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第一作者：李恩智

通訊作者：王明珊，李星，曹國(guó)忠

通訊單位：西南石油大學(xué)新能源與材料學(xué)院，華盛頓大學(xué)材料科學(xué)與工程系

研究背景

鈉離子混合電容器（SIHCs）是一種新興的儲(chǔ)能器件，由電池型和電容型電極組成，協(xié)同結(jié)合了各自的優(yōu)點(diǎn)，旨在同時(shí)實(shí)現(xiàn)高能量密度、高功率密度和長(zhǎng)壽命。然而，由于不同的電荷存儲(chǔ)機(jī)制，電池型負(fù)極和電容型正極之間不平衡的動(dòng)力學(xué)和容量阻礙了SIHCs的商業(yè)化應(yīng)用。特別是，由于鈉離子的直徑大于鋰離子，其較差的動(dòng)力學(xué)性能和較大的體積膨脹加劇了電極之間的失配。因此，有必要開發(fā)具有快速電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)、高倍率性能、低成本和良好循環(huán)穩(wěn)定性的負(fù)極材料與電容型正極相匹配。

過渡金屬硫化物具有較高的理論比容量和相對(duì)較弱的金屬-硫鍵強(qiáng)度，被認(rèn)為是有潛力的鈉離子電池負(fù)極材料。其中，具有層狀晶體結(jié)構(gòu)的二硫化釩（VS₂）與其他過渡金屬硫化物材料相比具有顯著的優(yōu)勢(shì)，包括多電子轉(zhuǎn)化反應(yīng)、化學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、金屬導(dǎo)電性等，在高容量、快速充電和長(zhǎng)循環(huán)壽命的SIHCs中備受關(guān)注。遺憾的是，由于其在實(shí)際電化學(xué)反應(yīng)過程中較差的離子電導(dǎo)率以及嚴(yán)重的體積膨脹導(dǎo)致的塊體材料中的電極粉化，使得其循環(huán)穩(wěn)定性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到要求，限制了材料的實(shí)際應(yīng)用。該研究工作從結(jié)構(gòu)和界面調(diào)控的角度出發(fā)，構(gòu)建了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質(zhì)結(jié)構(gòu)空心微球復(fù)合材料，有效改善了Na⁺的傳輸動(dòng)力、增強(qiáng)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性、提高了電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

成果簡(jiǎn)介

50000次！西南石油大學(xué)/華盛頓大學(xué)，新發(fā)AEM！軟包鈉離子混合電容器！

近日，西南石油大學(xué)王明珊、李星教授課題組與華盛頓大學(xué)曹國(guó)忠教授課題組合作，開發(fā)了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質(zhì)結(jié)構(gòu)空心微球，用作鈉離子混合電容器負(fù)極材料時(shí)，表現(xiàn)出超強(qiáng)的穩(wěn)定性和快速的鈉離子傳輸能力。

動(dòng)力學(xué)分析和理論模擬計(jì)算證實(shí)，異質(zhì)界面誘導(dǎo)產(chǎn)生的內(nèi)建電場(chǎng)可以有效促進(jìn)電荷和鈉離子的傳輸效率。異質(zhì)界面處的硫空位缺陷產(chǎn)生額外的鈉離子贗電容存儲(chǔ)，提高了VS₂/Bi₂S₃電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

有限元分析和原位膨脹測(cè)試證實(shí)了平面形貌VS₂和鋸齒狀形貌Bi₂S₃堆疊形成的彈簧型異質(zhì)結(jié)構(gòu)空心微球緩解了鈉離子嵌入/脫出過程中的晶格膨脹和收縮，容納了機(jī)械應(yīng)力，保持了異質(zhì)結(jié)界面的完整性。在10 A g^-1的電流密度下，組裝的扣式SIHC可以循環(huán)穩(wěn)定超過50000次。

原位XRD結(jié)合非原位XPS 和 HRTEM 闡明了材料的儲(chǔ)鈉機(jī)制，為材料合成提供理論指導(dǎo)。此外，成功組裝1 Ah疊層軟包SIHC，實(shí)現(xiàn)了10 C的快速充電，120 Wh kg^-1的高能量密度和1000次穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)性能，證實(shí)了材料的應(yīng)用潛力。

相關(guān)成果以“VS₂/Bi₂S_3?Spring-Type?Heterointerfaces Hollow Microspheres with Spatial Confinement and Vacancy Defects for Fast-Charging and Ampere-Hour Scale Pouch Sodium-Ion Hybrid Capacitors”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Advanced Energy Materials上，西南石油大學(xué)2021級(jí)碩士生李恩智為第一作者，西南石油大學(xué)王明珊、李星教授和華盛頓大學(xué)曹國(guó)忠教授為共同通訊作者。

