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含鉀聚陰離子化合物由于其大尺寸離子傳輸通道和穩(wěn)定的骨架結(jié)構(gòu)，作為鈉離子電池負(fù)極材料具有很大潛力，然而鈉離子的儲存行為鮮有研究，且其機(jī)制尚不明確。

在此，武漢理工大學(xué)劉金平，鄭州大學(xué)王卓等人通過使用非干涉KTiOPO?薄膜，結(jié)合原位光譜學(xué)、像差校正電子顯微鏡和密度泛函理論DFT計算，全面揭示了Na⁺儲存機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，K⁺/Na⁺離子交換不完全，最終剩余0.15?K⁺作為支柱來穩(wěn)定隧道結(jié)構(gòu)。

此外，支柱效應(yīng)有效的將體積變化限制在了3.9%以內(nèi)，遠(yuǎn)小于K⁺（Na⁺）插入KTiOPO?（NaTiOPO?）時的9.5%（5%），從而實(shí)現(xiàn)了10,000次穩(wěn)定循環(huán)?；诖?，該粉末電極展現(xiàn)出與之相當(dāng)?shù)娜萘浚⒛茉谶_(dá)到2.47?mAh?cm^?2的商用面容量條件下高效運(yùn)行。

圖1. 準(zhǔn)固態(tài)全電池的電化學(xué)性能

總之，該工作選用了3D無粘結(jié)劑的KTiOPO?薄膜進(jìn)行了全面研究，以揭示含K宿主材料的鈉儲存機(jī)制。通過原位/非原位XRD表征，證明了Na⁺（脫）插層過程中逐步的雙相反應(yīng)和固溶反應(yīng)，并通過HAADF-STEM直接觀察到保持完整隧道框架的原子級鈉化/去鈉化結(jié)構(gòu)。此外，KTiOPO?作為鋰宿主時，大尺寸的K⁺支柱效應(yīng)也得到了驗(yàn)證。

結(jié)果顯示，由于支柱效應(yīng)，KTiOPO?在循環(huán)過程中僅具有約3.9%的體積變化，這一變化比NaTiOPO?中Na⁺插層的體積變化（5%）更小，實(shí)現(xiàn)了接近10,000次循環(huán)的超長循環(huán)穩(wěn)定性（相較于NaTiOPO?的200個循環(huán)）。

因此，該工作通過詳細(xì)闡述含鉀宿主中鈉儲存的支柱效應(yīng)，豐富了插層化學(xué)內(nèi)容，并為理解含異質(zhì)陽離子的宿主材料中的堿金屬離子儲存機(jī)制提供了深入的見解。

圖2. KTiOPO?/PVHNa-GPE/NVOPF@rGO軟包電池的制造、性能及安全性評估

Understanding pillar chemistry in potassium-containing polyanion materials for long-lasting sodium-ion batteries, Nature Communications 2024

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/16/84ac4537ea/

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