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研究背景

現(xiàn)有的和新興的液體燃料處理系統(tǒng)都依賴于脂肪族化合物復雜混合物的分離。利用綠氫、捕獲CO₂、以及可再生能源為驅(qū)動的Fischer-Tropsch (FT) 將一氧化碳和氫氣的混合物轉(zhuǎn)化為多種脂肪族烴，正受到越來越多的關(guān)注，因為它可以使用非脂肪族原料來生產(chǎn)高價值的烴。然而，從組分復雜的FT產(chǎn)物中分離純化高價值液態(tài)烴的成本較高，極大限制了該類產(chǎn)物的精細化應用。相比高能耗的傳統(tǒng)蒸餾技術(shù)，基于膜的分離技術(shù)為節(jié)能純化提供了新方法，但液相下輕重烴、直鏈/支鏈烴及烯烴/石蠟等尺寸差異小的液態(tài)烴類混合物的分離仍舊是膜分離領(lǐng)域中極具挑戰(zhàn)性的研究方向。如何設(shè)計膜材料使其兼具高分離性能與耐溶劑性能是該領(lǐng)域的核心要點。

針對以上問題，近日，南京大學化學化工學院特聘研究員郭盛團隊聯(lián)合美國佐治亞理工教授Ryan P. Lively團隊等人開發(fā)了一類新型富氟型高性能液態(tài)烴類分離聚合物膜材料。并針對FT產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)多樣性的特點，通過合理規(guī)劃的膜分離方案實現(xiàn)了直鏈/支鏈烴，烯烴/烷烴，短鏈/長鏈烴三類液態(tài)烴類混合物的非相變膜分離過程。該研究為以FT產(chǎn)物為代表的可持續(xù)烴類混合物的低能耗分離過程提供了一個可行的膜技術(shù)方案。相關(guān)成果以“Fluorine-rich poly(arylene amine)membranes for the separation of liquid aliphatic compounds”為題發(fā)表在 Science 期刊上。

任意博士與馬輝研究助理為本文的共同第一作者。Ryan P. Lively教授為本文的共同通訊作者，郭盛特聘研究員為本文的最后通訊作者。

圖文導讀

該項研究探索了膜材料在分離脂肪族烴原料和產(chǎn)品過程中降低能源和碳需求的潛力。團隊開發(fā)了一類富氟型的聚芳基胺材料 (FRPAAs)，其特點是剛性聚合物骨架具有分離的全氟烷基側(cè)鏈。這種組合使聚合物具有抵抗碳氫化合物浸泡引起膨脹的能力，同時又不損失基于溶液的膜制造技術(shù)。這些材料在環(huán)境溫度下表現(xiàn)出良好的液相烷烴異構(gòu)體分離性能。在一系列實驗中，研究了這些聚合物膜在燃料和化學原料分離過程中的集成。基于這些實驗的技術(shù)經(jīng)濟分析表明，性能最好的膜材料可以大幅降低碳氫化合物分離的能源成本和相關(guān)的碳排放（降低2 ~10 倍，具體取決于產(chǎn)品規(guī)格）。

圖1 使用溶劑穩(wěn)定的富氟聚合物材料對 FT 液體進行膜分離

為了解決溶劑耐受性和滲透性之間的平衡問題，該項工作提出將富氟側(cè)鏈引入線性玻璃狀聚合物的主鏈中，以增強化學穩(wěn)定性和控制溶劑誘導膨脹，從而提高分離效。作者假設(shè)存在最佳氟濃度，可平衡膜的分離效率和生產(chǎn)率，同時保持傳統(tǒng)溶劑的可加工性。

基于此假設(shè)，開發(fā)了一種富含氟的聚（亞芳基胺）聚合物，用于輕質(zhì)脂肪族化合物的高效 OSRO 分離。通過調(diào)整內(nèi)部鏈結(jié)構(gòu)（如 -C-O- 或 -C-C-），F(xiàn)RPAA 的鏈靈活性得以優(yōu)化，與商用特氟龍相比，制備方法更安全，無全氟烷基物質(zhì)問題。這些材料可溶于四氫呋喃和 2-甲基四氫呋喃等常見和環(huán)保溶劑，表明全氟烷基側(cè)鏈對溶解性起關(guān)鍵作用，同時也顯示出芳香烴主鏈相互作用的潛在影響。通過富含氟的聚亞芳基胺膜在有機溶劑反滲透分離中的優(yōu)異性能的評估，顯示其在抗溶脹性、疏水性和分離效率方面的顯著優(yōu)勢。

