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研究概述

可再生電力驅(qū)動(dòng)的二氧化碳（CO₂）電還原為碳中和和可持續(xù)化學(xué)物質(zhì)生產(chǎn)提供了一條有前景的途徑。然而，在工業(yè)級(jí)的電流密度下，這一途徑的可行性面臨著催化效率和近中性電解液中耐久性的限制，這是由于水解離對(duì)*H物種的不利容納。

2024年12月23日，北京大學(xué)郭少軍教授、駱明川助理教授、錢正義博士團(tuán)隊(duì)在Advanced Materials期刊發(fā)表題為《In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi₂O₂CO₃ Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO₂ with Activated Water Dissociation》的研究論文。

該研究報(bào)道了一種新的策略，通過氫氧化鉍納米管前驅(qū)體原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化的亞碳酸鉍納米片表面豐富的羥基來加速水的解離。

該催化劑能夠在電流密度高達(dá)1000 mA cm^-2的情況下電合成甲酸鹽，在液流電池中,法拉第效率>96%，并且膜電極組件（MEA）在稀釋的近中性環(huán)境中展示出200小時(shí)的良好耐久性。

結(jié)合動(dòng)力學(xué)研究、原位表征和理論計(jì)算的結(jié)果表明，原子厚度增強(qiáng)了羥基的吸附，并且具有高度局域化的電子構(gòu)型，使得羥基功能化表面對(duì)含氧物質(zhì)的親和性更強(qiáng)，從而降低了水解離的能壘以及質(zhì)子耦合電子從^*OCHO到^*HCOOH的關(guān)鍵加氫步驟。

圖文解讀

圖1：Bi(OH)₃-after的合成和結(jié)構(gòu)

圖2：中性電解液中CO₂電還原生成Bi(OH)₃-after的性能

圖3：Bi(OH)₃-after反應(yīng)機(jī)理的研究

圖4：以Bi₂O₂CO₃（001）為基準(zhǔn)，羥基功能化Bi₂O₂CO₃（001）表面的DFT計(jì)算

文獻(xiàn)信息

In Situ Reconstructed Hydroxyl-Rich Atomic-Thin Bi₂O₂CO₃ Enables Ampere-Scale Synthesis of Formate from CO₂ with Activated Water Dissociation.Advanced Materials.?2024.?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/27/5393cdbf89/

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