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超薄多層鎳酸鹽超導(dǎo)!周華,最新Science子刊!

研究背景
長(zhǎng)期以來(lái),研究人員一直在尋找其他復(fù)雜氧化物體系中超導(dǎo)銅酸鹽的類似材料。鎳酸鹽是明顯的競(jìng)爭(zhēng)者,特別是如果Ni可以穩(wěn)定在+1價(jià)狀態(tài),從而與銅酸鹽中的Cu2+共享相同的3d9電子構(gòu)型。最近在“無(wú)限層”鎳酸鹽Nd0.8Sr0.2NiO2中超導(dǎo)性的發(fā)現(xiàn),引起了對(duì)該體系和相關(guān)體系結(jié)構(gòu)的大量討論和探索。這導(dǎo)致了關(guān)于鎳酸鹽的內(nèi)在性質(zhì)是否直接類似于其他高溫超導(dǎo)體(銅酸鹽甚至鐵基超導(dǎo)體)的主要爭(zhēng)論,并且超導(dǎo)系統(tǒng)數(shù)量的增加導(dǎo)致了有關(guān)高溫超導(dǎo)體的基本性質(zhì)的重要問(wèn)題。此外,雖然在Nd0.8Sr0.2NiO2薄膜中觀察到超導(dǎo)性,但發(fā)現(xiàn)Tc隨膜厚單調(diào)降低,在4.6 nm以下完全抑制。這導(dǎo)致許多人質(zhì)疑這是由外部效應(yīng)引起的,還是Tc本質(zhì)上取決于厚度并在薄膜尺寸極限下消失。
未摻雜的NdNiO2 屬于一系列層狀方形平面鎳酸鹽,化學(xué)式為 Rn+1NinO2n+2,被稱為“無(wú)限層”(n = ∞)鎳酸鹽,其中R表示稀土陽(yáng)離子。通過(guò)改變維度n,可能會(huì)改變電子行為,而不是通過(guò)陽(yáng)離子取代跳幀光電子填充的程度。
先前,哈佛大學(xué)Julia A. Mundy團(tuán)隊(duì),亞利桑那州立大學(xué)Antia S. Botana團(tuán)隊(duì)在Nature Materials上發(fā)文,報(bào)道了該系列的五重層 (n = 5) 成員 Nd6Ni5O12 的合成,其中,在沒(méi)有化學(xué)摻雜的情況下,實(shí)現(xiàn)了最佳的類銅酸鹽電子填充 (d8.8)。這種結(jié)構(gòu)可以自然地避免化學(xué)取代引起的三維(3D)結(jié)構(gòu)紊亂,使Nd6Ni5O12成為研究超導(dǎo)鎳酸鹽固有性質(zhì)的理想候選者。
成果簡(jiǎn)介
近日,美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室周華團(tuán)隊(duì)在Science Advances上發(fā)表了題為“Superconductivity in an ultrathin multilayer nickelate”的文章,該項(xiàng)工作報(bào)告了在單晶胞Nd6Ni5O12中超導(dǎo)性的發(fā)現(xiàn),該項(xiàng)工作通過(guò)分子束外延(MBE)證明了在NdGaO3上生長(zhǎng)的單晶胞Nd6Ni5O12的超導(dǎo)性,與更厚的薄膜相比,表現(xiàn)出厚度不變的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變。
在MBE逐層生長(zhǎng)過(guò)程中進(jìn)行原位同步加速器x射線散射,發(fā)現(xiàn)Nd6Ni5O12前驅(qū)體(Nd6Ni5O16)的生長(zhǎng)不能通過(guò)與(001)取向晶體結(jié)構(gòu)相對(duì)應(yīng)的層序來(lái)實(shí)現(xiàn)。由于發(fā)生了Sr2TiO4和La3Ni2O7中最初發(fā)現(xiàn)的動(dòng)態(tài)層重排現(xiàn)象,發(fā)現(xiàn)超薄Nd6Ni5O16必須按照生長(zhǎng)過(guò)程中相互擴(kuò)散的交替順序生長(zhǎng)。
隨后的原位化學(xué)還原研究表明,超導(dǎo)Nd6Ni5O12相的形核和生長(zhǎng)以快速模式發(fā)生,并且對(duì)還原溫度極為敏感,非理想條件會(huì)導(dǎo)致缺陷區(qū)和超導(dǎo)性的喪失。該項(xiàng)研究為Ruddlesden-Popper鎳酸鹽的生長(zhǎng)提供了見(jiàn)解,強(qiáng)調(diào)了對(duì)超導(dǎo)性關(guān)鍵的亞穩(wěn)相進(jìn)行原位研究的必要性。
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研究亮點(diǎn)
1、該項(xiàng)工作觀察到在到達(dá)超導(dǎo)Nd6Ni5O12相之前,面外晶格常數(shù)在中間狀態(tài)下并不均勻收縮,在某些NiO2鈣鈦礦內(nèi)層有較大的收縮。這種還原過(guò)程中的反常行為對(duì)于理解鎳酸鹽的超導(dǎo)機(jī)制和進(jìn)一步提高其性能至關(guān)重要。
