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研究背景

光致電荷分離之后會生成兩個自旋關(guān)聯(lián)的自由基，它們被稱為自由基對（RPs）。自由基對具有單線態(tài)和三線態(tài)自旋構(gòu)型，它們之間的相互轉(zhuǎn)換是一個真正意義上的量子相干過程。更重要的是，該轉(zhuǎn)換過程可以通過施加外磁場進(jìn)行調(diào)控。當(dāng)對自由基對施加外磁場后，體系發(fā)生的物理過程往往涉及多種復(fù)雜相互作用，包含外磁場塞曼效應(yīng)、自旋交換相互作用、偶極相互作用、電子-原子核的超精細(xì)相互作用等。這種磁場效應(yīng)在自旋化學(xué)、量子生物學(xué)、量子傳感等領(lǐng)域備受關(guān)注。

研究人員曾指出磁場效應(yīng)在動物導(dǎo)航中的重要作用，比如，遷徙動物利用地磁場對體內(nèi)光生自由基對的三線態(tài)復(fù)合產(chǎn)率進(jìn)行相干調(diào)節(jié)，繼而觸發(fā)傳感信號級聯(lián)過程，實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)導(dǎo)航。受此啟發(fā)，有機(jī)分子構(gòu)成的自由基對的磁場效應(yīng)被廣泛研究，然而其磁場效應(yīng)普遍較弱，且很難獲得普適性的調(diào)控規(guī)律。

成果簡介

又帥又牛！他，「國家高層次青年人才」，博士畢業(yè)2年即任博導(dǎo)，半年內(nèi)第四篇Nature大子刊！

針對以上問題，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳凱豐研究員與朱井義副研究員團(tuán)隊(duì)直接觀測到量子點(diǎn)-有機(jī)分子構(gòu)成的雜化自由基對的量子相干特性，并實(shí)現(xiàn)了三線態(tài)光化學(xué)產(chǎn)率的高效磁場相干調(diào)控。

研究團(tuán)隊(duì)通過構(gòu)建II-VI族量子點(diǎn)-茜素分子雜化體系，并基于磁場調(diào)制的飛秒瞬態(tài)吸收光譜及量子動力學(xué)理論模擬，系統(tǒng)揭示了雜化自由基對三線態(tài)復(fù)合動力學(xué)的相干行為。相關(guān)成果以“Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot–molecule hybrids”為題發(fā)表在最新一期的Nature Materials上。

值得注意的是，吳凱豐老師半年內(nèi)已發(fā)表4篇Nature大子刊，質(zhì)量極高！

2024年7月1日，大連化物所吳凱豐教授等人發(fā)表關(guān)于膠體鈣鈦礦量子點(diǎn)中的量子相干現(xiàn)象與動力學(xué)光學(xué)調(diào)控的綜述文章。該綜述系統(tǒng)總結(jié)了鈣鈦礦量子點(diǎn)在量子光源和自旋量子比特載體等領(lǐng)域取得的研究進(jìn)展，詳細(xì)論述了近期開展的光學(xué)測量與調(diào)控的原理與方案，并展望了基于該材料平臺的量子信息技術(shù)在實(shí)用化進(jìn)程中面臨的挑戰(zhàn)和機(jī)遇。

2024年8月13日，大連化物所吳凱豐教授等人在室溫下利用飛秒可見光脈沖驅(qū)動膠體量子阱，觀測到了近紅外波段的弗洛凱態(tài)光譜特征，并在時(shí)域上獲得了弗洛凱態(tài)通過退相干轉(zhuǎn)變?yōu)槠胶馕镔|(zhì)態(tài)的動力學(xué)演化過程。

2024年11月1日，大連化物所吳凱豐教授和楊陽教授等人利用ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)的優(yōu)異特性，成功實(shí)現(xiàn)了可調(diào)控且穩(wěn)定性優(yōu)異的藍(lán)光激光，克服了傳統(tǒng)量子點(diǎn)激光中因鎘和鉛等有毒金屬限制其應(yīng)用的問題。

