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研究背景

氫能作為一種可持續(xù)的能源載體，因其在滿足全球碳中和目標方面的巨大潛力，近年來受到廣泛關(guān)注。堿性氫氣析出反應(yīng)（HER）作為將間歇性的電力（如水電、太陽能和風能）轉(zhuǎn)化為綠色氫分子的經(jīng)濟可行途徑，在工業(yè)規(guī)模的氫氣生產(chǎn)中具有重要應(yīng)用前景。然而，堿性HER過程高度依賴pH值，且由于堿性電解質(zhì)中質(zhì)子活性較低，該反應(yīng)的動力學在堿性環(huán)境中通常不利，導致堿性HER活性比酸性環(huán)境低兩個到三個數(shù)量級。因此，探索低成本且高效的催化劑成為提升堿性水電解氫氣生產(chǎn)效率的關(guān)鍵問題。

近年來，過渡金屬碳化物（如Mo和W）被認為是替代貴金屬鉑催化劑的有前景材料。由于金屬碳化物的內(nèi)嵌碳原子使得其金屬具有與鉑相似的d帶電子結(jié)構(gòu)，從而改善了氫的吸附行為，提高了催化性能。然而，過渡金屬碳化物在堿性電解質(zhì)中的催化活性仍然遠低于理論預(yù)期，尤其是其表面氧化物終止層的存在和在堿性環(huán)境中的溶解問題，極大地限制了其應(yīng)用。

成果簡介

為解決這一問題，中國科學院蘇州納米所崔義教授團隊在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Termination-acidity tailoring of molybdenum carbides for alkaline hydrogen evolution reaction”的最新論文。

該團隊通過設(shè)計并制備了以鋁摻雜鉬氧化物（Al-MoO₂）終止的鉬碳化物（Mo₂C）催化劑，并通過表面科學技術(shù)驗證其在堿性環(huán)境中的性能。研究結(jié)果表明，Al3+摻雜的MoO₂層顯著改善了鉬碳化物催化劑的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并在堿性氫氣析出反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。通過優(yōu)化的形貌和光譜表征，研究人員發(fā)現(xiàn)Al-MoO₂@Mo₂C催化劑表面形成的-Al-OH-Mo-結(jié)構(gòu)作為強布朗斯特酸位點，加速了堿性HER反應(yīng)中的去質(zhì)子化過程，顯著提高了氫氣析出反應(yīng)的活性。

該團隊利用先進的計算和表征手段，進一步揭示了鉬碳化物催化劑在堿性電解質(zhì)中所表現(xiàn)出的優(yōu)異穩(wěn)定性和高效性能。實驗結(jié)果表明，該催化劑在10 mA/cm2電流密度下具有接近零的起始電位、低過電位（40 mV）以及小的塔菲爾斜率（45 mV/dec），并在200小時的連續(xù)氫氣生產(chǎn)中表現(xiàn)出幾乎無降解的穩(wěn)定性。這一研究為高效且低成本的催化劑設(shè)計提供了新思路，尤其是在水電解和其他能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的應(yīng)用中具有重要意義。

研究亮點

（1）實驗首次提出通過在鉬碳化物表面引入Al3+原子修飾氧化鉬終止層的方式，提升其在堿性電解質(zhì)中的氫氣析出反應(yīng)（HER）性能。研究通過表面科學技術(shù)構(gòu)建了具有Al-MoO₂@Mo₂C結(jié)構(gòu)的模型催化劑，驗證了這一修飾策略的可行性。

（2）實驗通過一系列形貌、光譜及DFT計算對AlP-MoO₂@Mo₂C催化劑進行了系統(tǒng)表征，得到了以下結(jié)果：

1) Al-MoO₂@Mo₂C模型催化劑在堿性條件下表現(xiàn)出近零的起始電位（onset potential）和低過電位（40 mV），以及小的塔菲爾斜率（45 mV/dec），顯著優(yōu)于以往的過渡金屬碳化物和其他先進催化劑。

2) 該催化劑在10 mA/cm2的電流密度下具有超過200小時的穩(wěn)定性，表明其在長期氫氣生產(chǎn)過程中的應(yīng)用潛力。

3) 高分辨率的形貌和光譜表征揭示，Al3+引入的Al-OH-Mo結(jié)構(gòu)在Al-MoO₂層內(nèi)形成了強布朗斯特酸位點，這些酸位點有助于加速堿性氫氣析出反應(yīng)中的去質(zhì)子化動力學。

4) 通過密度泛函理論（DFT）計算，進一步預(yù)測了該催化劑在堿性環(huán)境中的氫氣析出反應(yīng)活性，驗證了其優(yōu)異的催化性能。

圖文解讀

圖 1：用于堿性氫氣析出反應(yīng)的 Al-MoO₂@Mo₂C 模型催化劑。

圖 2：AlP-MoO₂@Mo₂C 材料的組成和形貌表征。

圖 3：AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑在 1.0 M KOH 電解質(zhì)中的氫氣析出反應(yīng)性能評估（pH = 14 ± 0.1，Rs = 3.4 ± 0.3，質(zhì)量負載 = 2.83 mg/cm2，室溫 = 298 K）。

圖 4：揭示 Al-MoO₂@Mo₂C 材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)健性的來源。

圖 5：多重高分辨率光譜表征推進了對 AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑增強堿性氫氣析出反應(yīng)活性的理解。

圖 6：通過密度泛函理論（DFT）計算預(yù)測 AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑模型的堿性氫氣析出反應(yīng)活性。

結(jié)論展望

總之，本文介紹了一種定制的鉬碳化物模型催化劑系統(tǒng)，用于驗證終止層酸性調(diào)節(jié)策略在改善堿性氫氣析出反應(yīng)（HER）過程中的可行性。團隊通過簡單的水熱和碳化方法合成了具有增強堿性溶解抗性和表面酸性的AlP-MoO₂@Mo₂C復(fù)合催化劑。該AlP-MoO₂@Mo₂C復(fù)合催化劑在堿性電解質(zhì)中表現(xiàn)出顯著的氫氣析出活性，具有接近零的起始電位、在10 mA/cm2電流密度下的低過電位（40 mV）和較小的塔菲爾斜率（45 mV/dec）。此外，AlP-MoO₂@Mo₂C復(fù)合催化劑催化的堿性氫氣析出反應(yīng)能夠持續(xù)超過200小時。

活性和穩(wěn)定性表現(xiàn)證明，通過采用AlP原子的終止層酸性調(diào)節(jié)工程，理論上預(yù)測的類似鉑（Pt）氫氣析出性能確實可以在金屬碳化物中實現(xiàn)。該研究為過渡金屬碳化物的合理終止層調(diào)節(jié)提供了一條有趣且有價值的路線，旨在推動在堿性電解質(zhì)中實現(xiàn)高效穩(wěn)定的氫氣析出過程。基于團隊的研究成果，這一可行的終止層酸性調(diào)節(jié)策略在替代貴金屬鉑催化劑進行高pH條件下的氫氣催化生產(chǎn)及其他領(lǐng)域中，具有廣泛的應(yīng)用前景。

文獻信息

Chen, Z., Yang, M., Li, Y.?et al.?Termination-acidity tailoring of molybdenum carbides for alkaline hydrogen evolution reaction.?Nat Commun?16, 418 (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/10/387a5ef436/

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