2、在理想結(jié)構(gòu)的還原膜中,Ni的平均價(jià)態(tài)為1.2+,但在該項(xiàng)研究的超薄膜中,Ni的實(shí)際價(jià)態(tài)可能與體態(tài)有質(zhì)的差異。非均勻的面外NiO2面間距離可以誘導(dǎo)空間非均勻的電子態(tài)。盡管五層鎳酸鹽薄膜具有三個(gè)不同的對(duì)稱不等效Ni位點(diǎn),但理論上預(yù)測(cè),內(nèi)部Ni位點(diǎn)受到具有稍高3d軌道的dz2特征的支持,這可能支持Ni-dz2驅(qū)動(dòng)的平帶物理,以穩(wěn)定超導(dǎo)相。
3、對(duì)于最佳的摻Sr無(wú)限層鎳酸鹽超導(dǎo)體,Tc會(huì)隨著施加物理壓力而單調(diào)增加,這可能是由于5d稀土層和3d鎳層之間的電子雜化由于面外晶格常數(shù)的收縮而增強(qiáng)。另一方面,增加NiO2的面間距離可以減少稀土電子態(tài)在NiO2平面上的作用,從而延長(zhǎng)鎳酸鹽中超導(dǎo)態(tài)的穩(wěn)定性。因此,通過(guò)微調(diào)還原條件和外延應(yīng)變來(lái)控制NiO2的面外面間距,可以達(dá)到平衡超導(dǎo)性能和相穩(wěn)定性的最佳點(diǎn)。
4、該項(xiàng)工作在1-UC極限下實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)性,并且開(kāi)始溫度與較厚的薄膜一樣高,這與超薄無(wú)限層薄膜中Tc的減少或超導(dǎo)性的喪失形成鮮明對(duì)比。在RP多層超導(dǎo)鎳酸鹽的背景下,由于Ni-O雜化增強(qiáng)而提出的厚度驅(qū)動(dòng)的多帶結(jié)構(gòu)修飾可能不重要。準(zhǔn)二維五層可以為電子相位魯棒性提供獨(dú)特的框架,不受結(jié)構(gòu)擾動(dòng)的影響。
5、該項(xiàng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果將鎳酸鹽超導(dǎo)體推向了二維極限,從而為研究量子現(xiàn)象和創(chuàng)新設(shè)備提供了前所未有的平臺(tái)。
圖文導(dǎo)讀
超薄多層鎳酸鹽超導(dǎo)!周華,最新Science子刊!
圖1. 3-UC-thick Nd6Ni5O16和1-UC-thick Nd6Ni5O12薄膜的原子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)性質(zhì)
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圖2.不同的生長(zhǎng)序列和原位x射線測(cè)量
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圖3. Nd6Ni5O16薄膜生長(zhǎng)和形貌還原的原位同步x射線結(jié)果
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圖4. 用COBRA測(cè)定1-UC-thick Nd6Ni5Ox薄膜在還原過(guò)程中的面外原子結(jié)構(gòu)
結(jié)論展望
綜上所述,通過(guò)在氧化物MBE過(guò)程中使用原位同步加速器x射線散射,發(fā)現(xiàn)超薄Nd6Ni5O16薄膜的生長(zhǎng)并不遵循RP公式的單位層順序,而是由于在MBE過(guò)程中發(fā)生層重排而需要在兩者之間額外添加Nd-O層。隨后對(duì)1-UC-thick薄膜的拓?fù)溥€原的原位研究表明,在205°C附近的溫度下,氧氣的損失很快發(fā)生,晶體質(zhì)量和界面粗糙度幾乎沒(méi)有損失。
該項(xiàng)研究證明了所得到的1-UC和3-UC Nd6Ni5O12薄膜表現(xiàn)出與較厚薄膜一樣高的超導(dǎo)性,起始溫度為~17 K(最大曲率點(diǎn)為~10 K)。超導(dǎo)性的出現(xiàn)對(duì)精確的還原條件高度敏感,即使5°C的變化也會(huì)導(dǎo)致絕緣行為。利用x射線相位檢索技術(shù)對(duì)還原過(guò)程中1-UC-thick Nd6Ni5Ox薄膜的橫截面結(jié)構(gòu)快照進(jìn)行了分析,結(jié)果表明還原過(guò)程分兩個(gè)階段進(jìn)行,Nd6Ni5Ox UC的上半部分在下半部分之前形成方形平面層,這表明較厚的薄膜的還原可能只會(huì)導(dǎo)致靠近表面的層完全還原。
這里討論的原位x射線結(jié)果和結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)為電子結(jié)構(gòu)的定量計(jì)算以及合成其他可能的層狀超導(dǎo)體的方法提供了重要參考信息,例如,具有其他陽(yáng)離子和/或高階RP序列的超導(dǎo)體。雖然在大塊鎳酸鹽中很難實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)性,但最近在壓力的應(yīng)用方面取得了令人矚目的進(jìn)展,這表明應(yīng)變是另一個(gè)值得研究的變量。
文獻(xiàn)信息
Superconductivity in an ultrathin multilayer nickelate. Science Advances,

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