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綠色溶劑體系！南京大學(xué)譚海仁，新發(fā)Nature Energy！

成果簡(jiǎn)介

鈣鈦礦基串聯(lián)的商業(yè)化需要環(huán)保溶劑來(lái)可擴(kuò)展地制造高效的寬帶隙(WBG)(1.65-1.80 eV)鈣鈦礦。然而，由于銫和溴鹽的溶解度較低，導(dǎo)致WBG鈣鈦礦依賴于有毒的N,N-二甲基甲酰胺溶劑，因此開(kāi)發(fā)的用于甲脒型碘化鉛基~1.50 eV帶隙鈣鈦礦的綠色溶劑不適合WBG鈣鈦礦。

南京大學(xué)譚海仁教授、Xiao Ke，維多利亞大學(xué)Makhsud I. Saidaminov?等人提出了一種由二甲亞砜和乙腈組成的綠色溶劑體系，可以有效地溶解命名的鹽，并添加乙醇以防止前驅(qū)體降解并延長(zhǎng)溶液處理窗口。使用這種綠色溶劑混合物，作者獲得了功率轉(zhuǎn)換效率分別為19.6%(1.78 eV)和21.5%(1.68 eV)的刮刀涂布WBG鈣鈦礦太陽(yáng)能電池。然后，作者展示了20.25 cm²的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能組件，功率轉(zhuǎn)換效率為23.8%。此外，還實(shí)現(xiàn)了在室溫空氣中沉積的WBG鈣鈦礦和使用相同的綠色溶劑制備的窄帶隙鈣鈦礦，這促進(jìn)了環(huán)保制造的可行性。

相關(guān)工作以《Scalable fabrication of wide-bandgap perovskites using green solvents for tandem solar cells》為題在《Nature Energy》上發(fā)表論文。

譚海仁，南京大學(xué)現(xiàn)代工程與應(yīng)用科學(xué)學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰出青年基金獲得者。入選中組部“海外高層次人才引進(jìn)計(jì)劃”、江蘇省“雙創(chuàng)人才”及“雙創(chuàng)團(tuán)隊(duì)”領(lǐng)軍人才，國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題負(fù)責(zé)人。2008、2011和2015年先后從中南大學(xué)、中科院半導(dǎo)體研究所、荷蘭代爾夫特理工大學(xué)獲得本科、碩士和博士學(xué)位；2015-2018年加拿大多倫多大學(xué)博士后。長(zhǎng)期從事新型光伏材料與器件的研究工作，包括鈣鈦礦太陽(yáng)能電池、硅基太陽(yáng)能電池及新型高效低成本疊層太陽(yáng)能電池。在Science, Nature(5), Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater.等學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文90余篇。

往期報(bào)道：

圖文導(dǎo)讀

圖1 混有乙醇的前驅(qū)體溶液的溶劑和膠體性質(zhì)

根據(jù)溶劑對(duì)安全、健康和環(huán)境的影響將溶劑分為四類，即推薦(在工藝條件下無(wú)化學(xué)不相容)、有問(wèn)題(適用于實(shí)驗(yàn)室或千級(jí)實(shí)驗(yàn)室使用)、危險(xiǎn)(對(duì)放大有很強(qiáng)的限制)和高度危險(xiǎn)(即使在實(shí)驗(yàn)室也要避免使用溶劑)。圖1a說(shuō)明了通常用于鈣鈦礦制造的溶劑的“綠色度”。水平藍(lán)色虛線下方的柱高表示推薦溶劑。水平紅色虛線和水平藍(lán)色虛線之間的高度表示溶劑有問(wèn)題。本文報(bào)告了一種綠色溶劑系統(tǒng)，通過(guò)混合DMSO和ACN來(lái)溶解銫和溴化鹽和乙醇(EtOH)，以防止前驅(qū)體降解，并延長(zhǎng)加工窗口，從而在大面積上形成致密和無(wú)空隙的鈣鈦礦薄膜，從而提高WBG鈣鈦礦制造的規(guī)模。

