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-20°C，97.0%！廣西大學(xué)第一單位，發(fā)AM！低溫鋰金屬電池！

鋰金屬負(fù)極具有高容量和低電位的特點，比商用石墨負(fù)極具有更高的能量密度。然而，低溫鋰金屬電池存在枝晶形成和死鋰的問題，這是由于熔劑的鋰行為不均勻以及巨大的溶解/擴(kuò)散障礙造成的，從而導(dǎo)致壽命短和安全問題。

在此，廣西大學(xué)劉美男、中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所王健等人通過在多孔金屬有機(jī)框架（MOFs）上修飾極性化學(xué)基團(tuán)，展示了一種通過產(chǎn)生豐富活性位點來調(diào)節(jié)Li脫溶/擴(kuò)散行為的電子離域策略。

理論模擬、電化學(xué)分析、原位光譜、電子顯微鏡和飛行時間二次離子質(zhì)譜綜合表明，脫溶的篩分動力學(xué)不僅依賴于孔徑形態(tài)，而且受─NH₂⁺極性化學(xué)基團(tuán)的顯著影響，降低了實現(xiàn)非枝晶和光滑的鋰金屬鍍層的能量障礙。

基于此，電池可實現(xiàn)2000小時的長壽命和更高的平均庫侖效率。NH₂-MIL-125在負(fù)正負(fù)比3.3的情況下，即使在- 20°C下，在0.33℃下也能保持97.0%的高容量。

圖1. NH₂-MIL-125/Cu@Li對稱電池性能

總之，該工作利用極性NH₂基團(tuán)在MOF修飾Cu的協(xié)同篩分作用，實現(xiàn)了一種電子離域和產(chǎn)生更多活性位點來調(diào)節(jié)Li脫溶和Li原子擴(kuò)散過程中的Li行為的策略。具體而言，揭示了在室溫和低溫條件下，─NH₂⁺極性基團(tuán)在將溶劑分子從Li中排出以降低脫溶能壘以及向陰離子注入電子以形成間相方面的關(guān)鍵作用。

基于此，優(yōu)化后的對稱電池壽命可達(dá)2000 h，且不形成任何枝晶，是裸Cu系統(tǒng)壽命的4倍。此外，在較低的N/P比為3.3的情況下，含NH₂-MIL-125的電池在0°C下循環(huán)300次時，容量保持率高達(dá)90.5%。因此，該工作提出的策略可以擴(kuò)展到其他金屬電池系統(tǒng)，通過調(diào)整分子結(jié)構(gòu)來提高界面擴(kuò)散動力學(xué)。

圖2. NH₂-MIL-125/Cu@Li電極的全電池性能

Low-Temperature Lithium Metal Batteries Achieved by Synergistically Enhanced Screening Li+ Desolvation Kinetics, Advanced Materials 2024?

劉美男，副研究員，碩士生導(dǎo)師。2009年于大連理工大學(xué)化學(xué)工藝專業(yè)獲得博士學(xué)位。2010-2013年在澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)物理、化學(xué)、機(jī)械工程學(xué)院做博士后研究工作。2013年3月加入蘇州納米所國際實驗室二維材料與電化學(xué)儲能器件課題組，研究方向為功能納米材料的可控制備及其在電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化及存儲方面的應(yīng)用。

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