光催化整體水分解是一種利用太陽(yáng)能可持續(xù)提供氫氣的有前途的方法。為充分利用太陽(yáng)能，該反應(yīng)需要基于可見光活性半導(dǎo)體進(jìn)行操作，但非常具有挑戰(zhàn)性。

2025年1月3日，同濟(jì)大學(xué)徐曉翔教授、中國(guó)科學(xué)院金屬研究所劉崗研究員在國(guó)際知名期刊Nature Communications發(fā)表題為《Fluorine-expedited nitridation of layered perovskite Sr₂TiO₄ for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting》的研究論文，喻金星、Jie Huang為論文共同第一作者，徐曉翔教授、劉崗研究員為論文共同通訊作者。

徐曉翔，同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院教授。2006年本科畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，導(dǎo)師：陳春華教授；2010年在英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)（U. of St Andrews）獲得博士學(xué)位，導(dǎo)師：John T.S. Irvine 教授、Shanwen Tao 教授；隨后留校進(jìn)行博士后研究（導(dǎo)師：John T.S. Irvine教授），期間前往美國(guó)加州理工學(xué)院（Caltech）作訪問學(xué)者，導(dǎo)師為Michael R. Hoffmann教授；2014年回國(guó)加入同濟(jì)大學(xué)擔(dān)任教授。

徐曉翔教授的研究方向?yàn)?.太陽(yáng)能光催化；2.光電催化；3.新能源材料；4.燃料電池。

劉崗，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所研究員、所長(zhǎng)，國(guó)家杰青（2019），國(guó)家優(yōu)青，科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才，英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士。1981年出生，2003年本科畢業(yè)于吉林大學(xué)，2009年于中國(guó)科學(xué)院金屬研究所獲得博士學(xué)位，博士期間2007-2008年作為聯(lián)合培養(yǎng)研究生在澳大利亞昆士蘭大學(xué)開展研究工作。博士畢業(yè)即加入金屬研究所工作。

劉崗研究員主要從事清潔能源轉(zhuǎn)化用新材料與器件研究。截至2023年9月，他在Nature、Joule、PNAS、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Natl. Sci. Rev.、Sci. Bull.等期刊上發(fā)表論文190余篇，被SCI引用3.2萬(wàn)次，連續(xù)（2017-2022年）入選全球高被引學(xué)者，獲授權(quán)專利33件。

在本文中，作者采用氟（F）-加速氮化策略來(lái)修飾寬帶隙半導(dǎo)體Sr₂TiO₄，以實(shí)現(xiàn)可見光驅(qū)動(dòng)的光催化整體水分解。

對(duì)比傳統(tǒng)的氮化方法，引入F-加速氮化完美地結(jié)合了用于強(qiáng)可見光吸收的高濃度N摻雜劑和用于有效分離光載流子的低濃度缺陷（即Ti³⁺和氧空位）。

F-加速氮化產(chǎn)物在涂覆Ti-羥基氧化物保護(hù)層并沉積RhCrO_y助催化劑后，可以穩(wěn)定地進(jìn)行光催化整體水分解，其在420±20nm處表觀量子效率為0.39%，太陽(yáng)能制氫效率為0.028%。

這些發(fā)現(xiàn)證明了F-加速氮化策略的有效性，并為提升許多其他寬帶隙半導(dǎo)體的光催化活性提供了指導(dǎo)。

圖1：不同的氮化策略

圖2：晶體結(jié)構(gòu)分析

圖3：元素的配位狀態(tài)

圖4：光載流子分離

圖5：光催化活性和穩(wěn)定性

綜上，作者研究了一種通過F-加速氮化策略修飾的Sr₂TiO₄半導(dǎo)體，用于可見光驅(qū)動(dòng)的光催化整體水分解。研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過F-加速氮化處理的Sr₂TiO₄在420±20 nm處的表觀量子效率達(dá)到0.39%，太陽(yáng)能制氫的效率為0.028%，顯著提高了其光催化活性。

這不僅證明了F-加速氮化策略的有效性，還為其他寬帶隙半導(dǎo)體的光催化性能提升提供了指導(dǎo)，具有在可持續(xù)氫能生產(chǎn)和清潔能源開發(fā)中的應(yīng)用潛力.

Yu, J., Huang, J., Li, R.?et al.?Fluorine-expedited nitridation of layered perovskite Sr₂TiO₄?for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting.?Nat. Commun.,?(2025).