圖2 FRPAA聚合物和MD的二元混合物分離性能

將FRPAA膜用于標志性的甲苯/三異丙基苯二元混合體系分離得知該類材料分離性能皆已超過目前的有機液態(tài)烴類分離膜的性能上限（在己烷異構(gòu)體分離中，F(xiàn)RPAA-1 和 FRPAA-2 膜分別實現(xiàn)了 60.6% 和 65.7% 的截留率）。分子結(jié)構(gòu)模擬實驗表明，與經(jīng)典的自具微孔高分子PIM-1材料相比，F(xiàn)RPAA系列高分子膜材料結(jié)構(gòu)中的富氟基團在溶劑浸潤的環(huán)境中保持了膜材料孔徑結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，揭示了其高分離性能微觀結(jié)構(gòu)上的內(nèi)在規(guī)律。

圖3 使用 FRPAA 膜對己烷異構(gòu)體和烯烴/石蠟進行液相分離

除了在C₆的同分異構(gòu)體的分離上，F(xiàn)RPAA系列高分子表現(xiàn)出較好的分離性能外, 針對復雜烯烴/烷烴混合物體系，F(xiàn)RPAA系列高分子膜可以連續(xù)多級的膜分離工藝，將60wt%的正己烯在滲透相中富集到95wt%。長效分離性能測試表明，該膜的分離性能在分離環(huán)境中保持170小時而不變。該結(jié)果為其用于高價值烯烴的分離應用提供了參考。

圖4 使用 FRPAA 膜分離代表性 FT 液體

針對C_6-22的FT烴類混合物，F(xiàn)RPAA系列的膜材料能夠進行高效的短鏈/長鏈烴類的分離，通過單級膜分離，可以將74wt% 輕質(zhì)烴類組分的混合物在滲透相富集為95wt%，對于長鏈烴類 (C>20) 的截留率高達90%以上，而當前由Evonik公司開發(fā)的商用有機溶劑分離膜PURAMEM??對該復雜混合物體系基本無分離效果。該結(jié)果說明了FRPAA膜材料在液態(tài)烴類分離領(lǐng)域已經(jīng)達到行業(yè)領(lǐng)先水平。為了全面評價該膜分離技術(shù)的技術(shù)經(jīng)濟性，將蒸餾分離、膜分離、蒸餾/膜耦合分離工藝的能耗與碳排放進行比較，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在工業(yè)量級的應用場景下，該膜分離技術(shù)的直接引入能夠極大地減少傳統(tǒng)蒸餾分離過程中的能耗與碳排放，進一步說明該項技術(shù)用于液態(tài)烴類分離的重大經(jīng)濟價值。

結(jié)論展望

FRPAA聚合物的設(shè)計理念旨在通過將含氟聚合物側(cè)鏈與剛性玻璃狀聚合物主鏈分離來平衡分離效率和生產(chǎn)率，這可能是高性能OSRO膜的潛在可行方法。對于復雜脂肪族原料的分離，盡管使用FRPAA膜獲得了合理的通量，但是需要進一步改進以降低膜的投資成本。根據(jù)技術(shù)經(jīng)濟分析表明，對于與現(xiàn)有和新興燃料和化學加工系統(tǒng)相關(guān)的分離，與傳統(tǒng)蒸餾分離相比，膜/蒸餾混合技術(shù)可顯著降低（高達70%）能源成本和碳排放。該項工作描述的易合成、可加工FRPAA聚合物材料，為液相脂肪烴分離提供了一種實際、高效的解決方案。

文獻信息

Yi Ren, Hui Ma, Jinsu Kim, Mohammed Al Otmi, Ping Lin, Changhui Dai, Young Joo Lee, Zihan Zhai, Woo Jin Jang, Shijie Yang, Akriti Sarswat, Yacine Feliachi, Janani Sampath, Matthew J. Realff, Ryan P. Lively*, and Sheng Guo*, Fluorine-rich poly(arylene amine) membranes for the separation of liquid aliphatic compounds, Science (2025),?

作者簡介

郭盛，課題組長、特聘研究員、博士生導師、國家級青年人才計劃入選者。2011年本科畢業(yè)于武漢大學化學與分子科學學院，師從雷愛文教授；隨后加入中國科學院上海有機化學研究所馬大為院士課題組，并于2016年獲得理學博士學位；2017-2022年間在美國麻省理工學院先后與美國科學院院士 Stephen L. Buchwald 與Timothy M. Swager合作，從事博士后研究；2022年加入阿美石油Aramco擔任Polymer & Membrane Scientist，主持酸性天然氣的膜分離項目; 2022年12月入職南京大學化學化工學院開展獨立科研工作。

課題組研究分為兩個方向。高分子合成方向：致力于開發(fā)高效且可控的合成方法學用于實現(xiàn)功能高分子的精準合成。高分子膜科學方向：1.開發(fā)高性能耐溶劑有機溶劑反滲透(OSRO)膜材料；2.開發(fā)高性能氣體分離膜材料；3.開發(fā)高性能高耐堿性陰離子交換膜材料；4.開發(fā)高性能阻燃高分子固態(tài)電解質(zhì)(SPE)。

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