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成果簡介

長鏈烯烴，特別是α-烯烴，可以用來合成高性能的彈性材料，如聚烯烴彈性體，以及高價(jià)值的化工產(chǎn)品，在造紙、制藥、食品生產(chǎn)等行業(yè)有著廣泛的應(yīng)用。目前，α-烯烴主要是通過乙烯低聚反應(yīng)生產(chǎn)，可通過甲醇制烯烴（MTO）反應(yīng)或石油化工生產(chǎn)，小部分烯烴通過Fischer-Tropsch合成（FTS）分離產(chǎn)物生產(chǎn)。其中，將CO和CO₂加氫制長鏈烯烴是一條很有前途的化工生產(chǎn)途徑，但優(yōu)化反應(yīng)過程需要對尾氣回收過程有深入的了解。

基于此，北京大學(xué)馬丁教授和王蒙副研究員（共同通訊作者）等人研究了鋅鈉促進(jìn)鐵催化劑（FeZnNa催化劑）共投乙烯（C₂H₄）對CO和CO₂加氫反應(yīng)的影響。對于CO₂加氫，乙烯對CO₂轉(zhuǎn)化率、CO選擇性或CH₄選擇性的影響可以忽略不計(jì)，但主要作為乙烷和高碳數(shù)烯烴的原料。

在CO加氫過程中，乙烯共進(jìn)料提高了CO的轉(zhuǎn)化率。乙烯也促進(jìn)了鏈的生長，與CO₂加氫相比，通過加氫轉(zhuǎn)化為乙烷的比例更高。X射線衍射（XRD）光譜和M?ssbauer光譜分析表明，CO₂加氫過程中催化劑只形成Fe₅C₂相，而CO加氫過程中催化劑同時(shí)形成Fe₅C₂和Fe₂C相。X射線光電子能譜（XPS）和程序升溫氧化（TPO）分析表明，對比CO加氫過程，CO₂加氫過程中催化劑上的碳沉積明顯減少。乙烯共進(jìn)料對催化劑結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的影響可以為未來烯烴生產(chǎn)CO/CO₂加氫工藝流程的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)。

相關(guān)工作以《Comparative Study on the Effect of Ethylene Cofeeding in CO₂?and CO Hydrogenation to Olefins over FeZnNa Catalyst》為題發(fā)表在最新一期《ACS Catalysis》上。

其他報(bào)道詳見：：

馬丁，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。國家優(yōu)秀青年基金獲得者（2012）、國家杰出青年基金獲得者（2017）、教育部長江學(xué)者特聘教授（2018）、國家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（第一完成人，2023）等。1996—2001，博士，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所；2005—2007，副研究員/中國科學(xué)院百人計(jì)劃，中科院大連化學(xué)物理研究所；2007—2009，研究員，中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；2009—至今，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授。

1）C1化學(xué)（合成氣、二氧化碳、甲烷、甲醇的轉(zhuǎn)化）；2）氫氣的催化制備和輸運(yùn)；3）廢塑料轉(zhuǎn)化。

課題組主頁：www.chem.pku.edu.cn/mading.

圖文導(dǎo)讀

通過共沉淀法制備了FeZnNa催化劑，并在350 °C純H₂下活化，獲得金屬Fe相，引發(fā)CO或CO₂加氫反應(yīng)。在溫度320 ℃、壓力2 MPa下進(jìn)行CO₂加氫和CO加氫反應(yīng)。在CO₂加氫反應(yīng)中，CO₂轉(zhuǎn)化率達(dá)到37.1%，CO選擇性低至11.7%，CH₄選擇性為8.2%，屬于已報(bào)道的較高水平。在CO加氫過程中，初始轉(zhuǎn)化率達(dá)到80%，CO₂選擇性為39%。隨著反應(yīng)的進(jìn)行，催化劑活性略有下降。在保持CO₂和CO分壓不變的情況下，分別將乙烯濃度設(shè)為1/5、1/3和等于入口氣體中CO₂或CO的濃度，考察乙烯對反應(yīng)體系的影響。對于CO₂，原料氣中乙烯的存在對反應(yīng)性能的影響最小，催化劑在運(yùn)行中保持穩(wěn)定。CO₂轉(zhuǎn)化率、CO選擇性和CH₄選擇性變化不明顯。

圖1.乙烯共進(jìn)料對FeZnNa催化劑的影響

與CO₂加氫相比，乙烯的加入對CO加氫的轉(zhuǎn)化率和穩(wěn)定性有明顯的影響。共進(jìn)料乙烯（4.8%）時(shí)，CO的加氫轉(zhuǎn)化率由78%提高到90%左右。乙烯濃度為4.8%和8%時(shí)，催化劑的穩(wěn)定性得到顯著提高，但在更高的濃度下，催化劑的穩(wěn)定性下降。隨著乙烯濃度的增加，20~40 h的平均轉(zhuǎn)化率先上升后下降。CO₂選擇性從37.6%（共投料4.8%乙烯）提高到41.8%（共投料24%乙烯），可能是由于較高乙烯濃度下氫氣分壓降低，促進(jìn)了水-氣轉(zhuǎn)移反應(yīng)對C₃₊烯烴的選擇性由31.8%提高到39%。

在密閉實(shí)驗(yàn)中，乙烯被消耗，乙烷被生成，乙烯的消耗速率和乙烷的生成速率都隨著乙烯濃度的增加而增加。在CO₂加氫過程中，乙烯的轉(zhuǎn)化率隨著乙烯濃度的增加而增加，但乙烯的轉(zhuǎn)化率降低。在CO加氫條件下，用乙烯加氫，尾氣中乙烷的總量增加更為明顯。因此，乙烯的共存引發(fā)了高碳產(chǎn)物時(shí)空產(chǎn)率的同步上升，在CO和CO₂加氫反應(yīng)中都可以觀察到。對于CO₂加氫，較高的乙烯濃度更有利于提高C₃₊產(chǎn)物的時(shí)空產(chǎn)率。而對于CO加氫，C₃₊時(shí)空產(chǎn)率與乙烯濃度的關(guān)系受轉(zhuǎn)化率、選擇性和乙烯加氫過程等多種因素的影響?？傊?，CO和CO₂加氫過程在乙烯存在下表現(xiàn)出不同的反應(yīng)行為，CO加氫條件表現(xiàn)出多種復(fù)雜的影響。

圖2.原料氣中乙烯對FeZnNa催化劑CO和CO₂加氫行為的影響

圖3. CO_x加氫前后FeZnNa的結(jié)構(gòu)表征

圖4. XPS和O₂-TPO表征

文獻(xiàn)信息

Comparative Study on the Effect of Ethylene Cofeeding in CO₂?and CO Hydrogenation to Olefins over FeZnNa Catalyst.?ACS Catalysis,?2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/31/4bd8345a58/

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北京大學(xué)馬丁/王蒙，新發(fā)ACS Catalysis！

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