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穩(wěn)定的金屬-有機(jī)籠（MOCs）中增強(qiáng)的主-客體電子相互作用為刺激響應(yīng)和光催化提供了巨大的應(yīng)用機(jī)會(huì)。Zr-MOCs代表了這種設(shè)計(jì)的一種穩(wěn)健的離散主體，但它們?cè)谌芤褐械闹?客體化學(xué)性質(zhì)受到有限的溶解度的阻礙。

2025年1月9日，華東師范大學(xué)張大衛(wèi)研究員、高恩慶教授在Nature Communications發(fā)表了題為《Charge-transfer complexation of coordination cages for enhanced photochromism and photocatalysis》的研究論文。李根博士為論文第一作者，張大衛(wèi)研究員、高恩慶教授為論文共同通訊作者。

張大衛(wèi)，華東師范大學(xué)研究員、博士生導(dǎo)師，國(guó)家海外高層次人才（2022）。2011年本科畢業(yè)于東北大學(xué)；2017年于法國(guó)里昂高等師范學(xué)校和華東師范大學(xué)獲雙博士學(xué)位；2017-2021年在英國(guó)劍橋大學(xué)化學(xué)系從事博士后研究；2021年加入華東師范大學(xué)。

主要研究方向?yàn)榕湮怀肿踊瘜W(xué)和限域分子籠材料。

高恩慶，華東師范大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師；上海市綠色化學(xué)與化工過(guò)程綠色化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室多相催化組固定研究員。1989年本科畢業(yè)于曲阜師范大學(xué)，1992年碩士畢業(yè)于南開(kāi)大學(xué)，2000年于南開(kāi)大學(xué)獲博士學(xué)位1992年-2001年，在曲阜師范大學(xué)歷任講師、副教授、教授。2001年-2003年，在北京大學(xué)從事博士后研究；2003年至今，在華東師范大學(xué)任職。

高恩慶長(zhǎng)期從事配合物功能材料的構(gòu)筑與功能研究，涉及分子磁性材料、刺激響應(yīng)性發(fā)光/磁性金屬有機(jī)框架材料、金屬有機(jī)框架催化材料等。

在這里，作者通過(guò)使用吡啶鎓衍生的陽(yáng)離子配體和四(3, 5-雙(三氟甲基)苯基)硼酸鹽(BAr_F^–)作為增溶抗衡陰離子，合成了不同形狀的可溶性Zr-MOCs(1-4)，這些Zr-MOCs通過(guò)傳統(tǒng)方法是無(wú)法獲得的。

將多個(gè)缺電子的吡啶基團(tuán)強(qiáng)制排列進(jìn)一個(gè)籠狀結(jié)構(gòu)（1）中，會(huì)導(dǎo)致正電靜電場(chǎng)和電子接受能力的放大，有利于容納電子供體陰離子，包括鹵化物和四芳基硼酸鹽。強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移（CT）相互作用激活了客體到主體的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（PET），從而產(chǎn)生明顯且可調(diào)節(jié)的光致變色。

主體和主體-客體復(fù)合物的基態(tài)和自由基結(jié)構(gòu)已通過(guò)X射線晶體學(xué)明確表征。CT增強(qiáng)的PET還使得1可以作為有氧氧化四芳基硼酸鹽為聯(lián)芳基和酚類的高效光催化劑。

本工作展示了從陽(yáng)離子配體出發(fā)，借助增溶陰離子輔助的可溶性Zr-MOCs的溶液組裝，并強(qiáng)調(diào)了利用主-客體CT來(lái)增強(qiáng)基于PET的功能和應(yīng)用的巨大潛力。

圖1：1與四芳基硼酸鹽的客體絡(luò)合研究

圖2：1對(duì)四芳基硼酸酯的光致變色研究

圖3：四苯硼酸鹽光催化轉(zhuǎn)化1

圖4：籠和配體在絡(luò)合、光致變色和光催化方面的性能比較

這項(xiàng)研究通過(guò)引入BAr_F^?作為陽(yáng)離子配體的反離子，實(shí)現(xiàn)了可溶性Zr-MOCs的均勻組裝。這些MOCs能夠結(jié)合多種陰離子，通過(guò)CT復(fù)合物顯著增強(qiáng)了PET效率，導(dǎo)致顯著的光致變色現(xiàn)象。

此外，光生自由基能夠迅速將電子轉(zhuǎn)移給氧氣，生成超氧陰離子，使1能夠有效催化四芳基硼酸根的光氧化反應(yīng)，同時(shí)生成聯(lián)芳基和酚類化合物。本工作不僅展示了MOCs在光致變色和光催化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，還為設(shè)計(jì)新型光響應(yīng)和光催化材料提供了新的思路。

Li, G., Du, Z., Wu, C. et al. Charge-transfer complexation of coordination cages for enhanced photochromism and photocatalysis.?Nat. Commun., (2025).?

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