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連續(xù)10年，每年一篇Science！北航趙立東，今日再發(fā)第11篇Science！

?熱電材料的發(fā)展一直受到其組成元素稀缺性的限制，尤其是碲化物。儲量豐富的寬禁帶（E_g≈46 k_BT）硫化錫（SnS）在其晶體形態(tài)下展現(xiàn)出了很有前景的性能。

在此，北京航空航天大學趙立東教授，秦炳超，常誠和國防科技創(chuàng)新研究院常超教授等人通過促進四個價帶的能量和動量匯聚，即四重帶匯聚，提高了SnS晶體的熱電效率。引入更多的錫空位來激活四重帶匯聚，并通過在硒（Se）合金化的SnS中誘導生成SnS?來促進載流子傳輸，從而在300開爾文時實現(xiàn)了約1.0的高無量綱優(yōu)值（ZT），在300到773開爾文范圍內p型SnS晶體的平均ZT值約為1.3。同時，進一步獲得了約6.5%的實驗效率，制造的制冷器在353開爾文時展示了最大約48.4開爾文的溫差制冷效果。這些發(fā)現(xiàn)吸引了人們對儲量豐富的SnS晶體在廢熱回收和熱電制冷應用方面的關注。

相關文章以“Quadruple-band synglisis enables high thermoelectric efficiency in earth-abundant tin sulfide crystals”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

熱電技術通過實現(xiàn)熱能與電能之間的直接轉換來進行能量發(fā)電或快速制冷，為低碳和清潔能源技術的新興需求提供了一種替代解決方案。推進熱電技術的關鍵挑戰(zhàn)在于實現(xiàn)高能量轉換效率，這主要受熱電材料的性能影響，用無量綱優(yōu)值（ZT）來表示。熱傳輸和電傳輸之間固有的矛盾給提高整體ZT值帶來了相當大的挑戰(zhàn)。為了分離這種復雜的傳輸，研究人員提出了各種優(yōu)化策略，包括載流子濃度和遷移率優(yōu)化、能帶結構工程、全尺度缺陷工程以及晶格平面化等。因此，在各種熱電系統(tǒng)中ZT值都取得了顯著提升。

對于Bi₂Te₃和PbTe等先進熱電材料中存在的稀有和有毒元素的擔憂，使部分研究興趣轉向開發(fā)使用儲量豐富、低成本、無毒元素的高性能熱電材料。SnSe作為一種重要的熱電材料得到了開發(fā)，符合這些目標。p型和n型SnSe都展現(xiàn)出了卓越的熱電性能，這源于其強烈的非簡諧性、多帶結構以及獨特的三維電荷和二維聲子傳輸特性。SnS作為SnSe的類似物，展現(xiàn)出更高的地球豐度和更低的成本，使其成為構建高效熱電模塊的有前景的候選材料。特別是，Sn和S的原料儲量遠遠高于其他常見熱電材料組成元素的儲量。此外，基于PbS、Cu?S、Cu–Sn–S以及Cu–Fe–S的硫化物化合物也得到了很好的開發(fā)。最初，由于其較差的電學性能，SnS在其多晶形態(tài)下展現(xiàn)出極為低劣的熱電性能，而且其較大的帶隙（約1.2 eV）使其難以摻雜到合適的載流子濃度。單晶生長提供了一種有效的方法來增強電學性能，因為其具有高平面內載流子遷移率。隨后，在p型SnS晶體方面取得了重大進展，通過有效的空穴摻雜以及多個價帶之間增強的相互作用，進一步闡明了SnS的巨大潛力。復雜的電子能帶結構在SnS中實現(xiàn)卓越的熱電性能方面發(fā)揮著重要作用。SnS中存在多個價帶最大值（VBM），它們的能量偏移（ΔE）很小。

主要內容

為了簡化討論，根據(jù)能量水平將價帶標記為1到4，它們各自的最高點分別記為VBM1到VBM4（圖1A）。具體來說，SnS中VBM1和VBM3之間的ΔE約為0.13 eV，重空穴摻雜激活了三個價帶用于電傳輸，同時促進了它們之間的能帶匯聚。這種三重帶匯聚顯著分離了有效質量和載流子遷移率，導致p型SnS晶體在873 K時獲得了約1.6的高ZT值。同樣，這種三重帶匯聚也促進了SnSe中ZT值的提升。為了進一步提高SnS的熱電性能，激活更多帶并利用它們的匯聚來增強載流子傳輸可能至關重要。然而，這仍然是一個挑戰(zhàn)，目前還沒有實驗嘗試激活四個帶。