為了避免使用有毒的DMF/DMSO，最初選擇了DMSO/ACN共溶劑混合物(圖1a)。DMF/DMSO具有29.8 kcal mol^-1的高DN，與Pb²⁺形成強(qiáng)配合物，從而競(jìng)爭(zhēng)性地抑制Pb²⁺與碘離子(I^–)/溴離子(Br^–)的配位。相反，低DN的ACN與Pb²⁺的配位能力弱得多，但其高蒸氣壓有助于調(diào)節(jié)溶劑揮發(fā)。圖1b所示，與DMSO和ACN相比，EtOH對(duì)I^–和Br^–具有更強(qiáng)的鍵合能力。同時(shí)，含EtOH溶劑體系的蒸氣壓比不含EtOH溶劑體系的蒸氣壓高0.34 kPa。

當(dāng)將2 vol%(相對(duì)于DMSO)的EtOH摻入油墨中時(shí)，在峰值為~10 nm處出現(xiàn)了清晰的高斯分布(圖1c)。當(dāng)EtOH含量達(dá)到6 vol%時(shí)，最小的膠體峰尺寸為~0.4 nm，遠(yuǎn)小于DMF/DMSO溶劑體系中2.5 nm的峰值尺寸。UV-vis光譜顯示PbI₃^–配合物的吸光度減少，這是由于在EtOH存在下DMSO的絡(luò)合作用減少(圖1d)。此外，F(xiàn)TIR光譜顯示，在鈣鈦礦前驅(qū)體中加入EtOH后，-OH鍵的峰移位，表明EtOH與油墨組分之間存在相互作用(圖1e)。DMSO中S=O的一致峰證實(shí)了EtOH沒(méi)有干擾DMSO-PbI₂加合物之間的配位?？梢杂^察到，含有EtOH的前驅(qū)體溶液在30天內(nèi)保持穩(wěn)定(圖1g)，光伏參數(shù)僅衰減2%，而沒(méi)有EtOH的前驅(qū)體衰減100%，DMF/DMSO基溶劑前驅(qū)體衰減13%。

圖2 鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)

為了優(yōu)化刮涂工藝，采用了log(v)?log(t)圖。圖2a表明，涂覆速度低于3.5 mm s^-1會(huì)在退火的鈣鈦礦薄膜中產(chǎn)生大量的針孔，而高于11 mm s^-1的涂覆速度會(huì)導(dǎo)致厚而粗糙的薄膜。值得注意的是，與DMSO/ACN(~9.5 mm s^-1)和DMF/DMSO基油墨(6.5-11 mm s^-1)相比，DMSO/ACN/EtOH基鈣鈦礦油墨的加工窗口為5-11 mm s^-1。這表明含有EtOH的穩(wěn)定鈣鈦礦前驅(qū)體可以促進(jìn)鈣鈦礦薄膜制造的規(guī)模化。

摻入乙醇后的膠體性質(zhì)影響結(jié)晶動(dòng)力學(xué)。在DMSO/ACN/EtOH基濕前驅(qū)體膜中，鈣鈦礦(100)衍射峰的半峰全寬(FWHM)(0.197°)比DMF/DMSO(0.195°)和DMSO/ACN(0.184°)更大(圖2b)，表明其晶粒尺寸更小。相應(yīng)的顯微鏡照片顯示，與DMF/DMSO和DMSO/ACN基油墨相比，添加EtOH的鈣鈦礦前體在結(jié)晶早期產(chǎn)生的核要小得多(圖2c-e)。此外，DMSO/ACN/EtOH基鈣鈦礦油墨形成了均勻的晶核空間分布，有利于后續(xù)形成均勻且無(wú)空隙的鈣鈦礦薄膜。

圖3 三種溶劑體系制備WBG鈣鈦礦薄膜的表征

通過(guò)XRD測(cè)量來(lái)評(píng)估使用不同溶劑體系制備的鈣鈦礦的結(jié)晶度(圖3a)。用DMSO/ACN/EtOH制備的鈣鈦礦薄膜在(110)晶體學(xué)方向上表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)晶度。為了研究膜的界面和均勻性，選擇了5個(gè)位置對(duì)36 cm²的膜進(jìn)行穩(wěn)態(tài)PL分析。如圖3b所示，與DMF/DMSO和DMSO/ACN制備的薄膜相比，DMSO/ACN/EtOH制備的薄膜具有抑制缺陷誘導(dǎo)的非輻射重組和改善薄膜均勻性的特點(diǎn)。

