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研究背景

碳管理在應(yīng)對(duì)一些難以減排的行業(yè)（如鋼鐵生產(chǎn)和水泥制造）中的排放問(wèn)題上至關(guān)重要。傳統(tǒng)的二氧化碳捕集方法主要依賴胺洗滌技術(shù)，該技術(shù)通常在40°C下捕集CO₂，并在120°C下釋放CO₂。然而，隨著全球?qū)Ω咝医?jīng)濟(jì)可行的碳捕集技術(shù)需求的增加，研究者們將焦點(diǎn)轉(zhuǎn)向了電化學(xué)技術(shù)。電化學(xué)碳捕集系統(tǒng)的優(yōu)勢(shì)在于其等溫操作，可以通過(guò)電梯度驅(qū)動(dòng)氧還原反應(yīng)，直接或間接增強(qiáng)系統(tǒng)對(duì)CO₂的親和力。相比于傳統(tǒng)方法，電化學(xué)系統(tǒng)在捕集過(guò)程中可以實(shí)現(xiàn)更高的效率，并且水作為溶劑具有安全、經(jīng)濟(jì)和優(yōu)異的離子導(dǎo)電性。

其中，醌類(lèi)化合物因其獨(dú)特的化學(xué)性質(zhì)在電化學(xué)碳捕集系統(tǒng)中表現(xiàn)出巨大的潛力。醌具有兩種潛在的CO₂捕集機(jī)制：親核性擺動(dòng)機(jī)制和pH擺動(dòng)機(jī)制。醌在還原后可通過(guò)親核加成與CO₂反應(yīng)形成醌-CO₂加合物，或者在質(zhì)子溶劑中，醌還原反應(yīng)會(huì)伴隨質(zhì)子耦合生成氫氧根離子，這些離子可以捕集CO₂形成碳酸鹽或碳酸氫鹽。然而，現(xiàn)有的技術(shù)通常僅能測(cè)量捕集或釋放的CO₂總量，無(wú)法定量分析這兩種機(jī)制的獨(dú)立貢獻(xiàn)。因此，如何定量評(píng)估親核性擺動(dòng)機(jī)制和pH擺動(dòng)機(jī)制的相對(duì)貢獻(xiàn)，成為該領(lǐng)域研究的重要課題。

成果簡(jiǎn)介

為此，哈佛大學(xué)Michael J. Aziz教授等人在Nature Chemical Engineering期刊上發(fā)表了題為“In situ techniques for aqueous quinone-mediated electrochemical carbon capture and release”的最新論文。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并制備了一種基于醌的電化學(xué)系統(tǒng)，重點(diǎn)探討了親核性擺動(dòng)機(jī)制和pH擺動(dòng)機(jī)制在水溶液中的相互作用。通過(guò)引入兩種原位實(shí)驗(yàn)技術(shù)，團(tuán)隊(duì)成功量化了這兩種機(jī)制在CO₂捕集中的獨(dú)立貢獻(xiàn)。

首先，團(tuán)隊(duì)利用原位參比電極技術(shù)，測(cè)量了醌和醌-CO₂加合物之間的電壓信號(hào)差異，能夠精確區(qū)分這兩種機(jī)制的貢獻(xiàn)。其次，研究人員開(kāi)發(fā)了基于熒光顯微技術(shù)的非侵入性檢測(cè)方法，通過(guò)測(cè)量醌還原態(tài)和加合物形式在不同波長(zhǎng)下的熒光發(fā)射，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)醌物種的高時(shí)間分辨率、亞微米尺度的識(shí)別。這一技術(shù)為電化學(xué)碳捕集系統(tǒng)的研究提供了新的手段，顯著提高了對(duì)醌基系統(tǒng)中各機(jī)制的理解，并推動(dòng)了該領(lǐng)域技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。通過(guò)這些創(chuàng)新，研究團(tuán)隊(duì)不僅為電化學(xué)碳捕集技術(shù)提供了新的理論支持，也為未來(lái)該技術(shù)的工程化應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

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研究亮點(diǎn)

