高熵金屬有機(jī)骨架材料（HE-MOFs）有望成為多功能材料，但目前罕見的例子僅限于第四周期的低價元素，這限制了它們在不同應(yīng)用中的設(shè)計和優(yōu)化。

2025年1月3日，吉林大學(xué)馮守華院士和田戈副教授團(tuán)隊在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《Entropy engineering activation of UiO-66 for boosting catalytic transfer hydrogenation》的研究論文。

在這里，作者首次合成了一種新的高熵、富缺陷且小尺寸（32 nm）的UiO-66 (ZrHfCeSnTi HE-UiO-66)，利用增加的構(gòu)型熵來實現(xiàn)對不同金屬離子摻雜的高耐受性。

HE-UiO-66的晶格畸變誘導(dǎo)金屬節(jié)點高度暴露，產(chǎn)生濃度為322.4 μmol/g的配位不飽和金屬位點，增加了路易斯酸堿位點的豐度，從而顯著改善了催化轉(zhuǎn)移加氫（CTH）反應(yīng)的性能。

研究表明，HE-UiO-66的特殊電子結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了與底物分子的相互作用和結(jié)合，降低了氫轉(zhuǎn)移過程的能壘。

作者的方法為在MOFs中構(gòu)建配位不飽和金屬位點提供了一種新的策略。

圖1：HE-UiO-66的制備及結(jié)構(gòu)表征

圖2：所制備催化劑的CTH活性

圖3：相關(guān)理論模型的密度泛函理論計算