體系的光譜表征與動(dòng)力學(xué)過程

圖2：強(qiáng)MFE對瞬態(tài)動(dòng)力學(xué)和三線態(tài)產(chǎn)率的影響

圖3：量子拍頻的理論模擬及實(shí)驗(yàn)觀測

圖4：通過改變量子點(diǎn)的尺寸和組成對雜化自由基對磁場效應(yīng)的調(diào)控

圖5：磁場調(diào)控的穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)

綜上，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了量子點(diǎn)（QD）-茜素（AZ）分子雜化體系，并基于磁場調(diào)制的飛秒瞬態(tài)吸收光譜及量子動(dòng)力學(xué)理論模擬，系統(tǒng)揭示了雜化自由基對三線態(tài)復(fù)合動(dòng)力學(xué)的相干行為。

該工作清晰闡明了量子點(diǎn)-雜化自由基對在光化學(xué)反應(yīng)中的“量子優(yōu)勢”，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)尺寸和組分就能輕易調(diào)控的磁場效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了光化學(xué)三線態(tài)過程的高效磁場調(diào)控，為自旋化學(xué)提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學(xué)等領(lǐng)域也具有應(yīng)用潛力。

Liu, M., Zhu, J., Zhao, G. et al. Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot-molecule hybrids.?Nat. Mater. (2025).?

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