研究概述過(guò)渡金屬碳化物在乙炔的選擇性加氫中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,但鈀(Pd)基金屬間化合物的滲碳一直難以實(shí)現(xiàn)。基于此,2024年11月14日,中科院大連化學(xué)物理研究所/大連理工大學(xué)王張濤院士、中科院大連化學(xué)物理研究所王愛(ài)琴研究員與中國(guó)科學(xué)院楊斌博士以及天津大學(xué)鞏金龍?jiān)菏?/strong>作為共同通訊作者在國(guó)際期刊Nature Communications發(fā)表題為《Co-infiltration and dynamic formation of?Pd3ZnCx?intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene》的研究論文。在此,研究人員通過(guò)合成氣一步碳化實(shí)現(xiàn)了鋅和碳的共浸漬,成功合成了新型的鈀基金屬間碳化物(Pd3ZnCx)。利用先進(jìn)的原位表征技術(shù)和理論計(jì)算,研究人員揭示了Pd3ZnCx在碳化過(guò)程中動(dòng)態(tài)演變的過(guò)程,形成了類(lèi)似于立方相鈀鋅金屬間化合物(Pd3Zn)的碳化物結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn),一種獨(dú)特的過(guò)渡態(tài)Pdt通過(guò)低含量的鋅/碳共浸漬促進(jìn)了相變,并在高溫下持續(xù)摻入碳和鋅。這種Pd3ZnCx碳化物在乙炔選擇性加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出最佳的催化性能,在高H2/C2H2比例下仍能保持超過(guò)90%的選擇性。因此,本研究結(jié)果為一步合成鈀基金屬間碳化物提供了共滲策略和動(dòng)態(tài)見(jiàn)解,以實(shí)現(xiàn)用于乙炔選擇性加氫的高性能金屬間化合物。圖文解讀圖1:Pd3ZnCx的制備與鑒定圖2:Pd3ZnCx的形成過(guò)程圖3:多晶α-PdHx晶界處Pdt中間相的識(shí)別及共浸漬機(jī)制的見(jiàn)解
圖4:Pd3ZnCx在乙炔選擇性加氫反應(yīng)中的催化性能
文獻(xiàn)信息Chen, H., Li, L., Zhao, ZJ.?et al.?Co-infiltration and dynamic formation of?Pd3ZnCx?intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene.?Nat. Commun.?15, 9850 (2024).?