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研究背景

鋰作為21世紀(jì)重要的能源金屬，廣泛應(yīng)用于電池、陶瓷、航空航天和醫(yī)療等領(lǐng)域。然而，鋰資源的開采面臨重大挑戰(zhàn)，尤其是從鹽湖中提取鋰離子時，由于鹽湖中鋰和鎂離子的水合半徑和化學(xué)性質(zhì)相似，導(dǎo)致分離難度較大。目前的工業(yè)提鋰技術(shù)，如吸附、沉淀和煅燒等，不僅能源消耗高，還會對環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重影響，產(chǎn)生大量廢水和副產(chǎn)物。此外，膜分離技術(shù)雖然因其高效、低能耗和易于集成的特點顯示出提鋰潛力，但傳統(tǒng)膜技術(shù)在提升鋰離子選擇性和滲透性之間存在權(quán)衡。因此，開發(fā)具有高效離子選擇性和快速鋰傳輸?shù)男滦湍げ牧蠈τ趯崿F(xiàn)可持續(xù)提鋰具有重要意義。

成果簡介

基于此，浙江大學(xué)張慶華教授和華中師范大學(xué)邱明副教授等人合作提出了通過反離子效應(yīng)構(gòu)建帶正電荷的共價有機(jī)框架（COF）膜策略，實現(xiàn)了鋰/鎂離子高效選擇性分離和顯著提升的鋰離子滲透速率。該研究以“Three-dimensional cationic covalent organic framework membranes for rapid and selective lithium extraction from saline water”為題，發(fā)表在《Nature Water》期刊上。

作者簡介

張慶華，浙江大學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。迄今為止，已在Nature Water、JACS、AIChE J, Angew, AM, NC等國際權(quán)威期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文。

邱明，華中師范大學(xué)副教授，碩士生導(dǎo)師，香港城市大學(xué)博士，美國威斯康星大學(xué)密爾沃基校區(qū)博士后。在Nature Water, Nature Commun., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Nano Lett., 和 ACS Energy Lett. 等國際著名頂級刊物上發(fā)表SCI學(xué)術(shù)論文。

研究亮點

1．引入反離子效應(yīng)，增強(qiáng)離子分離性能：通過在COF膜的?級孔道內(nèi)引入帶正電荷的側(cè)鏈，利用反離子效應(yīng)形成局部負(fù)電區(qū)域，顯著提升了鋰離子傳輸速率和選擇性。

2．突破離子選擇性與滲透性的權(quán)衡關(guān)系：與傳統(tǒng)分離膜相比，新型COF膜在實現(xiàn)高鋰離子選擇性（Li⁺/Mg²⁺選擇性達(dá)321）的同時，保持了高滲透速率（0.53 mol·m?2·h?1）。

3．巨大的工業(yè)提鋰應(yīng)用潛力：通過電滲析實驗，驗證了COF膜在復(fù)雜離子混合物中的優(yōu)異提鋰性能，表現(xiàn)出較高的鋰回收率、能效和長期穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1 COF膜結(jié)構(gòu)和COF膜中反離子效應(yīng)的示意圖

圖1展示了COF膜的合成原理及反離子效應(yīng)的作用機(jī)制。通過“點擊化學(xué)”方法，將正電荷側(cè)鏈引入COF-300-V膜中，形成正電荷孔道（COF-300-CH），并通過反離子效應(yīng)促進(jìn)鋰離子快速傳輸。圖1系統(tǒng)闡釋了COF-300-CH膜的結(jié)構(gòu)及其離子選擇性分離原理。首先，圖1a通過合成示意圖展示了COF-300-CH膜在離子分離中的作用，其中帶正電的側(cè)鏈在孔道內(nèi)創(chuàng)造了反離子效應(yīng)環(huán)境。圖1b顯示了膜的具體合成過程，通過將乙烯基功能化共價有機(jī)框架（COF-300-V）與胱胺鹽酸鹽（CH）反應(yīng)，利用硫醇-烯點擊化學(xué)引入正電荷側(cè)鏈。圖1c對比了修飾前（COF-300-V）和修飾后（COF-300-CH）膜中離子的分布情況，修飾后的膜孔徑減小，呈現(xiàn)顯著的正電荷分布，可有效排斥二價離子如Mg2?。圖1d通過理論模型解釋了反離子效應(yīng)在膜中形成負(fù)電荷區(qū)域的機(jī)制，這種區(qū)域有助于鋰離子（Li?）的高效傳輸，從而降低傳輸所需能量。

