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研究背景

隨著全球能源需求的不斷增加，氫氣作為清潔能源載體的潛力日益受到重視。蒸汽甲烷重整（SMR）是目前主要的氫氣生產(chǎn)工藝，因其高效和成熟而廣泛應(yīng)用。然而，傳統(tǒng)SMR工藝面臨著高溫操作、焦炭生成和碳強(qiáng)度高等問(wèn)題，這些挑戰(zhàn)限制了其可持續(xù)發(fā)展。因此，研究者們開(kāi)始探索替代方案，尤其是光催化SMR技術(shù)。

光催化SMR通過(guò)利用光能降低反應(yīng)的活化能，有望在較低溫度下實(shí)現(xiàn)高效氫氣生產(chǎn)。然而，現(xiàn)有的光催化技術(shù)主要依賴于紫外光照射，或需額外的外部加熱，這在實(shí)際應(yīng)用中存在一定的局限性。

成果簡(jiǎn)介

為了解決這些問(wèn)題，美國(guó)三院院士/萊斯大學(xué)Naomi J. Halas教授聯(lián)合Peter Nordlander教授等人在Nature Catalysis期刊上發(fā)表了題為“Steam methane reforming using a regenerable antenna–reactor plasmonic photocatalyst”的最新論文?？茖W(xué)家們提出了等離子體光催化的方法，利用金屬納米顆粒中表面等離子體的衰減產(chǎn)生熱載流子，來(lái)推動(dòng)反應(yīng)進(jìn)程。

最新研究表明，將等離子體Cu天線與催化活性Rh結(jié)合形成的Cu–Rh表面合金，能夠顯著提高光催化SMR的反應(yīng)性、選擇性和穩(wěn)定性。通過(guò)這種新型催化劑，光催化SMR不僅有效降低了能量屏障，還在光照條件下實(shí)現(xiàn)了催化劑的再生。這一進(jìn)展為氫氣的可持續(xù)生產(chǎn)提供了新的技術(shù)路徑，促進(jìn)了光催化領(lǐng)域的發(fā)展，并為相關(guān)工業(yè)應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

研究亮點(diǎn)

（1）本文首次展示了基于銅-銠（Cu–Rh）天線-反應(yīng)器（AR）光催化劑的光催化蒸汽甲烷重整（SMR）過(guò)程，成功實(shí)現(xiàn)了高效的氫氣生產(chǎn)。通過(guò)優(yōu)化Rh負(fù)載和光反應(yīng)性波長(zhǎng)，獲得了具有良好反應(yīng)性、選擇性和穩(wěn)定性的光催化劑。

（2）實(shí)驗(yàn)中，作者觀察到在熱暗條件下，光催化劑迅速失活，但在光催化SMR條件下能夠完全再生。這一再生過(guò)程表明了光催化劑在不同反應(yīng)條件下的適應(yīng)性和可恢復(fù)性。

（3）通過(guò)對(duì)催化劑在熱失活和光催化再生過(guò)程中的元素演變進(jìn)行詳細(xì)分析，作者發(fā)現(xiàn)熱載流子相關(guān)的過(guò)程促進(jìn)了碳和氧中間體的聯(lián)合作用解吸。這種機(jī)制不僅幫助氧化催化劑恢復(fù)到較少氧化狀態(tài)，還顯著提高了催化劑的光催化活性。

（4）該研究的結(jié)果強(qiáng)調(diào)了熱載流子驅(qū)動(dòng)的解吸過(guò)程在催化劑活性恢復(fù)中的重要性，可能為催化劑的延長(zhǎng)使用壽命和再生提供新的方法。這一發(fā)現(xiàn)為未來(lái)的光催化劑開(kāi)發(fā)和工業(yè)應(yīng)用提供了重要的理論依據(jù)和技術(shù)支持，推動(dòng)了光催化SMR領(lǐng)域的進(jìn)一步研究。

圖文解讀

圖1:光催化甲烷蒸汽重整Steam methane reforming，SMR。

圖2:光催化甲烷蒸汽重整SMR的機(jī)理研究。

圖3:熱催化失活和光催化再生。

圖4:光催化再生機(jī)理的研究。

結(jié)論展望

本文的研究為光催化SMR提供了新的思路，強(qiáng)調(diào)了等離子體光催化劑在催化反應(yīng)中的重要性。通過(guò)將銅與銠結(jié)合形成天線-反應(yīng)器（AR）復(fù)合體，作者實(shí)現(xiàn)了對(duì)催化劑性能的顯著提升，這不僅提高了反應(yīng)的選擇性和穩(wěn)定性，還有效降低了熱催化過(guò)程中產(chǎn)生的失活現(xiàn)象。研究表明，熱載流子驅(qū)動(dòng)的解吸過(guò)程能夠促進(jìn)碳和氧中間體的聯(lián)合作用解吸，從而幫助催化劑在光照條件下恢復(fù)活性。這一發(fā)現(xiàn)為催化劑的再生和延長(zhǎng)使用壽命提供了新的途徑，具有重要的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

此外，本文的結(jié)果也暗示了在其他催化反應(yīng)中應(yīng)用類似的等離子體光催化策略的潛力，推動(dòng)了催化領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。未來(lái)的研究可以探索更多催化劑組合和優(yōu)化方法，以實(shí)現(xiàn)更高效的催化性能，為可持續(xù)氫氣生產(chǎn)和其他化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)奠定基礎(chǔ)。這一研究不僅豐富了作者對(duì)光催化機(jī)制的理解，也為工業(yè)應(yīng)用提供了新的技術(shù)路徑。

文獻(xiàn)信息

Yuan, Y., Zhou, J., Bayles, A. et al. Steam methane reforming using a regenerable antenna–reactor plasmonic photocatalyst. Nat Catal (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/09/6741027430/

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三院院士領(lǐng)銜！光催化，再登Nature Catalysis！

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