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牛!他,「國家高層次青年人才」,博畢2年即任大化所博導(dǎo),新發(fā)Nature Nanotech.!

研究背景
藍(lán)色激光在現(xiàn)代科技中扮演著越來越重要的角色,廣泛應(yīng)用于激光顯示、打印、數(shù)據(jù)存儲(chǔ)和醫(yī)療技術(shù)等多個(gè)領(lǐng)域。現(xiàn)有的藍(lán)色發(fā)光材料,如鉛和鎘基量子點(diǎn),因其高毒性,限制了它們的廣泛應(yīng)用。為了尋求安全且高效的替代材料,ZnSe-ZnS量子點(diǎn)因其低毒性和良好的光學(xué)特性逐漸成為研究重點(diǎn)。雖然ZnSe-ZnS量子點(diǎn)在激光應(yīng)用中具有巨大的潛力,但其激光性能仍有缺陷,特別是在效率和穩(wěn)定性方面。
成果簡介
基于此,大連化物所吳凱豐教授和楊陽教授等人利用ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)的優(yōu)異特性,成功實(shí)現(xiàn)了可調(diào)控且穩(wěn)定性優(yōu)異的藍(lán)光激光,克服了傳統(tǒng)量子點(diǎn)激光中因鎘和鉛等有毒金屬限制其應(yīng)用的問題。這些量子點(diǎn)具有抑制Auger重組的能力和較長的光學(xué)增益壽命,允許在準(zhǔn)連續(xù)波激發(fā)條件下應(yīng)用。該研究以“Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots”為題,發(fā)表在《Nature Nanotechnology》期刊上,展示了ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)該領(lǐng)域中的巨大應(yīng)用潛力。
牛!他,「國家高層次青年人才」,博畢2年即任大化所博導(dǎo),新發(fā)Nature Nanotech.!
吳凱豐,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員、博士生導(dǎo)師、研究組長。2010年獲中國科大學(xué)士學(xué)位,2015年獲美國埃默里大學(xué)化學(xué)博士學(xué)位,之后在美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室開展博士后研究,2017年5月加入中國科學(xué)院大連化物所,入選多個(gè)國家高層次人才專項(xiàng)。擔(dān)任J. Phys. Chem. Lett.、ACS Energy Lett.等國內(nèi)外期刊編委。主要研究領(lǐng)域是量子點(diǎn)等低維材料的激子、載流子與自旋超快動(dòng)力學(xué)及其在新型能源、量子和發(fā)光技術(shù)中的應(yīng)用。
迄今以第一/通訊作者身份發(fā)表Science、Nature Mater.(3篇)、Nature Nanotechnol.(4篇)、Nature Photonics(3篇)、Nature Energy、Nature Commun.(7篇)、JACS/Angew/Chem/AM(30篇)等。曾獲得科學(xué)探索獎(jiǎng)、中國科學(xué)院青年科學(xué)家獎(jiǎng)、中國科學(xué)院青年五四獎(jiǎng)?wù)?、中國化學(xué)會(huì)青年化學(xué)獎(jiǎng)、美國化學(xué)會(huì)Victor LaMer獎(jiǎng)、日本化學(xué)會(huì)杰出講座獎(jiǎng)、美國物理學(xué)會(huì)Future of Chemical Physics獎(jiǎng)等。
研究亮點(diǎn)
1.低毒性材料:ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)避免了傳統(tǒng)藍(lán)光激光中使用的鎘和鉛等有毒金屬,具有優(yōu)異的環(huán)保性和安全性。
2.優(yōu)越的激光性能:ZnSe-ZnS核殼量子抑制了Auger重組,使得在準(zhǔn)連續(xù)波激發(fā)下能夠穩(wěn)定地輸出窄線寬(<0.2 nm)和可調(diào)波長的藍(lán)光激光,超越了現(xiàn)有藍(lán)光染料激光器的性能。
3.廣泛應(yīng)用潛力:這種新型液態(tài)激光器在激光顯示、數(shù)據(jù)記錄和醫(yī)療技術(shù)等多個(gè)領(lǐng)域具有顯著的應(yīng)用潛力,為未來的激光技術(shù)發(fā)展提供了新的思路。
圖文導(dǎo)讀
牛!他,「國家高層次青年人才」,博畢2年即任大化所博導(dǎo),新發(fā)Nature Nanotech.!