圖文導(dǎo)讀

該項(xiàng)工作引入了基于CdSe(S) 量子點(diǎn)(QD)-茜素分子(AZ)雜化體系的自旋關(guān)聯(lián)自由基對(RPs)，并系統(tǒng)地研究了該自由基對在磁場中經(jīng)歷的光物理過程。不同于人工制備的純有機(jī)自由基對（Δg約為0.001~0.01），在量子點(diǎn)-分子雜化體系中，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的尺寸與組成，可以實(shí)現(xiàn)Δg在0.1~1之間的大范圍調(diào)控，比有機(jī)體系高出兩個數(shù)量級。在巨大 Δg 的作用下，研究團(tuán)隊(duì)直接觀測到了自由基對在不同自旋量子態(tài)間的相干拍頻。

得益于快速的量子拍頻，該項(xiàng)工作在室溫下實(shí)現(xiàn)了自由基對三線態(tài)復(fù)合動力學(xué)的高效磁場調(diào)控。2T磁場下的三線態(tài)產(chǎn)率較0T下產(chǎn)率的提升程度高達(dá)400%。進(jìn)一步地，團(tuán)隊(duì)將磁場效應(yīng)與穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)相耦合，實(shí)現(xiàn)了β-胡蘿卜光化學(xué)異構(gòu)化反應(yīng)的磁場調(diào)控。理論模擬結(jié)果、磁場調(diào)制的瞬態(tài)動力學(xué)、穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)速率三者高度一致，印證了磁場相干調(diào)控的可靠性。

圖1 材料和原理

雜化材料由不同大小的II-VI族CdSe或CdS量子點(diǎn)(QD)和茜素(AZ)分子構(gòu)建而成。CdSe(S) QD與表面結(jié)合的AZ分子形成交錯的能級排列。光激發(fā)分子后，生成¹AZ*。伴隨著電子由AZ的LUMO向QD導(dǎo)帶的轉(zhuǎn)移，¹[QD^–-AZ⁺]形成。受到外磁場的擾動，¹[QD^–-AZ⁺]不再是定態(tài)，將與³[QD^–-AZ⁺]之間發(fā)生相互轉(zhuǎn)化。遵循Wigner-Witmer規(guī)則，¹[QD^–-AZ⁺]將以速率k_S復(fù)合回到基態(tài)（QD-AZ），³[QD^–-AZ⁺]將以速率k_T復(fù)合生成分子三線態(tài) （QD-³AZ*）。這一自由基對之間的自旋量子拍頻也會導(dǎo)致這兩個光化學(xué)路徑之間的相互轉(zhuǎn)換。通過對體系的k_S?、k_T、兩個量子態(tài)之間拍頻的頻率進(jìn)行調(diào)制，可以實(shí)現(xiàn)對光化學(xué)活性產(chǎn)物QD-³AZ*的生成速率與產(chǎn)率的相干調(diào)控。

圖2 強(qiáng)磁場效應(yīng)對瞬態(tài)動力學(xué)和三重態(tài)產(chǎn)率影響的觀測

QD-AZ RPs和瞬態(tài)磁場效應(yīng)：在3.1 nm QD-AZ雜化體系中，隨著磁場的增加，體系中電荷復(fù)合動力學(xué)顯著加快，相應(yīng)地，分子三線態(tài)3AZ*信號也愈發(fā)明顯。得益于快速的量子拍頻，該項(xiàng)工作在室溫下實(shí)現(xiàn)了自由基對三線態(tài)復(fù)合動力學(xué)的高效磁場調(diào)控。若以三線態(tài)復(fù)合產(chǎn)率來衡量QD-AZ雜化體系中的磁場效應(yīng)，2T磁場下的三線態(tài)產(chǎn)率較0T下產(chǎn)率的提升程度高達(dá)400%。

