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研究背景

金催化劑作為一種重要的催化材料，因其在CO氧化、氫氣生產(chǎn)等領(lǐng)域的應(yīng)用而受到廣泛關(guān)注。與傳統(tǒng)的過(guò)渡金屬催化劑相比，金催化劑具有高效、選擇性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，尤其在低溫催化反應(yīng)中表現(xiàn)出卓越的催化活性。然而，金催化劑的催化機(jī)理尚未完全明確，特別是在不同尺寸金納米粒子上的催化行為存在顯著差異，這為其進(jìn)一步應(yīng)用帶來(lái)了挑戰(zhàn)。

成果簡(jiǎn)介

為了解決這一問(wèn)題，南開(kāi)大學(xué)劉錦程研究員、山東大學(xué)國(guó)家杰青賈春江、清華大學(xué)國(guó)家杰青李雋教授以及北京科技大學(xué)何洋教授等人合作在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Dynamic phase transitions dictate the size effect and activity of supported gold catalysts”的最新論文。

該團(tuán)隊(duì)通過(guò)深度勢(shì)分子動(dòng)力學(xué)（DPMD）模擬，系統(tǒng)研究了在一氧化碳氧化氣氛下，不同尺寸的支持金納米粒子的動(dòng)態(tài)變化。研究發(fā)現(xiàn)，在一氧化碳?xì)夥罩?，超小金納米粒子（直徑小于3納米）會(huì)發(fā)生相變，其結(jié)構(gòu)變得液態(tài)樣無(wú)序。

這種液態(tài)樣結(jié)構(gòu)提供了大量的反應(yīng)位點(diǎn)，使得CO氧化不僅僅發(fā)生在金/鈰氧化物界面，而是可以在整個(gè)金納米粒子上進(jìn)行。這一發(fā)現(xiàn)通過(guò)催化實(shí)驗(yàn)得到了進(jìn)一步驗(yàn)證，證明了金納米粒子在動(dòng)態(tài)變化下的催化活性顯著提高。

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研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次使用深度勢(shì)分子動(dòng)力學(xué)（DPMD）模擬，研究了不同尺寸的支持金納米粒子在一氧化碳氧化氣氛中的動(dòng)態(tài)變化，揭示了金納米粒子在一氧化碳?xì)夥罩械慕Y(jié)構(gòu)變化。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)DPMD模擬發(fā)現(xiàn)，超小金納米粒子在一氧化碳?xì)夥罩薪?jīng)歷了相變，結(jié)構(gòu)變得高度無(wú)序，轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)樣結(jié)構(gòu)。這一液態(tài)樣結(jié)構(gòu)提供了大量的反應(yīng)位點(diǎn)，使得一氧化碳能夠在整個(gè)金納米粒子上進(jìn)行氧化，而不僅僅發(fā)生在金/鈰氧化物界面。

3. 研究結(jié)果揭示了金催化劑在一氧化碳氧化反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)效應(yīng)，為理解貴金屬催化中的尺寸效應(yīng)和活性提供了新的視角，并為設(shè)計(jì)更高效的納米催化劑提供了理論支持。

圖文解讀

圖1. 基于PCA的訓(xùn)練集相似性圖，包含34,158個(gè)結(jié)構(gòu)的局部環(huán)境嵌入網(wǎng)絡(luò)。

圖2. 支持的Au61、Au287、Au576和Au2791納米粒子在缺陷CeO₂(111)表面上的DPMD模擬。

圖3. 不同尺寸Au納米粒子的熔點(diǎn)（Tm）。

圖4. CO氧化反應(yīng)的TOF（反應(yīng)速率常數(shù)）和反應(yīng)機(jī)制。

圖5. 不同直徑Au納米粒子在CO氧化反應(yīng)中的統(tǒng)計(jì)TOF和催化實(shí)驗(yàn)。

結(jié)論展望

本文研究表明，Au NPs的穩(wěn)定性和催化活性在尺寸上存在顯著依賴性，小尺寸的Au NPs在CO氣氛下更易發(fā)生無(wú)序化，這一發(fā)現(xiàn)有助于指導(dǎo)催化劑在實(shí)際反應(yīng)條件下的性能預(yù)測(cè)。

其次，結(jié)合微動(dòng)力學(xué)模型與實(shí)驗(yàn)研究，本文揭示了低溫下的催化反應(yīng)主要由低配位的Au原子驅(qū)動(dòng)，符合聯(lián)氨機(jī)制，而高溫下則由M-vK機(jī)制主導(dǎo)，尤其在Au/CeO₂界面上，這一結(jié)論拓寬了我們對(duì)反應(yīng)溫度對(duì)催化反應(yīng)機(jī)理的理解。

此外，研究提出了在低于460 K的溫度下，小尺寸Au NPs的相變過(guò)程對(duì)催化活性起到了關(guān)鍵作用，推動(dòng)了CO的吸附過(guò)程，進(jìn)一步加速了催化反應(yīng)。這些發(fā)現(xiàn)為深入理解催化劑在復(fù)雜反應(yīng)條件下的動(dòng)力學(xué)行為提供了理論依據(jù)，并強(qiáng)調(diào)了考慮金屬納米粒子尺寸的重要性，進(jìn)而為高效催化劑的設(shè)計(jì)和實(shí)際應(yīng)用提供了新的思路。

文獻(xiàn)信息

Lei Zhou et al. ,Dynamic phase transitions dictate the size effect and activity of supported gold catalysts.Sci. Adv.10,eadr4145(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/24/c2c93f279c/

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