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研究概述
單原子催化劑(SACs)因其對(duì)金屬的高利用率備受關(guān)注。
然而,研究人員更傾向于開(kāi)發(fā)各種單原子形式的活性金屬,單原子促進(jìn)劑的內(nèi)在作用通常被低估,而這些作用在提高反應(yīng)活性方面意義重大。
基于此,2024年11月5日,山東大學(xué)賈春江教授、北京大學(xué)馬丁教授、南開(kāi)大學(xué)劉錦程研究員在國(guó)際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition》的研究論文。
在此,研究人員在氨分解反應(yīng)條件下,以結(jié)晶碳酸鋇(BaCO3)為前驅(qū)體,在Co-Ba/Y2O3催化劑中原位制備了Ba單原子。
優(yōu)化后的Co-Ba/Y2O3催化劑在極低溫度(500℃,GHSV=840,000 mL g?1?h?1)下H2產(chǎn)率高達(dá)138.3 mmolH2?gcat-1?min-1,在350 h的測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性,在所有非貴金屬催化劑中活性最高,達(dá)到甚至超過(guò)了許多報(bào)道的釕(Ru)基催化劑。
在高溫(≥600 ℃)條件下,Y2O3和Co與Ba均表現(xiàn)出正相互作用,有利于Ba的分散。
Ba單原子顯著增強(qiáng)了Co的電荷密度,并形成了額外的活性Co-O-Ba-Y2O3界面位點(diǎn),減輕了氫中毒,降低了*NH的N-H鍵活化反應(yīng)勢(shì)壘。
在多相催化領(lǐng)域探索原子分散促進(jìn)劑具有開(kāi)創(chuàng)性意義,為催化材料開(kāi)辟了一個(gè)全新的領(lǐng)域。
圖文解讀
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圖1:催化劑的催化性能
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圖2:催化劑的表征
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圖3:Ba單原子在Co-Ba/Y2O3催化劑中的催化作用
文獻(xiàn)信息
Single-atom Barium Promoter Enormously Enhanced Non-noble Metal Catalyst for Ammonia Decomposition,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

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