2025年1月6日,山西大學(xué)楊恒權(quán)教授、逯宇軒副教授在國際頂級期刊Nature Synthesis發(fā)表題為《A Pickering-emulsion-droplet-integrated electrode for the continuous-flow electrosynthesis of oximes》的研究論文,Feifan Zhang、Qi-Yuan Fan、Yu-Cheng Huang為論文共同第一作者,楊恒權(quán)教授、逯宇軒副教授為論文共同通訊作者。
楊恒權(quán),山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授、綠色與仿生催化研究組組長、研究生院院長,國家杰青(2019)。1999年本科畢業(yè)于三峽大學(xué),2001年和2004年獲得武漢大學(xué)的碩士(師從鄭穹教授)和博士學(xué)位(師從張高勇院士)。2004-2007年在中科院大連化學(xué)物理研究所從事博士后研究,師從李燦院士,2007年至今擔(dān)任山西大學(xué)的教授一職。
楊恒權(quán)教授長期從事綠色與仿生催化研究,致力于均相催化與生物催化、多相催化的交叉融合研究,解決精細(xì)化學(xué)品綠色合成關(guān)鍵科學(xué)與技術(shù)問題。在國際上率先提出了乳滴固定床催化概念,實(shí)現(xiàn)了均相催化劑酶的固定化及連續(xù)化使用,連續(xù)運(yùn)行長達(dá)4000小時(shí)。在Nature Catalysis、Nature Communications、JACS、Angew. Chem.等重要期刊發(fā)表了系列研究論文,先后被Nature、C&ENs作為亮點(diǎn)報(bào)道,激發(fā)和影響了國際乳液催化研究向應(yīng)用化方向發(fā)展。獲批授權(quán)發(fā)明專利10項(xiàng)。
逯宇軒,山西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院副教授。1996年生,2020年和2023年碩博畢業(yè)于湖南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,博士期間師從王雙印教授。2023年加入山西大學(xué)。
逯宇軒副教授在國際知名的SCI學(xué)術(shù)期刊上共發(fā)表論文40余篇,以第一作者/通訊作者的身份在Chem、Angew. Chem. Int. Ed、Adv. Mater.、ACS Catal.、CCS. Chem.、Sci. China Chem.、Chinese J. Catal、Nano Res.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表研究論文10余篇,ESI高被引論文4篇,封面論文1篇,所發(fā)表論文的引用次數(shù)超過2000次。
在這里,作者設(shè)計(jì)了一種皮克林乳液液滴集成電極,以促進(jìn)環(huán)己酮肟的連續(xù)流動電催化合成。
乳液液滴為電催化劑提供了理想的局部界面微環(huán)境,其特征是水分子的定向有序以及與環(huán)己酮的不完全界面氫鍵結(jié)合,從而提高了雙相肟化過程的效率。
此外,電極上形成的基于液滴的網(wǎng)絡(luò)建立了有效的電荷轉(zhuǎn)移通道,能夠在高工作電流密度下連續(xù)生產(chǎn)環(huán)己酮肟,并允許連續(xù)收集產(chǎn)物,而無需額外的破乳步驟。
作者的系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)的生產(chǎn)率(100?mA?cm?2,0.78?mmol?h?1?cm?2)大約是之前催化劑報(bào)道的五倍,法拉第效率為83.8%,長期運(yùn)行穩(wěn)定性(100?h)和可擴(kuò)展性為合成10克環(huán)己酮肟,這使其具有工業(yè)應(yīng)用前景。
圖1:環(huán)己酮肟生產(chǎn)路徑的示意圖比較
圖2:使用皮克林乳液反應(yīng)系統(tǒng)驗(yàn)證環(huán)己酮肟的電合成
圖3:皮克林乳液系統(tǒng)的機(jī)理研究
圖4:使用皮克林乳液液滴電極的連續(xù)流環(huán)己酮肟生產(chǎn)
綜上,作者研究了一種基于皮克林乳液液滴的集成電極系統(tǒng),用于連續(xù)流電合成環(huán)己酮肟。該系統(tǒng)通過在油水界面上形成高效的電催化微環(huán)境,顯著提高了反應(yīng)效率和法拉第效率,并實(shí)現(xiàn)了環(huán)己酮肟的連續(xù)生產(chǎn),具有工業(yè)應(yīng)用的潛力。此外,該系統(tǒng)的設(shè)計(jì)理念還可以擴(kuò)展到其他雙相反應(yīng)的電催化合成中,具有廣闊的應(yīng)用前景。
Zhang, F., Fan, QY., Huang, YC.et al.?A Pickering-emulsion-droplet-integrated electrode for the continuous-flow electrosynthesis of oximes.?Nat. Synth?(2025).
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