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模擬球形生物包封劑（如病毒衣殼和鐵蛋白）的上層結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，為了解它們在生命系統(tǒng)中的手性組裝和功能作用提供了可行的途徑。

然而，具有機械性能和客體結(jié)合屬性的人造多面體的立體定向組裝，仍然是一個艱巨的挑戰(zhàn)，類似于生物膠囊。

在此，來自美國西北大學(xué)和香港大學(xué)的J. Fraser Stoddart&天津大學(xué)的Huang Wu、王雨以及胡文平等研究者報道了由144個弱C-H氫鍵連接在一起的12個螺旋大環(huán)的動態(tài)超分子斜方立方體的立體定向組裝。相關(guān)論文以題為“Dynamic supramolecular snub cubes”于2025年01月08日發(fā)表在Nature上。

基于超分子多面體的球狀生物包封體（如病毒衣殼和鐵蛋白）通常具有明確的立體化學(xué)、動態(tài)超結(jié)構(gòu)和多組分結(jié)合特性。這些特性是生物包封體執(zhí)行其功能的關(guān)鍵，包括包裹和保護遺傳物質(zhì)、運輸鐵離子以及調(diào)節(jié)病毒與細胞在生物系統(tǒng)中的相互作用。

因此，化學(xué)家和材料科學(xué)家對設(shè)計和非共價合成人工多面體替代物產(chǎn)生了濃厚的興趣。目前文獻中已經(jīng)報道了大量形狀多樣且結(jié)合特性豐富的人工超分子多面體，它們在分子分離、反應(yīng)催化和蛋白質(zhì)穩(wěn)定化等領(lǐng)域具有應(yīng)用。

然而，合成具有可調(diào)節(jié)機械性能和多組分結(jié)合行為的非共價手性超分子多面體仍然是一個挑戰(zhàn)。

在此，研究者報道了動態(tài)超分子斜方立方體（SSCs）的立體特異性組裝，這是一種具有60條邊、38個面和24個頂點的手性阿基米德立體，通過12個相同的螺旋大環(huán)在溶液和固態(tài)中組裝而成（圖1）。

每個光學(xué)純的斜方立方體由24個[C–H···F]、48個[C–H···O]和72個[C–H···π]相互作用支撐。通過從初始構(gòu)建單元中144個立體中心控制分級手性傳遞，成功獲得了左旋和右旋的斜方立方體，這些構(gòu)建單元形成12個螺旋大環(huán)，最終生成拓撲手性多面體。

除了可逆光致變色特性外，這些斜方立方體在固態(tài)中還表現(xiàn)出光控彈性和硬度。此外，它們還能夠在框架的不對稱腔室中包封兩種組成不同的客體分子。

圖1 對映體SSCs的非共價合成。

圖2 對映體SSCs的固態(tài)超結(jié)構(gòu)和立體定向組裝。

圖3 SSCs的光可控力學(xué)性能。

圖4 右旋SSCs內(nèi)客體分子的絡(luò)合。

綜上所述，本研究從下而上地探討了動態(tài)超分子斜方立方體（SSCs）的立體特異性組裝過程，通過12個相同的扭曲大環(huán)在溶液和固態(tài)中成功構(gòu)建了該結(jié)構(gòu)。每個光學(xué)純的斜方立方體包含2,712個原子，并擁有一個體積為6,215 ?3的手性空腔，其結(jié)構(gòu)由144個C–H氫鍵支撐。

通過利用分級手性傳遞，并進一步結(jié)合非對映選擇性結(jié)晶，成功實現(xiàn)了左旋和右旋斜方立方體的立體特異性制備。這項研究結(jié)果表明，具有剛性結(jié)構(gòu)、“8”字形拓撲和互補非共價識別位點的大環(huán)是構(gòu)建復(fù)雜人工多面體的理想候選材料。

除了明確的立體化學(xué)特性外，這些斜方立方體還表現(xiàn)出多項吸引人的特性，預(yù)計將在仿生人工容器的開發(fā)中發(fā)揮重要作用。斜方立方體具有可逆的光致變色行為，其彈性和硬度可以通過光照實現(xiàn)可逆調(diào)控，這一發(fā)現(xiàn)預(yù)示了光控機械性能晶態(tài)多面體的新興類別。

此外，這些斜方立方體能夠同時容納多種小型客體分子，并可以在其框架的不對稱腔室中分別包封兩種不同的客體分子。本研究從手性拓撲超結(jié)構(gòu)到動態(tài)特性和結(jié)合性能，對仿生包封體的模仿邁出了重要一步，為開發(fā)先進的仿生材料奠定了基礎(chǔ)。

參考文獻

Wu, H., Wang, Y., ?or?evi?, L.et al.?Dynamic supramolecular snub cubes.?Nature?637, 347–353 (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/09/c58312c59d/

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