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電化學(xué)水氧化為過氧化氫(H₂O₂)的生產(chǎn)提供了一條有前途的途徑。然而，依賴堿性碳酸鹽電解質(zhì)作為中間體有局限性，如H₂O₂分解和pH有效范圍狹窄，限制了其在更廣泛的pH范圍內(nèi)的應(yīng)用。

在碳酸鹽存在下，O-O是由溶液中的碳酸鹽和水中的OH共同作用形成的。因此，如果能夠提供OH和氧酸，即使沒有碳酸鹽，也可以通過雙電子水氧化策略制備H₂O₂。

硫酸鹽是一種氧酸，然而其很難與電解質(zhì)中的OH反應(yīng)形成O-O鍵。因此，要實現(xiàn)這一點(diǎn)，需要設(shè)計一個合適的催化劑來提供OH，促進(jìn)O-O的形成。

近日，中山大學(xué)胡卓鋒課題組成功制備了Cu₂(OH)₂CO₃片狀陽極，解決了電化學(xué)實驗中Cu₂(OH)₂CO₃粉體易脫落的問題。

更重要的是，Cu₂(OH)₂CO₃片狀電極在無碳酸鹽電解質(zhì)溶液(Na₂SO₄溶液)中經(jīng)2e^?水氧化反應(yīng)成功產(chǎn)出H₂O₂，H₂O₂的生產(chǎn)速率高達(dá)64.35 μmol h^-1，法拉第效率高達(dá)66.76%。在非碳酸鹽電解質(zhì)領(lǐng)域，無論是產(chǎn)率還是法拉第效率都高于其他文獻(xiàn)報道的值。

此外，通過一系列的比較實驗，證實電解質(zhì)中的OH自由基和SO₄^2?在H₂O₂的生成過程中扮演重要角色。

一系列系統(tǒng)的表征和理論計算結(jié)果表明，SO₄^2?在Cu₂(OH)₂CO₃的OH基團(tuán)附近附著，引起Cu₂(OH)₂CO₃結(jié)構(gòu)發(fā)生重排，形成Cu₂(OH)CO₃-HSO₅。而且，從Cu₂(OH)CO₃-HSO₅中釋放的HSO₅-促進(jìn)了HO₂和SO₃的形成。O-O鍵對H₂O₂的產(chǎn)生至關(guān)重要，這種HO₂的O-O鍵長約為1.47 ?，類似于H₂O₂中的O-O鍵長。

隨后，HO₂和SO₃與兩個H₂O分子發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生H₂O₂、SO₄^2?和2H⁺。在這個步驟中，一個來自于H₂O的OH填充到Cu₂(OH)CO₃上，再生出Cu₂(OH)₂CO₃。這種方法可使H₂O₂在中性環(huán)境下生產(chǎn)，擴(kuò)大其環(huán)保應(yīng)用潛力。

值得注意的是，盡管存在電流密度限制，但未來的研究旨在通過納米工程和異質(zhì)結(jié)構(gòu)等陽極改性來提高性能。

Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes. Nature Communications, 2024.

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