（1）實(shí)驗(yàn)首次闡明了親核性擺動(dòng)和pH擺動(dòng)機(jī)制在水相醌介導(dǎo)的碳捕集系統(tǒng)中的相互作用，并揭示了這兩種機(jī)制對(duì)CO₂捕集過(guò)程的不同貢獻(xiàn)。通過(guò)熱力學(xué)分析，研究強(qiáng)調(diào)了兩種機(jī)制在不同操作條件下的相對(duì)主導(dǎo)地位，以及這一現(xiàn)象對(duì)電化學(xué)系統(tǒng)性能的影響。

（2）實(shí)驗(yàn)通過(guò)開(kāi)發(fā)兩種原位實(shí)驗(yàn)方法來(lái)量化這兩種機(jī)制的貢獻(xiàn)。第一種方法利用原位參比電極，基于醌與醌-CO₂加合物之間的電壓差異，成功定量分析了親核性擺動(dòng)和pH擺動(dòng)機(jī)制的獨(dú)立作用。第二種方法基于發(fā)現(xiàn)醌加合物在特定激發(fā)光照射下會(huì)發(fā)出與還原態(tài)醌不同波長(zhǎng)的熒光，從而利用原位熒光顯微鏡技術(shù)，以亞秒級(jí)時(shí)間分辨率和單數(shù)字微米分辨率，區(qū)分不同物種的動(dòng)態(tài)變化。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果為未來(lái)開(kāi)發(fā)高效的水溶液醌基碳捕集技術(shù)提供了理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)支持。

圖文解讀

圖1：BTMAPAQ在不同CO₂沖洗時(shí)間下的電池電壓、pH值和CO₂釋放量

圖2：透明微流控液流電池的設(shè)計(jì)與操作

圖3：微流控電池中BTMAPAQ加合物的形成和熒光強(qiáng)度變化

圖4：1, 5-BTMAPAQ在不同實(shí)驗(yàn)條件下的吸光度和發(fā)射光譜

圖5：透明微流控液流電池的設(shè)計(jì)與操作

圖6：微流控電池中BTMAPAQ加合物的形成和熒光強(qiáng)度變化

結(jié)論展望

本文通過(guò)對(duì)親核性擺動(dòng)機(jī)制與pH擺動(dòng)機(jī)制的熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)分析，深入探討了醌類(lèi)分子在水相中的二氧化碳捕集過(guò)程，揭示了兩種機(jī)制在不同條件下的相互作用與貢獻(xiàn)。

研究表明，雖然親核性擺動(dòng)機(jī)制具有較強(qiáng)的熱力學(xué)傾向，能夠促使醌類(lèi)分子與CO₂形成加合物，但其反應(yīng)速度較慢；而pH擺動(dòng)機(jī)制則在動(dòng)力學(xué)上占優(yōu)，尤其是在不同溶液pH值條件下表現(xiàn)出明顯的CO₂捕集效果。通過(guò)引入兩種創(chuàng)新的實(shí)驗(yàn)技術(shù)——基于電壓信號(hào)差異的原位參比電極法和基于熒光顯微鏡的非侵入性實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)方法，研究實(shí)現(xiàn)了對(duì)這兩種機(jī)制貢獻(xiàn)的精準(zhǔn)區(qū)分，為未來(lái)的碳捕集技術(shù)提供了新思路。

特別是在實(shí)驗(yàn)中應(yīng)用的熒光顯微鏡技術(shù)，能夠以亞秒級(jí)時(shí)間分辨率實(shí)時(shí)追蹤醌類(lèi)分子的加合物變化，展示了其在研究類(lèi)似碳捕集系統(tǒng)中的巨大潛力。這些技術(shù)不僅有助于加深我們對(duì)碳捕集機(jī)理的理解，還能為未來(lái)開(kāi)發(fā)高效的碳捕集材料和工藝提供理論依據(jù)。

文獻(xiàn)信息

Amini, K., Cochard, T., Jing, Y. et al. In situ techniques for aqueous quinone-mediated electrochemical carbon capture and release. Nat Chem Eng (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/23/628b6645a2/

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