圖1 ?ZnSe-ZnS量子點(diǎn)的表征
圖1展示了ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)的多項(xiàng)特性,涉及其形態(tài)、成分和光學(xué)性能。首先,暗場掃描透射電子顯微鏡(STEM)圖像顯示量子點(diǎn)具有納米級的結(jié)構(gòu),提供了其形貌的直觀證據(jù)。其次,通過能量色散X射線光譜(EDX)線掃描分析,確認(rèn)了量子點(diǎn)內(nèi)部元素的分布,特別是Se元素在核外延伸,表明量子點(diǎn)的核殼界面存在合金化結(jié)構(gòu),這種設(shè)計(jì)有效抑制了Auger重組,提升了其光學(xué)性能。在光學(xué)特性方面,穩(wěn)態(tài)吸收譜和光致發(fā)光(PL)光譜的測量結(jié)果顯示,量子點(diǎn)的第一激發(fā)態(tài)吸收峰從397 nm紅移至412 nm,而PL峰位于420 nm,量子產(chǎn)率測得約為50%。這些結(jié)果表明,ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)在光學(xué)發(fā)射方面具有良好的表現(xiàn)。此外,時(shí)間分辨PL動(dòng)力學(xué)分析顯示出雙指數(shù)衰減行為,反映了不同厚度的殼層導(dǎo)致了不同的發(fā)光壽命。
牛!他,「國家高層次青年人才」,博畢2年即任大化所博導(dǎo),新發(fā)Nature Nanotech.!
圖 2 ?ZnSe-ZnS量子點(diǎn)的飛秒瞬態(tài)吸收特性與光學(xué)增益分析
圖2展示了ZnSe-ZnS量子點(diǎn)的飛秒瞬態(tài)吸收(TA)特性和光學(xué)增益的相關(guān)數(shù)據(jù)。首先,圖中包括在不同延遲時(shí)間下的TA光譜,反映了量子點(diǎn)在355 nm激光激發(fā)下的動(dòng)力學(xué)行為。在較低的泵浦能量下(如11.7 μJ cm-2),TA光譜主要顯示在412 nm處的激子漂白特征,這表明了基態(tài)被激發(fā)的填充現(xiàn)象。當(dāng)泵浦能量增大到2,744 μJ cm-2時(shí),TA光譜出現(xiàn)多個(gè)漂白特征,表明高能激發(fā)態(tài)的順序填充。此外,量子點(diǎn)的雙激子重組動(dòng)力學(xué)通過從較低激發(fā)態(tài)的TA動(dòng)力學(xué)中減去高激發(fā)態(tài)的TA動(dòng)力學(xué)來獲得,得出的雙激子壽命為1.2 ns,這一數(shù)值顯著高于先前報(bào)道的其他類型量子點(diǎn)。最后,通過結(jié)合早期時(shí)間的TA光譜與穩(wěn)態(tài)吸收譜,推導(dǎo)出量子點(diǎn)的光學(xué)增益特性,顯示出在不同激發(fā)條件下的增益寬度和增益壽命。
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圖3 基于ZnSe-ZnS量子點(diǎn)溶液的飛秒和納秒激發(fā)下的受激自發(fā)輻射
圖3展示了ZnSe-ZnS量子點(diǎn)在飛秒和納秒激發(fā)下的受激自發(fā)輻射(ASE)特性。圖中首先顯示了在355 nm、約100 fs脈沖激發(fā)下,量子點(diǎn)溶液的邊緣收集的光致發(fā)光(PL)光譜,隨著泵浦能量的增加,出現(xiàn)了423 nm處的尖銳ASE峰,這表明從自發(fā)發(fā)射轉(zhuǎn)變?yōu)槭芗ぐl(fā)射。在低泵浦能量(<1.7 μmol/L)下,量子點(diǎn)的PL表現(xiàn)為寬光譜,而超過閾值后,ASE強(qiáng)度隨泵浦能量的超線性增長。接著,圖中還展示了在7 ns脈沖激發(fā)下,量子點(diǎn)的光譜行為,表明ASE峰的出現(xiàn)和強(qiáng)度的增加,與飛秒激發(fā)結(jié)果相似。圖3的結(jié)果強(qiáng)調(diào)了ZnSe-ZnS量子點(diǎn)在兩種激發(fā)條件下均能實(shí)現(xiàn)有效的ASE,且其方向性顯著。此外,量子點(diǎn)溶液在高濃度下保持了良好的穩(wěn)定性和高方向性,展示了其作為液態(tài)激光材料的潛力。