圖2 COF膜的物理化學(xué)性質(zhì)表征

圖2詳細(xì)分析了COF-300-V和COF-300-CH膜在修飾前后結(jié)構(gòu)與化學(xué)性質(zhì)的變化。圖2a利用傅里葉變換紅外光譜（FTIR）揭示了乙烯基基團(tuán)的消失和新形成的C=N特征峰，證明點擊反應(yīng)的成功。圖2b通過X射線光電子能譜（XPS）深度剖析了膜中C和S元素的分布，顯示正電荷側(cè)鏈被均勻引入膜的孔道內(nèi)。圖2c和圖2d分別展示了修飾前后的C1s譜圖，其中修飾后的膜出現(xiàn)了C-S鍵的特征峰，進(jìn)一步證實正電荷側(cè)鏈的引入。圖2e和圖2f通過掃描電子顯微鏡（SEM）成像展示了膜表面的光滑性及其無缺陷的連續(xù)結(jié)構(gòu)，同時顯示了膜的活性層厚度約為90 nm。

圖3 COF膜中陽離子的選擇性運輸

圖3集中探討了修飾前后COF膜在單離子體系和二元離子體系中的分離性能。圖3a顯示，未修飾的COF-300-V膜對于單價和二價離子（如Li?和Mg2?）的選擇性幾乎沒有差異，表現(xiàn)出較低的離子分離效率。圖3b進(jìn)一步證實了修飾后的COF-300-CH膜對Li?/Mg2?的高選擇性，尤其在單離子體系中，Li?的滲透速率顯著提升，而Mg2?的滲透速率大幅下降。圖3c對比了COF膜與其他膜材料（如MOF、MXene等）的性能，證明COF-300-CH膜在Li?/Mg2?選擇性和滲透速率方面都具有明顯優(yōu)勢。圖3e和圖3f探討了正電荷密度對離子滲透行為的影響，顯示隨著正電荷密度增加，Mg2?的滲透率進(jìn)一步下降，而Li?的滲透率保持較高水平，從而實現(xiàn)了高效的Li?分離。

圖4 電場驅(qū)動的離子輸運特性。

圖4通過一系列實驗和電化學(xué)分析，揭示了COF-300-CH膜在電場驅(qū)動下的離子遷移機(jī)制。圖4a展示了實驗裝置示意圖，采用外加電場和濃度梯度探討Li?和Mg2?在膜中的傳輸行為。圖4b和圖4c通過電流-電壓曲線分析發(fā)現(xiàn)，正電荷密度較高的膜在低濃度梯度下表現(xiàn)出更強(qiáng)的離子選擇性。圖4d測量了離子遷移率（μ+/μ?）的變化，顯示Mg2?的遷移率大幅下降，而Li?的遷移率持續(xù)增加。圖4e通過Nyquist圖分析表明，COF-300-CH膜的Li?遷移阻力顯著低于未修飾膜，進(jìn)一步證明正電荷修飾降低了鋰離子傳輸?shù)哪芰科琳稀D4f總結(jié)了不同修飾程度下Li?和Cl?的遷移行為，顯示隨正電荷密度的增加，反離子效應(yīng)顯著增強(qiáng)，促進(jìn)了Li?的快速遷移。

圖5 COF膜的離子分離機(jī)理和電滲析性能研究

圖5結(jié)合分子動力學(xué)模擬與電滲析實驗，從微觀機(jī)制和實際應(yīng)用角度驗證了COF-300-CH膜的高效鋰分離能力。圖5a通過模擬顯示鋰離子在孔道中的傳輸路徑，圖5b和圖5c進(jìn)一步揭示了反離子效應(yīng)在負(fù)電荷區(qū)域形成的作用機(jī)制。圖5d通過電荷密度分布圖確認(rèn)了反離子效應(yīng)對單價鋰離子傳輸?shù)拇龠M(jìn)作用。圖5e和圖5f量化了離子在膜內(nèi)傳輸?shù)哪芰孔兓@示Li?傳輸所需的能量遠(yuǎn)低于Mg2?。圖5g和圖5h則驗證了膜在二元和三元離子體系中的優(yōu)異選擇性和滲透性能，表明COF-300-CH膜能夠在工業(yè)條件下實現(xiàn)高效的鋰提取，并具有良好的長期穩(wěn)定性（圖5i）。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種基于反離子效應(yīng)的三維正電共價有機(jī)框架（COF）膜，通過引入正電荷側(cè)鏈優(yōu)化離子分離性能，實現(xiàn)了高選擇性、高滲透性的鋰/鎂離子分離。這種創(chuàng)新性的設(shè)計突破了傳統(tǒng)膜分離技術(shù)中選擇性與滲透性的權(quán)衡關(guān)系，為提鋰技術(shù)的可持續(xù)發(fā)展提供了新思路。在電滲析實驗中，COF膜在二元和三元離子混合體系中表現(xiàn)出優(yōu)異的分離性能和長期穩(wěn)定性，顯示了其在工業(yè)提鋰中的應(yīng)用潛力。

文獻(xiàn)信息

Three-dimensional cationic covalent organic framework membranes for rapid and selective lithium extraction from saline water. Nature Water.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/16/d527d1bd94/

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