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無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中的類似金屬室溫塑性重塑了人們對(duì)材料物理性質(zhì)的認(rèn)識(shí)，催生了一系列新概念功能材料。然而，目前的室溫塑性無(wú)機(jī)半導(dǎo)體仍然非常罕見(jiàn)，其性能也不如經(jīng)典的脆性半導(dǎo)體。

在此，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所史迅研究員，陳立東研究員和仇鵬飛副研究員等人以經(jīng)典的鉍碲化物（Bi₂Te₃）基熱電半導(dǎo)體為例，展示了抗位錯(cuò)缺陷可以導(dǎo)致高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)，這些結(jié)構(gòu)顯著影響機(jī)械性能，從而成功地將這些塊體半導(dǎo)體從脆性轉(zhuǎn)變?yōu)樗苄?，使得?00開(kāi)爾文時(shí)的優(yōu)值高達(dá)1.05，與其他塑性半導(dǎo)體相比，類似于最佳脆性半導(dǎo)體。本文提供了一種有效的策略，將脆性半導(dǎo)體塑化以同時(shí)展示良好的塑性和出色的功能性。

相關(guān)文章以“Room-temperature exceptional plasticity in defective Bi₂Te₃-based bulk thermoelectric crystals”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

無(wú)機(jī)半導(dǎo)體具有豐富的功能、高載流子遷移率和良好的穩(wěn)定性，是電子工業(yè)的關(guān)鍵組成部分。由于其固有的強(qiáng)離子和/或定向共價(jià)鍵，無(wú)機(jī)半導(dǎo)體通常是脆性的，在室溫下的變形應(yīng)變小于1%，這極大地限制了它們?cè)谌嵝院涂勺冃坞娮又械膽?yīng)用。開(kāi)發(fā)具有體積塑性的無(wú)機(jī)半導(dǎo)體是一個(gè)長(zhǎng)期追求的目標(biāo)。最近，將室溫金屬樣塑性與可調(diào)帶隙和高載流子遷移率相結(jié)合，產(chǎn)生了一系列的具有各種功能特性的塑性無(wú)機(jī)半導(dǎo)體。這些材料對(duì)一系列工業(yè)應(yīng)用具有吸引力。一個(gè)例子是塑性無(wú)機(jī)熱電（TE）半導(dǎo)體，它們同時(shí)具有出色的可變形性和良好的TE性能。利用這些體積塑性半導(dǎo)體開(kāi)發(fā)了高效的柔性TE設(shè)備，為可穿戴設(shè)備提供自供電技術(shù)。然而，以前的研究只關(guān)注于發(fā)現(xiàn)本質(zhì)上具有塑性的無(wú)機(jī)TE半導(dǎo)體，這類半導(dǎo)體是罕見(jiàn)的。此外，塑性無(wú)機(jī)TE半導(dǎo)體在室溫下的最大TE優(yōu)值遠(yuǎn)低于最先進(jìn)的脆性TE材料。

在機(jī)械載荷下裂紋擴(kuò)展與塑性變形之間的競(jìng)爭(zhēng)在很大程度上決定了材料是以脆性還是塑性方式變形。如果施加的應(yīng)力能夠在可能破壞材料的裂紋形成和擴(kuò)展之前得到放松或耗散，通常就會(huì)發(fā)生塑性或彈性變形。高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)（例如，位錯(cuò)、堆疊層錯(cuò)、孿晶、相界和扭曲界面）的存在可以有效放松和耗散施加的應(yīng)力，從而阻礙裂紋擴(kuò)展。在金屬中，這些微觀結(jié)構(gòu)可以在機(jī)械載荷下自發(fā)形成，導(dǎo)致出色的塑性。然而，在無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中，強(qiáng)離子或定向共價(jià)鍵使得在機(jī)械載荷下難以生成高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)。這是具有完美晶格的無(wú)機(jī)半導(dǎo)體通常塑性差的主要原因之一（圖1A和B）。如果能夠在機(jī)械載荷之前將高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)引入無(wú)機(jī)半導(dǎo)體，由于施加的應(yīng)力的快速放松和耗散，可能會(huì)發(fā)生從脆性到塑性的轉(zhuǎn)變（圖1A和B）。

研究?jī)?nèi)容

作者以經(jīng)典的鉍碲化物（Bi₂Te₃）基熱電半導(dǎo)體為例，展示了缺陷工程如何改變脆性半導(dǎo)體的機(jī)械性能。研究發(fā)現(xiàn)，抗位錯(cuò)BiTe和TeBi缺陷的共存可以在體晶體中導(dǎo)致高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)（例如，線缺陷（位錯(cuò)和層錯(cuò)位錯(cuò)）、平面缺陷（交換雙層和超位錯(cuò)）以及晶格畸變）。這不僅在室溫下導(dǎo)致了非凡的塑性（圖1C），同時(shí)也提高了熱電優(yōu)值（zT = 1.05）（圖1D）。本文的策略是將脆性材料轉(zhuǎn)變?yōu)楦咚苄缘男袨?，這也能夠提高塑性半導(dǎo)體的熱電性能，使其與脆性熱電材料更具競(jìng)爭(zhēng)力。

在無(wú)機(jī)半導(dǎo)體中通常存在內(nèi)在缺陷（例如，抗位錯(cuò)、空位和間隙）。當(dāng)不同種類的內(nèi)在缺陷形成能量相當(dāng)時(shí)，它們可以共存于晶格內(nèi)部并容易發(fā)生改變。如圖2A所示，當(dāng)組成落在紅色方框范圍內(nèi)時(shí)，內(nèi)在缺陷A和B可以同時(shí)產(chǎn)生。這些內(nèi)在缺陷的相互作用、聚集和運(yùn)動(dòng)可能進(jìn)一步形成高密度、多樣化的微觀結(jié)構(gòu)，將脆性材料工程化為塑性材料。