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圖4 ?量子點(diǎn)激光器的光譜特性
圖4展示了在納秒激發(fā)下,使用Littrow腔實(shí)現(xiàn)的可調(diào)液態(tài)激光特性。圖中首先描述了實(shí)驗(yàn)配置,其中高反射銀鏡和光柵構(gòu)成腔體,通過355 nm、7 ns脈沖激光激發(fā)ZnSe-ZnS量子點(diǎn)溶液。圖示顯示了通過旋轉(zhuǎn)光柵調(diào)節(jié)激光波長的過程,激光輸出波長范圍在417至424 nm之間,并且在419.9 nm處實(shí)現(xiàn)了高達(dá)39 mJ cm?2的激光閾值。圖中還表明激光輸出的光譜線寬可低至0.2 nm,顯示了該激光器的優(yōu)良光學(xué)特性。此外,圖4的結(jié)果強(qiáng)調(diào)了該Littrow腔設(shè)計(jì)的有效性,使得液態(tài)激光器能夠在不同波長之間進(jìn)行靈活調(diào)整。
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圖5 激光的方向性、相干性、偏振和穩(wěn)定性
圖5展示了ZnSe-ZnS量子點(diǎn)激光的方向性、相干性、偏振性和穩(wěn)定性特征。首先,激光束在距離腔體7 cm處的強(qiáng)度分布符合高斯分布,表明激光束具有良好的方向性和聚焦能力,發(fā)散角約為1.0 mrad,束腰半徑為0.62 mm。其次,通過Michelson干涉儀測量激光的相干性,結(jié)果顯示在200 fs的時(shí)間延遲下仍能觀察到明顯的干涉條紋,表明激光具有較高的相干性。偏振測量結(jié)果顯示激光輸出具顯著線性偏振性,強(qiáng)度與偏振片的旋轉(zhuǎn)角度呈sin2θ關(guān)系。最后,穩(wěn)定性測試表明,ZnSe-ZnS量子點(diǎn)激光在6 h內(nèi)幾乎沒有強(qiáng)度衰減,而傳統(tǒng)染料激光的強(qiáng)度在6 min內(nèi)下降一半。
結(jié)論展望
本研究成功設(shè)計(jì)了基于低毒性ZnSe-ZnS核殼量子點(diǎn)的藍(lán)光激光,展示了其優(yōu)越的光學(xué)特性和應(yīng)用潛力。通過抑制Auger重組,量子點(diǎn)實(shí)現(xiàn)了高增益和長激光壽命,適應(yīng)了飛秒和納秒激發(fā)的受激自發(fā)輻射(ASE)條件。該量子點(diǎn)激光在方向性、相干性和穩(wěn)定性方面均表現(xiàn)出色,尤其是在液態(tài)激光應(yīng)用中具備明顯優(yōu)勢。ZnSe-ZnS量子點(diǎn)有望拓展至更廣泛的激光應(yīng)用領(lǐng)域,包括激光顯示、醫(yī)療設(shè)備和傳感器等。此外,通過優(yōu)化量子點(diǎn)的合成和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),進(jìn)一步提高其發(fā)光效率和穩(wěn)定性,將推動(dòng)量子點(diǎn)激光器的商業(yè)化進(jìn)程。未來的研究可集中于探索不同波長和新型合金量子點(diǎn),以實(shí)現(xiàn)更高性能的激光器,從而推動(dòng)光電子技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。
文獻(xiàn)信息
Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots. Nature Nanotechnology,

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