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研究背景

有機(jī)–無機(jī)混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）是一類重要的半導(dǎo)體材料，因其優(yōu)異的光電特性而在光電器件領(lǐng)域，尤其是光電二極管、太陽能電池、激光器和閃爍體等方面展現(xiàn)出廣泛應(yīng)用潛力。與傳統(tǒng)的II–VI、IV–VI和III–V家族材料相比，PNCs具有更高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）、窄發(fā)射線寬、大吸收截面和長激子相干時間等顯著優(yōu)點。然而，盡管PNCs在性能上具有明顯優(yōu)勢，但其合成過程中存在著難以控制的快速反應(yīng)動力學(xué)問題，這使得其生長時間非常短（通常為數(shù)十秒），導(dǎo)致難以實現(xiàn)單分散和高質(zhì)量的納米晶體，限制了其大規(guī)模應(yīng)用和性能優(yōu)化。

成果簡介

為了解決這一問題，蘇州大學(xué)馬萬里教授、劉澤柯副教授團(tuán)隊合作在Nature Synthesis期刊上發(fā)表了題為“Diffusion-mediated synthesis of high-quality organic–inorganic hybrid perovskite nanocrystals”的最新論文。該團(tuán)隊設(shè)計了一種擴(kuò)散介導(dǎo)的合成方法，通過選擇適當(dāng)溶解度的鉛前體來調(diào)控反應(yīng)溶劑，成功緩解了傳統(tǒng)合成方法中的反應(yīng)速率問題。

具體而言，采用Pb(SCN)₂作為鉛源，其有限的溶解度有效地減緩了前體向反應(yīng)體系中單體的輸送，從而使反應(yīng)過程更加緩慢且可控。這一創(chuàng)新策略顯著延長了反應(yīng)時間，從傳統(tǒng)的幾十秒延長至180分鐘，同時保持了尺寸分布的集中和均勻性。通過這種擴(kuò)散介導(dǎo)的策略，研究團(tuán)隊成功合成了高質(zhì)量的混合PNCs，且獲得了接近單位的光致發(fā)光量子產(chǎn)率和較高的單分散性。

研究亮點

1. 實驗首次提出了一種擴(kuò)散介導(dǎo)的合成方法，通過選擇具有適當(dāng)溶解度的鉛前體（Pb(SCN)₂）來調(diào)控反應(yīng)動力學(xué)，成功延長了有機(jī)–無機(jī)混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）的合成時間。

2. 實驗通過選擇Pb(SCN)2作為鉛源，利用其有限的溶解度，持續(xù)供應(yīng)鉛離子，顯著減緩了反應(yīng)的動力學(xué)過程。這種方法使得混合PNCs的合成時間從通常的幾十秒延長至180分鐘。

3. 實驗進(jìn)一步驗證了該策略可以有效保持尺寸集中階段，確保了PNCs在延長合成時間的同時，保持了較高的單分散性。

4. 實驗結(jié)果表明，采用該擴(kuò)散介導(dǎo)的合成方法，最終獲得了具有接近單位光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）的高質(zhì)量混合PNCs，具備了較高的單分散性和穩(wěn)定性。

圖文解讀

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圖1. 雜化鹵化鉛PNCs的生長機(jī)理。

圖2. 監(jiān)測常規(guī)合成和擴(kuò)散介導(dǎo)法合成的FAPbI3納米晶體的生長。

圖3. 尺寸變化的動力學(xué)研究。

圖4. 擴(kuò)散介導(dǎo)合成方法擴(kuò)展到有機(jī)-無機(jī)雜化FAPbX3 (X=I, Br, Cl) PNCs膠體合成。

圖5. 擴(kuò)散介導(dǎo)合成方法擴(kuò)展到有機(jī)-無機(jī)雜化MAPbX3 (X = I, Br, Cl) PNCs膠體合成。

圖6. FAPbI3納米晶體薄膜的載流子動力學(xué)。

結(jié)論展望

本文提出的擴(kuò)散介導(dǎo)合成策略為有機(jī)–無機(jī)混合鈣鈦礦納米晶體（PNCs）的高質(zhì)量合成提供了新思路。通過利用Pb(SCN)₂的有限溶解度，顯著降低了反應(yīng)速率，使得合成過程可以持續(xù)長達(dá)180分鐘，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過傳統(tǒng)方法的時間尺度。

這種延長的合成時間不僅促進(jìn)了尺寸分布的狹窄性，還為進(jìn)一步的合成設(shè)計（如摻雜、核殼結(jié)構(gòu)、異質(zhì)結(jié)構(gòu)等）提供了更大的靈活性。這表明，擴(kuò)散控制的反應(yīng)動力學(xué)對于實現(xiàn)高單分散性和接近單位光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）的PNCs至關(guān)重要。此策略不僅推動了PNCs的高質(zhì)量合成，還為其在光電器件、光伏等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用提供了可能。

此外，延長的合成時間也為生產(chǎn)規(guī)?；峁┝吮Ｕ希馕吨磥碓诓牧瞎こ讨?，我們可以通過精細(xì)調(diào)控反應(yīng)動力學(xué)，實現(xiàn)更高效的材料合成與大規(guī)模生產(chǎn)。這為新型光電材料的應(yīng)用研究和產(chǎn)業(yè)化鋪平了道路。

文獻(xiàn)信息

Sun, X., Yuan, L., Liu, Y. et al. Diffusion-mediated synthesis of high-quality organic–inorganic hybrid perovskite nanocrystals. Nat. Synth (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/16/1d5d9ca520/

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