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研究背景

單/單價陽離子分離是生物系統(tǒng)維持生理功能以及材料與能源領(lǐng)域中的關(guān)鍵過程，例如在信號轉(zhuǎn)導(dǎo)、細(xì)胞穩(wěn)態(tài)維持、鹽湖和海水中有價值陽離子的提取以及滲透力發(fā)電等方面具有重要作用。生物離子通道因其超高的單價陽離子選擇性和離子門控能力成為研究的熱點。例如，K⁺通道具有超過1000的K⁺/Na⁺選擇性，并且K⁺的通透率達(dá)到每秒10^8個離子。然而，人工離子通道在單/單價陽離子選擇性方面的表現(xiàn)遠(yuǎn)低于生物離子通道，其選擇性通常低于10，這成為人工離子通道發(fā)展的主要挑戰(zhàn)。此外，現(xiàn)有的人工離子通道缺乏像生物通道那樣的離子門控功能，使得它們在可控性和選擇性方面存在明顯不足。

為了克服這一問題，科學(xué)家們提出了通過引入特定分子或基團（如─COOH和─NH2）來提高人工離子通道的選擇性，并嘗試模仿生物離子通道的離子運輸特性。雖然這些策略在一定程度上改善了離子選擇性，但它們?nèi)匀粺o法完全避免競爭離子的影響，且缺乏有效的門控功能。因此，如何同時實現(xiàn)高選擇性和門控能力成為了人工離子通道發(fā)展的關(guān)鍵問題。

成果簡介

針對這一挑戰(zhàn)，大連理工大學(xué)全燮（國家杰出青年科學(xué)基金獲得者）課題組在《Science Advances》上發(fā)表題為“Comediation of voltage gating and ion charge in MXene membrane for controllable and selective monovalent cation separation”的最新論文。

研究提出了電壓門控和離子電荷調(diào)控的協(xié)同策略，通過調(diào)節(jié)通道入口的離子分布并引入高電荷陽離子（如Mg²⁺）來實現(xiàn)目標(biāo)離子的優(yōu)先分布，從而提高通道的選擇性和運輸速率。這一方法不僅增強了目標(biāo)離子的選擇性，還使得離子運輸具有了可控的開關(guān)功能，為開發(fā)具有高選擇性和可調(diào)控功能的人工離子通道提供了新的思路。

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研究亮點

（1）實驗首次報道了一種導(dǎo)電的MXene膜，采用聚多巴胺（PDA）限制的埃安級通道，成功實現(xiàn)了單/單價陽離子分離的門控功能。
（2）實驗通過引入高電荷陽離子（如Mg²⁺）調(diào)控通道內(nèi)的離子分布，同時施加電壓，實現(xiàn)了對單價陽離子（如K⁺）的優(yōu)先選擇性運輸。該膜表現(xiàn)出約9.9的K⁺運輸開關(guān)比率和K⁺/Li⁺選擇性40.9，顯著優(yōu)于現(xiàn)有帶電壓門控的膜。
（3）通過電壓門控和離子電荷調(diào)控的協(xié)同作用，MXene-PDA膜能夠有效地控制K⁺的進出，優(yōu)化了單/單價陽離子的選擇性，尤其在K⁺/Li⁺選擇性上表現(xiàn)突出。
（4）分子動力學(xué)模擬表明，引入的Mg²⁺通過調(diào)整通道入口的電雙層（EDL）離子分布，使得K⁺在通道入口的分布優(yōu)于Li⁺，同時降低了K⁺進入的能量屏障，促進了K⁺的快速運輸。

圖文解讀

圖1. 人工電壓門控離子通道的設(shè)計與制備。

圖2. MXene和MXene-PDA膜的表征。

圖3. 施加電壓下MXene-PDA膜的門控離子運輸與選擇性。

圖4. 離子選擇性增強與離子選擇性運輸?shù)拈_關(guān)響應(yīng)。

圖5. 分子動力學(xué)模擬：運輸能量屏障與離子界面分布。

結(jié)論展望

本文的研究揭示了通過電壓門控和離子電荷密度調(diào)控策略，能夠?qū)崿F(xiàn)對單/單價陽離子的高度選擇性分離，并為未來的離子選擇性分離技術(shù)提供了重要的啟示。首先，利用電壓門控調(diào)節(jié)膜的離子透過性，為離子分離提供了可調(diào)的開關(guān)機制，具有顯著的可逆性和靈活性。其次，引入不同電荷密度的調(diào)節(jié)陽離子（如Mg2?），能夠改善膜對單價陽離子的選擇性，特別是在K⁺/Li⁺選擇性方面，取得了遠(yuǎn)超傳統(tǒng)膜的表現(xiàn)。通過電壓誘導(dǎo)的離子脫水作用，克服了離子的能量屏障，進一步提高了離子傳輸速率。

這一創(chuàng)新的電壓門控離子選擇性運輸系統(tǒng)不僅為單價陽離子分離提供了新的思路，也為電壓控制的二維離子選擇性膜的設(shè)計與應(yīng)用開辟了新的方向。此外，研究中提出的離子濃度調(diào)控機制為實際應(yīng)用中的水處理、海水淡化及環(huán)境修復(fù)等領(lǐng)域提供了理論依據(jù)和技術(shù)路線，具有廣闊的應(yīng)用前景。

文獻(xiàn)信息

Xu Wang et al. ,Comediation of voltage gating and ion charge in MXene membrane for controllable and selective monovalent cation separation.Sci. Adv.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/12/09/2456d4b167/

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