圖3 RPs自旋量子拍頻的理論模擬及實(shí)驗(yàn)觀測

自旋量子拍頻的動力學(xué)模擬與讀出：基于Liouville–von Neumann方程，團(tuán)隊(duì)建立的量子動力學(xué)模型不僅可以定量描述上述磁場依賴的動力學(xué)過程，還預(yù)測了單線態(tài)與三線態(tài)自旋態(tài)之間的相干量子拍頻。更高的磁場強(qiáng)度、更長的相干時(shí)間、更快的電子轉(zhuǎn)移速率均有利于拍頻信號的讀出。在量子動力學(xué)模型的指導(dǎo)下，在瞬態(tài)吸收測試中可以直接觀測到QD-AZ自由基對中的量子拍頻。這不僅證明了量子動力學(xué)模型的準(zhǔn)確性，也證實(shí)了這一體系的量子相干過程。

圖4 通過量子點(diǎn)大小和組成調(diào)控磁場效應(yīng)

基于量子點(diǎn)大小和組成的磁場效應(yīng)調(diào)控：相比于純有機(jī)自由基對，QD-AZ雜化自由基對可以通過對QDs尺寸、組成的調(diào)節(jié)，實(shí)現(xiàn)雜化自由基對中Δg和2J的大范圍調(diào)控，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)磁場效應(yīng)的相干調(diào)控。利用磁場調(diào)制的瞬態(tài)吸收光譜，團(tuán)隊(duì)對一系列尺寸的CdSe(S) QD-AZ的磁場效應(yīng)開展了系統(tǒng)測試。磁場依賴的電荷復(fù)合速率呈現(xiàn)出明顯的隨QDs尺寸、組成變化的依賴關(guān)系。

圖5 磁場對穩(wěn)態(tài)光化學(xué)異構(gòu)化反應(yīng)的控制

穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)的磁場效應(yīng)調(diào)控：研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了QD-AZ//β-胡蘿卜素光反應(yīng)體系，利用雜化自由基對的磁場效應(yīng)驅(qū)動穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)的磁場調(diào)控，也實(shí)現(xiàn)了理論模擬結(jié)果、磁場調(diào)制的瞬態(tài)動力學(xué)與三線態(tài)產(chǎn)率、穩(wěn)態(tài)光化學(xué)反應(yīng)速率三者的有機(jī)統(tǒng)一。

總結(jié)展望

該工作清晰闡明了雜化自由基對在光化學(xué)反應(yīng)中的“量子優(yōu)越性”，借助這種優(yōu)越性實(shí)現(xiàn)了光化學(xué)三線態(tài)過程的高效磁場調(diào)控。這種可以通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)尺寸和組分就能輕易調(diào)控的磁場效應(yīng)，不僅為自旋化學(xué)提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學(xué)等領(lǐng)域也存在廣闊的應(yīng)用潛力。

作者簡介

又帥又牛！他，「國家高層次青年人才」，博士畢業(yè)2年即任博導(dǎo)，半年內(nèi)第四篇Nature大子刊！

吳凱豐，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、博士生導(dǎo)師、研究組長。2010年獲中國科大學(xué)士學(xué)位，2015年獲美國埃默里大學(xué)化學(xué)博士學(xué)位，之后在美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室開展博士后研究，2017年5月加入中國科學(xué)院大連化物所，入選多個國家高層次人才專項(xiàng)。擔(dān)任J. Phys. Chem. Lett.、ACS Energy Lett.等國內(nèi)外期刊編委。主要研究領(lǐng)域是量子點(diǎn)等低維材料的激子、載流子與自旋超快動力學(xué)及其在新型能源、量子和發(fā)光技術(shù)中的應(yīng)用。

迄今以第一/通訊作者身份在Science、Nature Mater.、Nature Nanotechnol.、Nature Photonics、Nature Energy、Nature Commun.、JACS/Angew/Chem/AM等刊物發(fā)表學(xué)術(shù)論文。

文獻(xiàn)信息

Meng Liu, Jingyi Zhu, Guohui Zhao, Yuxuan Li, Yupeng Yang, Kaimin Gao & Kaifeng Wu*, Coherent manipulation of photochemical spin-triplet formation in quantum dot–molecule hybrids, Nature Materials (2025),?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/13/d707123905/

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