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研究背景

分子結是指大分子鏈在空間中的纏繞結構，這種拓撲結構在生物分子（如蛋白質、核酸）中發(fā)揮著重要的生化功能。結能夠提供拓撲保護，防止大分子遭受酶降解，或賦予其高選擇性結合離子以及顯著的催化活性，因此被廣泛應用于生物工程、藥物設計等領域。與傳統(tǒng)的線性大分子材料相比，結繩結構的分子能夠展示出獨特的物理和化學性質，如更高的穩(wěn)定性和反應性。然而，控制線性大分子上的分子結仍然面臨著許多挑戰(zhàn)。盡管有諸多研究試圖通過化學合成或物理手段控制分子拓撲，現(xiàn)有技術難以精確操控結繩過程，尤其是在大分子中高效生成、控制和傳遞結的能力仍然受到限制。

成果簡介

為了解決這一問題，南京大學馬余強院士以及雷群利教授等人合作在《Science Advances》上發(fā)表題為“Activity-driven polymer knotting for macromolecular topology engineering”的最新論文。該團隊設計了一種新型的活性聚合物鏈，發(fā)現(xiàn)通過在鏈的一端錨定，它能夠在非平衡條件下自發(fā)形成并持續(xù)結繩。研究表明，這種活性聚合物鏈在經(jīng)歷間歇性的巨型構象波動和向外的爬行運動后，能夠不斷自我結繩。一旦結形成，它會由于非平衡棘輪效應遷移至錨定點，并積累成多個結配置。這一發(fā)現(xiàn)揭示了活性力在控制大分子分子結中的重要作用。

此外，當將活性聚合物接枝到被動聚合物的末端時，它能夠作為自推進軟針頭，轉移其自身的結或直接在被動聚合物上編織結。進一步的研究表明，這些活性“針頭”可以在兩個被動聚合物之間創(chuàng)建分子間橋結。該研究的創(chuàng)新性在于利用非平衡效應改變了聚合物系統(tǒng)的動態(tài)路徑，拓寬了大分子拓撲工程的應用范圍。這一新發(fā)現(xiàn)不僅為大分子結繩和編織提供了新的思路，也為未來在生物材料和軟物質領域的應用提供了潛在的技術路徑。

研究亮點

1. 實驗首次發(fā)現(xiàn)，當一個活性爬行聚合物鏈的一端被錨定時，聚合物會經(jīng)歷持續(xù)的自我結繩現(xiàn)象，形成多重結結構。該現(xiàn)象是由于聚合物在活性作用下產(chǎn)生的間歇性巨型構象波動和向外的爬行運動所導致的。

2. 實驗通過分析活性聚合物的動態(tài)行為，發(fā)現(xiàn)一旦結形成，它會由于非平衡棘輪效應向錨定點遷移，進而積累多個結配置。研究表明，結繩的速率受聚合物活性強度和持久長度的控制。

3. 實驗進一步發(fā)現(xiàn)，當活性聚合物接枝到被動聚合物上時，活性聚合物能夠作為自推進軟針頭，將其自身的結轉移到被動聚合物上，或直接在被動聚合物上編織結。

4. 實驗通過活性聚合物的作用，成功創(chuàng)造了兩個被動聚合物之間的分子間橋結。這一發(fā)現(xiàn)表明，活性聚合物能夠在聚合物系統(tǒng)中引發(fā)新的拓撲變化，推動結的生成和遷移。

圖文解讀

圖1. 錨定活性聚合物的自打結。

圖2. 結的形成和遷移機制。

圖3. 活性聚合物作為被動聚合物打結的針。

圖 4. 分子間橋結。

結論展望

本研究提供了對活性聚合物系統(tǒng)中新穎結繩行為的深入理解，揭示了非平衡效應在大分子拓撲工程中的潛力。研究表明，活性爬行聚合物在適度的活性條件下能夠自發(fā)地通過持續(xù)的自我結繩過程形成多個結，并且這些結會通過非平衡棘輪效應遷移到錨定點。

這一發(fā)現(xiàn)突破了傳統(tǒng)的聚合物結繩觀念，提示活性力可以作為控制聚合物拓撲結構的關鍵因素。此外，活性聚合物接枝到被動大分子上的實驗結果表明，活性聚合物不僅能轉移自身結繩，還能直接在被動聚合物上形成復雜的結。

這一策略為大分子拓撲的可控設計提供了新的技術路徑，尤其是在生物大分子如DNA的結繩研究中具有重要應用前景。研究還激發(fā)了創(chuàng)新微型機器人臂的設計，這些機器人可以在分子層面操控大分子的拓撲結構。

文獻信息

Activity-driven polymer knotting for macromolecular topology engineering.

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