圖文導(dǎo)讀

圖1展示了材料的合成過程與相關(guān)的物化性質(zhì)表征

圖2 展示了采用密度泛函理論( DFT )計(jì)算研究了VS2 / Bi2S3的電子性質(zhì)和結(jié)構(gòu)，并分析了異質(zhì)結(jié)界面對(duì)VS2 / Bi2S3電化學(xué)性能的影響，包括態(tài)密度，功函數(shù)，差分電荷密度，能帶中心以及Na+擴(kuò)散路徑的能壘。

圖3 展示了材料的扣式電池的電化學(xué)性能。

包括循環(huán)伏安（CV）曲線、循環(huán)性能、倍率性能以及與其他電極材料的倍率性能比較。圖3f-g展示了VS₂/Bi₂S₃||AC SIHC的電化學(xué)性能，包括功率密度，能量密度，自放電率，長(zhǎng)循環(huán)性能預(yù)計(jì)與其他鈉離子混合電容器的性能對(duì)比。

圖4 展示了VS₂/Bi₂S₃電極在第一周期內(nèi)不同電化學(xué)狀態(tài)下的原位XRD圖譜，充放電曲線以及異位HRTEM和SEAD圖像。

圖5 展示了材料的動(dòng)力學(xué)表征分析，包括贗電容測(cè)試，GITT以及原位阻抗測(cè)試。

圖6 展示了有限元分析模擬的鈉離子嵌入引起的應(yīng)力和應(yīng)變狀態(tài)，并對(duì)VS₂/Bi₂S₃電極的低體積膨脹特性進(jìn)行了原位膨脹測(cè)試

圖7 展示了組裝的疊層軟包SIHC的詳細(xì)參數(shù)，充放電曲線，快充曲線，實(shí)物圖，以及軟包電池對(duì)手機(jī)供電的照片。?圖7f-g展示了軟包電池的倍率性能和長(zhǎng)循環(huán)性能。

總結(jié)展望

本研究構(gòu)建了具有空間限域和硫空位缺陷的VS₂/Bi₂S₃彈簧型異質(zhì)界面空心微球作為安時(shí)級(jí)別軟包SIHCs的快速充電陽(yáng)極。異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成的BIEF極大地促進(jìn)了Na ⁺擴(kuò)散和嵌入-轉(zhuǎn)化-合金化的混合儲(chǔ)鈉能力。異質(zhì)界面處的硫空位缺陷產(chǎn)生額外的鈉離子贗電容存儲(chǔ)，提高了VS₂/Bi₂S₃電極的可逆容量和大倍率快速充電性能。

平面形貌VS₂和鋸齒狀形貌Bi₂S₃的耦合產(chǎn)生了穩(wěn)定的彈簧型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，在充放電期間同時(shí)容納了面內(nèi)和面外的機(jī)械應(yīng)力，并緩解了體積膨脹?？招奈⑶蚓彌_了電極材料的體積變化，提高了電極材料的結(jié)構(gòu)完整性。這些優(yōu)點(diǎn)使得VS₂/Bi₂S₃負(fù)極材料具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。

正如預(yù)期的那樣，組裝的硬幣SIHC實(shí)現(xiàn)了135 Wh kg^-1的高能量密度，22 kW kg^-1的高功率密度和50000圈的超長(zhǎng)循環(huán)壽命；Ah級(jí)軟包SIHC提供了10 C快速充電性能，并具有超過1000次(容量保持率為95.5 %)循環(huán)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作不僅提出了一種有效的策略，將空心納米結(jié)構(gòu)、化學(xué)缺陷和異質(zhì)結(jié)構(gòu)協(xié)同工程應(yīng)用于設(shè)計(jì)SIHCs的先進(jìn)負(fù)極材料，而且實(shí)現(xiàn)了從實(shí)驗(yàn)室研究到工業(yè)軟包電池的過渡，未來可以擴(kuò)展到其他能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換材料。

文獻(xiàn)信息

Enzhi Li,?Mingshan Wang*, Wen Xu, Daniel H?che, Yuanlong Feng, Junchen Chen, Bo Yu, Bingshu Guo, Zhiyuan Ma, Yun Huang, Xing Li*, Guozhong Cao*,?VS₂/Bi₂S_3?Spring-Type Heterointerfaces Hollow Microspheres with Spatial Confinement and Vacancy Defects for Fast-Charging and Ampere-Hour Scale Pouch Sodium-Ion Hybrid Capacitors. Adv. Energy Mater. 2024, 2405674.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/31/fd6dfa66bd/

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