圖3c表明，使用DMSO/ACN/EtOH制備的鈣鈦礦薄膜具有較長(zhǎng)的時(shí)間分辨光致發(fā)光壽命，表明其中的陷阱態(tài)密度降低。作者還對(duì)鈣鈦礦薄膜進(jìn)行了PL映射，顯示DMSO/ACN/EtOH溶劑體系比其他溶劑體系的輻射發(fā)射更均勻、更強(qiáng)(圖3d-f)。

圖4 WBG鈣鈦礦薄膜的光伏性能

作者制作了p-i-n結(jié)構(gòu)的1.78 eV的FA_0.65Cs_0.35PbI_1.8Br_1.2鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSCs)，其有效面積為1.05 cm²。相應(yīng)器件的效率直方圖如圖4a所示，由DMSO/ACN/EtOH溶劑體系制備的PSC相比其他溶劑制備的PSC具有更高的平均效率和更窄的分布。光伏參數(shù)揭示了DMSO/ACN/EtOH基PSCs性能增強(qiáng)的主要貢獻(xiàn)來(lái)自填充因子(FF)，將其歸因于優(yōu)化的鈣鈦礦膜和襯底之間的界面接觸。

圖4b顯示了PSCs的電流密度-電壓(J-V)特性，DMF/DMSO、DMSO/ACN和DMSO/ACN/EtOH溶劑體系的效率分別為18.7%、17.6%和19.6%。外部量子效率(EQE)計(jì)算的JSC與J-V測(cè)量的結(jié)果吻合良好(圖4c)。當(dāng)在最大功率輸出點(diǎn)施加外部電壓時(shí)，目標(biāo)PSC的穩(wěn)定光電流為17.7 mA cm^-2?；贒MSO/ACN的器件表現(xiàn)出相對(duì)較差且不穩(wěn)定的光電流，為16.9 mA cm^-2。相比之下，基于DMF/DMSO的器件顯示出不穩(wěn)定的光電流輸出。

為了評(píng)估該綠色溶劑系統(tǒng)的通用性，還制作了1.68-eV Cs_0.05FA_0.80MA_0.15PbI_2.25Br_0.75(MA代表甲基銨)PSCs。這些PSCs的PCE直方圖如圖4d所示，表明與基于其他溶劑體系的器件相比，使用DMSO/ACN/EtOH制成的器件具有更高的平均值和更窄的分布。圖4e顯示了DMF/DMSO、DMSO/ACN和DMSO/ACN/EtOH溶劑體系制備的PSCs的J-V曲線，效率分別為20.4%、19.7%和21.5%。由EQE計(jì)算的JSC與J-V測(cè)量的值非常吻合(圖4f)，表明不同評(píng)估方法的性能是一致的。

圖5 全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池和大面積鈣鈦礦串聯(lián)組件的光伏性能

本文進(jìn)一步使用DMSO/ACN/EtOH綠色溶劑體系和刮涂制備了1 cm²的單片全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池，具有良好的再現(xiàn)性和窄分布的PCE值(圖5a)。PCE達(dá)到26.3%，這些串聯(lián)僅顯示1%的遲滯(圖5b)。

接下來(lái)，制作20.25 cm²串聯(lián)模塊。最高串聯(lián)模塊的PCE高達(dá)23.8%，幾何FF為97.1%(圖5c)。EQE光譜顯示前后電池匹配良好(圖5d)。作者制作了20.25 cm²的全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能組件，PCE值為23.1%，幾何FF為97.1%(圖5e)。進(jìn)一步使用綠色溶劑為WBG和NBG亞電池制作串聯(lián)模塊，達(dá)到22.2%的競(jìng)爭(zhēng)效率(圖5f)。

文獻(xiàn)信息

Scalable fabrication of wide-bandgap perovskites using green solvents for tandem solar cells，Nature Energy，2024.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/17/f711643e07/

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