国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

新年首篇Nature Water！他，「國家杰青/長江特聘」，博畢3年即985教授，現(xiàn)任東師院長！

成果簡介

海水是世界上儲存最多的鈾（U）資源，從海水中高效提取鈾可以促進核工業(yè)數(shù)千年的可持續(xù)發(fā)展。然而，傳統(tǒng)的萃取工藝必須經(jīng)過三碳酸鈾酰陰離子（[UO₂(CO₃)₃]^4-）的CO₃^2-離子解離才能結(jié)合鈾酰核，具有高能量勢壘，導(dǎo)致選擇性差，工作時間長。

基于此，東北師范大學(xué)朱廣山教授（通訊作者）等人報道了利用分子模板策略，選擇具有氧原子末端的三羧酸作為[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子為模板，并將三羧酸與三個甘二醇分子組成的三羧酸印跡配合物修飾在共價有機骨架（COF）通道上。由此，作者合成了兩種具有相同hcb拓撲結(jié)構(gòu)、豐富羥基和不同孔徑的分子印跡COF材料。

在納米尺度的約束空間中，COF通道上的電負性-OH基團通過靜電相互作用穩(wěn)定陽離子，形成[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子特異性納米流體通道。之后，[UO₂(CO₃)₃]^4-陰離子緊貼NH₄⁺陽離子獲得穩(wěn)定的陰離子-正離子平衡，同時與COF片段形成多個氫鍵相互作用。測試發(fā)現(xiàn)，在298 K、pH=8-9反應(yīng)條件下，初始濃度為5ppm，400 min內(nèi)鈾的去除率超過99.99%。值得注意的是，從天然海水中獲得的鈾吸附量在7天內(nèi)達到23.66 mg g^-1，比傳統(tǒng)的偕胺肟類吸附劑高出350%。本研究報道了一種在COF納米腔中構(gòu)建協(xié)同多動態(tài)鍵的有效策略，以實現(xiàn)實際鈾提取的快速吸附和高容量。

相關(guān)工作以《High-capacity uranium extraction from seawater through constructing synergistic multiple dynamic bonds》為題發(fā)表在最新一期《Nature Water》上。

朱廣山，1971年2月出生于河南長葛，國家杰青，長江學(xué)者特聘教授，“萬人計劃”中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才?，F(xiàn)任東北師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，化學(xué)學(xué)院院長，多酸與網(wǎng)格材料化學(xué)教育部重點實驗室主任。

研究工作涉及吸附分離導(dǎo)向的多孔芳香骨架（PAFs）的設(shè)計合成及先進功能應(yīng)用，多孔支撐膜的制備及其氣體分離，金屬有機框架材料的設(shè)計合成以及納米孔材料藥物傳輸體系等方面的研究。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Mater.等國內(nèi)外雜志發(fā)表研究論文。

圖文解讀

在三碳酸鈾酰離子（[UO₂(CO₃)₃]^4?）中，鈾中心與2個氧原子形成軸向雙鍵，并與3個碳酸鹽離子的6個氧原子配位，其軸向尺寸為3.6 ?，中線尺寸為8.4 ?。將水合肼（Hz）、2, 5-二氨基苯-1, 4-二醇二鹽酸鹽（PaOH）和3, 3′-二羥基聯(lián)苯胺（BDOH）以及1, 3, 5-三甲酰間苯三酚（Tp）通過三個冷凍-泵-解凍循環(huán)脫氣，并在393 K下加熱72 h合成COF網(wǎng)絡(luò)，分別命名為TpHz、TpPaOH和TpBDOH。作者選擇具有近似于[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的三羧酸作為模板，在多孔結(jié)構(gòu)中構(gòu)建了[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子印跡位點。將三羧酸與三等量的甘二醇結(jié)合，得到分子印跡配合物（MIC）為白色粉末。然后，在乙醇中353 K溶劑熱反應(yīng)24 h，將MIC分別修飾在COF網(wǎng)絡(luò)（TpPaOH和TpBDOH）上。利用乙醇洗滌三次，三聚酸模板從多孔結(jié)構(gòu)中浸出，得到印跡COF網(wǎng)絡(luò)，命名為MITpPa和MITpBD（分別來自TpPaOH和TpBDOH）。

圖1.富含羥基的COF網(wǎng)絡(luò)示意圖

圖2.結(jié)構(gòu)和孔隙環(huán)境

在298 K、pH=8-9的條件下，將5 mg COF粉末混合在三碳酸鈾酰銨溶液（500 ml, ~10 ppm）中，作者研究了富羥基COFs的離子吸收能力。TpHz、TpPaOH和TpBDOH對[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的吸附量分別為12.0、86.7和57.9 mg g^-1。接枝印跡位點后，MITpPa和MITpBD對[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子的吸附量分別為140.0和206.6 mg g^-1。時間過程吸附測量表明，MITpBD在接觸的前60 min內(nèi)表現(xiàn)出142.5 mg g^-1的鈾吸收量。

在298 K時，將樣品暴露于濃度為1-150 ppm（pH=8-9）的三碳酸鈾酰銨溶液中，收集COF樣品的吸附熱力學(xué)。通過Langmuir模型擬合，TpPaOH、TpBDOH、MITpPa和MITpBD的飽和容量分別為175.2、204.1、486.8和800.2 mg g^-1。在反應(yīng)400 min后，溶液的終濃度分別為0.4（MITpBD）、1.6（MITpPa）、617.5（TpBDOH）和818.0（TpPaOH）ppb，去除率分別為99.99%、99.97%、87.65%和83.64%。

圖3.富含羥基COFs的離子吸收性能

圖4.鈾吸附機理

將5 mg的MITpBD粉末浸泡在500 ml（10 ppm, pH=8-9）的三碳酸氫鈾酰銨溶液中，得到[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子吸附的MITpBD。利用30 ml 0.1 M Na₂CO₃溶液洗滌MITpBD 10 min，重復(fù)該過程3次，可洗脫99%以上的鈾離子。在373 K下處理10 h后，熱活化的COF粉末可用于下一個[UO₂(CO₃)₃]^4?陰離子回收循環(huán)。即使經(jīng)過18次循環(huán)，MITpBD的吸附效率仍在90%以上。在100 L真實海水（中國渤海鈾種濃度為~3.4 ppb）中，隨著吸附時間的增加，MITpBD對鈾的吸收率呈線性增加，在7天的測試中，其鈾容量為23.66 mg g^-1。

在已報道的所有吸附劑中，MITpBD對天然海水中鈾的吸附能力最高，包括[NH₄]⁺[COF-SO₃^?]（7天內(nèi)17.8 mg g^-1）、AO-OpNpNc（30天內(nèi)17.6 mg g^-1）和SSUP（3.5天內(nèi)12.3 mg g^-1）。值得注意的是，這種吸收能力至少是已報道的?1陰離子吸附劑材料的3.5倍，如UiO-66-3C4N（28天內(nèi)6.85 mg g^-1）、DC-PAO（7天內(nèi)6.42 mg g^-1）、BD-TANO（30天內(nèi)5.90 mg g^-1）和蟹殼（36天內(nèi)1.38 mg g^-1）。

圖5.從真實海水中回收和吸收鈾

文獻信息

High-capacity uranium extraction from seawater through constructing synergistic multiple dynamic bonds. Nature Water, 2025,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2025/01/06/3d757c9efa/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

新年首篇Nature Water！他，「國家杰青/長江特聘」，博畢3年即985教授，現(xiàn)任東師院長！

相關(guān)推薦

新年首篇Nature Water！他，「國家杰青/長江特聘」，博畢3年即985教授，現(xiàn)任東師院長！