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上周剛發(fā)完Science，這周緊接著再發(fā)Nature！

開年剛兩周，北京大學(xué)已集齊Nature和Science！

北京大學(xué)，2025年首篇Nature！開年兩周已集齊Nature/Science！

全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB），具有高比能、高安全性和低成本的前景，是下一代儲(chǔ)能的理想選擇。

然而，固–固硫氧化還原反應(yīng)（SSSRR），在三相邊界處反應(yīng)遲緩所導(dǎo)致的反應(yīng)速率性能差和循環(huán)壽命短的問題，仍有待解決。

在此，來自北京大學(xué)的龐全全等研究者展示了一種由硫代磷酸碘化鋰（LBPSI）玻璃相固體電解質(zhì)（GSEs）實(shí)現(xiàn)的快速SSSRR。相關(guān)論文以題為“All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction”于2025年01月15日發(fā)表在Nature上。

開發(fā)全固態(tài)電池被認(rèn)為是電動(dòng)交通領(lǐng)域的重要方向，這得益于其預(yù)期的高安全性和比能量。

基于層狀金屬氧化物（LMO）正極材料的全固態(tài)電池具有吸引力，但LMO在高電位下與固態(tài)電解質(zhì)（SE）之間發(fā)生的不可逆副反應(yīng)，以及富鎳LMO的化學(xué)–機(jī)械降解，限制了其長(zhǎng)期穩(wěn)定性和倍率性能。

全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSB），由于其高比能量，從理論上講可以克服部分這些挑戰(zhàn)，因?yàn)槠渲械入娢徊粫?huì)引起SE顯著的氧化，也不會(huì)因充電過程中活性氧的釋放而威脅熱安全，從而展現(xiàn)出更高的固有安全性。

此外，SE的使用能夠消除液態(tài)電解質(zhì)鋰硫電池中常見的多硫化物穿梭效應(yīng)。

然而，由于硫和Li?S的固–固界面反應(yīng)（SSSRR）極為緩慢，ASSLSB的倍率性能和循環(huán)壽命受到嚴(yán)重限制。這兩種活性材料都是電子絕緣體，反應(yīng)僅能在SE|活性材料|碳的三相界面處發(fā)生，而這完全是固態(tài)的。

由于三相界面點(diǎn)的密度通常遠(yuǎn)低于兩相界面點(diǎn)的密度，反應(yīng)空間高度受限，使得固–固電荷傳遞變得困難。

雖然通過在正極中引入功能性添加劑（如Cu、LiVS?和改性碳）取得了一定進(jìn)展，但由于“全固態(tài)三相界面”帶來的動(dòng)力學(xué)限制問題尚未完全解決。

此外，使用Li?S作為活性材料可能為電極制造增加技術(shù)難度。

在本文中，研究者展示了通過LBPSI玻璃態(tài)固態(tài)電解質(zhì)（GSE）實(shí)現(xiàn)快速SSSRR和高循環(huán)穩(wěn)定性的可能性。

不同于使用額外的電子媒介劑，電解質(zhì)本身通過摻雜具有氧化還原活性的碘起到表面氧化還原中介的作用，從而促進(jìn)Li?S顆粒的氧化。在SE|碳界面處，SE表面的碘陰離子可通過電化學(xué)反應(yīng)被氧化為I?和I??（記為I?/I??），進(jìn)而化學(xué)氧化接觸的Li?S顆粒。

值得注意的是，這種基于SE表面的氧化還原中介過程可以激活SE|Li?S兩相界面上的反應(yīng)，而傳統(tǒng)上此界面是非活性的，但其數(shù)量遠(yuǎn)多于需要的SE|Li?S|碳三相界面（如圖1a所示）。

此外，所配制的電解質(zhì)傾向于形成玻璃態(tài)（而非晶體態(tài)），這使得碘氧化還原可逆化，同時(shí)避免了SE的持續(xù)降解。

通過這一氧化還原中介策略，研究者成功開發(fā)了具有優(yōu)異充電能力（在30°C條件下倍率可達(dá)35C）和高循環(huán)穩(wěn)定性的ASSLSB。

圖1 LBPSI GSEs的基本概念和特征。

圖2 ASSLSBs的快速充電性能。

圖3 基于LBPSI的不同狀態(tài)電池的電化學(xué)和光譜研究。

圖4 ASSLSBs在25℃下的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

圖5 ASSLSBs在60℃下的長(zhǎng)期循環(huán)性能。

全固態(tài)鋰硫電池（ASSLSBs）的研究，不僅面臨與所有全固態(tài)鋰電池類似的界面挑戰(zhàn)，還需克服緩慢的固–固界面反應(yīng)（SSSRR）及較大的體積變化。研究者的電化學(xué)數(shù)據(jù)顯示，通過設(shè)計(jì)具有氧化還原中介功能的固態(tài)電解質(zhì)（SE），可以有效促進(jìn)正極反應(yīng)。

這一策略通過開發(fā)自身具有氧化還原活性的電解質(zhì)得以實(shí)現(xiàn)，使其能夠在較高倍率條件下介導(dǎo)Li?S的氧化反應(yīng)。

該策略本質(zhì)上解決了“全固態(tài)三相界面”問題，促進(jìn)了SE|Li?S兩相界面處的電荷傳遞，從而實(shí)現(xiàn)快速的SSSRR反應(yīng)和前所未有的快速充電能力。高效的硫/Li?S轉(zhuǎn)化效率使循環(huán)壽命超過25,000次，展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

未來的研究應(yīng)聚焦于正極結(jié)構(gòu)工程以提升密度和面容量，同時(shí)將硫正極與高面容量負(fù)極相匹配，加速ASSLSBs的發(fā)展。

總體而言，本文提出的策略可能為開發(fā)其他固態(tài)轉(zhuǎn)化反應(yīng)化學(xué)體系提供新思路，這些體系目前因動(dòng)力學(xué)緩慢和可逆性差而尚未實(shí)現(xiàn)突破。

參考文獻(xiàn)

Song, H., Münch, K., Liu, X. et al. All-solid-state Li–S batteries with fast solid–solid sulfur reaction. Nature (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/16/daa374f41b/

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