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成果簡(jiǎn)介

硫化物固態(tài)電解質(zhì)（如Li?PS?Cl）因其優(yōu)異的離子電導(dǎo)率、柔軟的機(jī)械性質(zhì)和低成本的組成在全固態(tài)電池中展現(xiàn)出很大的潛力。然而，它們?cè)?.5 V以上（相對(duì)于Li?/Li）會(huì)發(fā)生電化學(xué)分解，因此無(wú)法與高電壓富鎳正極材料（如LiNi_xCo_yMn_1?x?yO?，x≥0.8）兼容。

通過(guò)計(jì)算預(yù)測(cè)鋰鹽LiPO?F?的分解產(chǎn)物，我們開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)便的方法，在正極活性材料表面構(gòu)建一層均勻而薄的該材料涂層，以抑制Li?PS?Cl的氧化分解。對(duì)富鎳NCM85進(jìn)行約30納米的涂層后，在2.8-4.3 V（相對(duì)于Li?/Li）的全電池測(cè)試中，200次循環(huán)后容量保持率達(dá)到了82%，相比之下，未涂層正極的電池僅有56%的容量保持率。此外，涂層NCM85電池展現(xiàn)了更好的倍率性能和更高的可逆容量。

這種性能提升歸因于形成了穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)界面層，有效保護(hù)了硫化物電解質(zhì)免于氧化降解。本研究強(qiáng)調(diào)了基于分解產(chǎn)物合理設(shè)計(jì)穩(wěn)定涂層材料的重要性，并證實(shí)了低成本且均勻涂層在實(shí)現(xiàn)基于硫化物電解質(zhì)的全固態(tài)電池中的適用性。

圖文導(dǎo)讀

鋰電大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物電解質(zhì)上穩(wěn)定分解產(chǎn)物的工程設(shè)計(jì)—實(shí)現(xiàn)高電壓全固態(tài)電池

圖1. LiPOF作為固態(tài)涂層的計(jì)算研究。a) LiPOF的電化學(xué)穩(wěn)定范圍。b) 在無(wú)外加電位下Li?PS?Cl和LiPOF界面反應(yīng)的熱力學(xué)評(píng)估；c) 在2.8 V vs Li?/Li和d) 4.3 V vs Li?/Li時(shí)Li?PS?Cl和LiPOF界面的熱力學(xué)評(píng)估。e) 在2.8 V vs Li?/Li和f) 4.3 V vs Li?/Li時(shí)NCM和LiPOF界面反應(yīng)的熱力學(xué)評(píng)估。

圖2. NCM涂層的可視化。a) LiPOF涂層NCM顆粒的SEM圖像。b), c) 低倍放大下的LiPOF涂層NCM85的TEM圖像；e), f) 高倍放大下的TEM圖像。g) 涂層NCM85的EDX元素分布圖。

圖3. 未涂層和LiPOF涂層全固態(tài)電池（SSB）的電化學(xué)性能。a) 未涂層NCM85和LiPOF涂層NCM85電池的倍率性能。b) 未涂層NCM85和LiPOF涂層NCM85電池在0.2 C、2.8–4.3 V（相對(duì)于Li?/Li）電壓范圍內(nèi)的初始充放電曲線。c) 相應(yīng)的dQ/dV曲線。d) 未涂層和LiPOF涂層NCM85電池在中等負(fù)載下的循環(huán)性能對(duì)比。e) LiPOF涂層NCM電池在高負(fù)載（25.6 mg/cm2）下的循環(huán)性能。

圖4.LiPOF涂層固態(tài)電池(SSB)性能提升的來(lái)源。a) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的奈奎斯特圖，通過(guò)傳輸線模型進(jìn)行擬合。b) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的S2pXPS光譜。c) 裸電池和LiPOF涂層NCM85電池的F1sXPS光譜。

圖5.裸電池和LiPOF涂層NCM85復(fù)合陰極的ToF-SIMS次級(jí)圖像比較，顯示了負(fù)電荷SOx-碎片。**ToF-SIMS圖像顯示了一個(gè)200×200 μm2的大樣本區(qū)域，包含大量的NCM85顆粒（D50 = 5 μm），因此包括了許多SE-NCM85界面，以提供無(wú)偏的結(jié)果。

文獻(xiàn)信息

該成果以“ Engineering Stable Decomposition Products on Cathode Surfaces to Enable High Voltage All-Solid-State Batteries” 在國(guó)際頂刊 Angewandte Chemie發(fā)表。Linda Nazar 院士為通訊作者。

課題組簡(jiǎn)介

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Linda Nazar 院士是加拿大滑鐵盧大學(xué)的化學(xué)教授、加拿大固態(tài)能源材料高級(jí)研究主席和杰出研究教授。她在電氣工程和物理系擁有雙重任命。她是英國(guó)皇家學(xué)會(huì)會(huì)員以及加拿大勛章官員。她的研究方向包括固態(tài)儲(chǔ)能材料Li-S和Li-O₂電池；鋰離子、鈉離子、鎂離子和鋅離子電池；固態(tài)電解質(zhì)；以及納米技術(shù)在材料科學(xué)中的重要性。她是巴斯夫?qū)W術(shù)電化學(xué)和電池網(wǎng)絡(luò)以及儲(chǔ)能研究聯(lián)合中心（美國(guó)）（德國(guó)）的成員。她是電化學(xué)學(xué)會(huì)電池研究獎(jiǎng)、國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)杰出化學(xué)/化學(xué)工程女性獎(jiǎng)以及國(guó)際電池協(xié)會(huì)獎(jiǎng)的獲得者。2010年，她成為加州理工學(xué)院的摩爾杰出學(xué)者，2013年，她在德國(guó)化學(xué)會(huì)發(fā)表了August-Wilhelm von Hofman Lcc講座。她曾在加州理工學(xué)院、加州大學(xué)洛杉磯分校、法國(guó)南特材料中心和法國(guó)格勒諾布爾的法國(guó)國(guó)家科學(xué)研究中心休假。她名列 Web of Science 2014 年、2016 年、2017 年、2020 年、2022 年高被引研究排行榜以及 2014 年最具影響力人物排行榜。她是英國(guó)皇家科學(xué)學(xué)會(huì)院士，并獲得過(guò)一些最負(fù)盛名的獎(jiǎng)項(xiàng)，如材料研究學(xué)會(huì)（MRS）金屬獎(jiǎng)、加拿大研究所獎(jiǎng)?wù)隆⒓幽么髣渍?、摩爾杰出學(xué)者等我們的項(xiàng)目得到了加拿大自然科學(xué)與工程研究委員會(huì) (NSERC)、滑鐵盧大學(xué)和巴斯夫的支持。

此外，Nazar課題組在材料科學(xué)研究領(lǐng)域擁有深厚的背景，發(fā)表了Nature, Science, Nature Materials, Nature Energy, Nature Chemistry, 許多高影響力的研究論文。是開(kāi)拓了鋰硫電池方向的先驅(qū)者之一。

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