作者成功激活了四個價帶，并在儲量豐富的SnS晶體中實現(xiàn)了四重帶匯聚，這在發(fā)電和熱電制冷方面顯著提高了熱電效率。通過在SnS中引入SnS₂來創(chuàng)建更多的錫空位，從而促進了超高空穴載流子濃度，降低了費米能級并激活了四個價帶，同時使錫空位在SnS中也能有效地調控價帶，實現(xiàn)四重帶匯聚，即三重帶匯聚和三重帶匯聚的組合。我們首先優(yōu)化了p型硒合金化SnS晶體的成分，即2%鈉摻雜的SnS_1-ySe_y。由于所有樣品中2%的鈉摻雜是固定的，得到了優(yōu)化的SnS_0.9Se_0.1晶體基質。然后，將SnS₂引入SnS_0.9Se_0.1基質中，得到了含有更多錫空位的SnS_0.9Se_0.1，將其標記為SnS_0.9Se_0.1+xSnS₂（其中x = 0，0.01，0.02，0.03，0.04）。隨著SnS₂比例的增加，霍爾載流子濃度（n_H）從約2.7×10¹⁹增加到約4.9×10¹⁹?cm^-3，通過太赫茲（THz）光譜測量進行了確認。

同時，通過高溫同步輻射X射線衍射（SR-XRD）、角分辨光電子能譜（ARPES）和密度泛函理論（DFT）計算，表征了SnS_0.9Se_0.1+0.03SnS₂的溫度依賴能帶結構。結果表明，除了VBM1、VBM2和VBM3之間的相互作用外，引入SnS₂后VBM4逐漸增加，導致VBM1和VBM4之間的ΔE降低，且隨著溫度的升高，類似布丁模具的VBM1和VBM4逐漸合并，最終形成了四重帶匯聚。四重帶匯聚促進了電學性能，特別是通過增大有效質量。因此，在p型SnS_0.9Se_0.1+0.03SnS₂晶體中獲得了約58 μW cm^-1?K^-2的高功率因子，在300 K時這超過了其他報道的參與載流子傳輸?shù)膬r帶較少的SnS基化合物。四重帶匯聚導致在較寬的溫度范圍內出現(xiàn)了顯著的ZT曲線，這些結果為基于儲量豐富的SnS的熱電設備在發(fā)電和制冷應用中奠定了堅實的基礎。

圖1：多帶p型SnS晶體的四重帶同步和熱電性能參與了電輸運。

圖2：SnS_0.9Se_0.1+xSnS₂的電傳輸特性。

圖3：通過SR-XRD、XAFS和THz光譜測量對SnS_0.9Se_0.1+xSnS₂（x = 0和0.03）晶體的n和μ的表征。

圖4：由ARPES觀察到的能帶結構。

總的來說，本文通過促進四重帶匯聚，增強了儲量豐富、寬帶隙p型SnS晶體的熱電性能。在SnS中引入SnS₂通過形成更多的錫空位來提高空穴載流子濃度，從而激活了所有四個價帶，顯著提升了電學性能，而SnS中的錫空位有效地促進了四重帶匯聚，增大了有效質量，從而在較寬的溫度范圍內獲得了高的功率因子。最終，顯著優(yōu)化的電傳輸性能使得在室溫下獲得了約1.0的ZT值，以及在300到773 K時約1.3的高平均ZT值（ZT_ave）。SnS還具有儲量豐富、成本低和環(huán)境友好等顯著優(yōu)勢，展示了其在熱電發(fā)電和制冷廣泛應用中的巨大潛力。

文獻信息

Shan Liu, Shulin Bai, Yi Wen, Jing Lou, Yongzhen Jiang, Yingcai Zhu, Dongrui Liu, Yichen Li, Haonan Shi, Shibo Liu, Lei Wang, Junqing Zheng, Zhe Zhao, Yongxin Qin, ZhongKai Liu, Xiang Gao, Bingchao Qin*, Cheng Chang*, Chao Chang*, Li-Dong Zhao*,?Quadruple-band synglisis enables high thermoelectric efficiency in earth-abundant tin sulfide crystals, Science,

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