隨著可再生能源需求的不斷增長，鈣鈦礦太陽能電池因其優(yōu)異的光電性能和低成本制造工藝而受到廣泛關(guān)注。這種材料的光電特性受其結(jié)構(gòu)、成分和光物理特性的納米尺度變化影響顯著。然而，盡管已有許多研究致力于改善鈣鈦礦太陽能電池的性能，關(guān)于材料內(nèi)部電荷傳輸、復(fù)合損失以及界面穩(wěn)定性對整體設(shè)備性能的影響仍未得到充分理解。
鈣鈦礦太陽能電池的性能受多個因素影響，其中電荷提取和復(fù)合損失是關(guān)鍵。然而，以往的研究多集中于裸鈣鈦礦薄膜，往往忽視了完整設(shè)備中電荷傳輸和復(fù)合損失的復(fù)雜性。這使得研究人員未能全面了解在操作條件下設(shè)備的真實表現(xiàn)，尤其是不同材料界面對電池性能的影響。因此，如何在實際工作狀態(tài)下評估鈣鈦礦太陽能電池的性能，并找出優(yōu)化策略，成為當(dāng)前研究的重要課題。
為此，研究者們開發(fā)了多模態(tài)原位顯微鏡工具包，旨在全面評估鈣鈦礦太陽能電池的性能。在此研究中，英國劍橋大學(xué)（University of Cambridge）Miguel Anaya & Samuel D. Stranks團(tuán)隊通過結(jié)合電壓依賴的光致發(fā)光顯微鏡、高光譜PL和同步輻射X射線納米探針熒光技術(shù)，測量了工作太陽能電池的局部微觀JV曲線，揭示了鈣鈦礦材料的電荷傳輸和復(fù)合損失分布。以上成果在Nature Energy期刊上發(fā)表了題為“The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells”的最新論文。
本研究解決了在操作條件下如何全面評估鈣鈦礦太陽能電池性能的問題。通過分析設(shè)備的微觀特征，研究表明，鈣鈦礦電池的初始性能與局部功率轉(zhuǎn)換效率無序程度相關(guān)，具有較低無序的設(shè)備在長時間操作下表現(xiàn)出更好的穩(wěn)定性。這一發(fā)現(xiàn)為工程穩(wěn)定的界面和優(yōu)化電荷提取提供了重要依據(jù)，顯示出在合金鈣鈦礦電池的設(shè)計中，成分均勻性和電荷提取的優(yōu)化是提高性能和穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。
（1）實驗首次采用多模態(tài)原位顯微鏡工具包，對鈣鈦礦太陽能電池的電荷傳輸損失、復(fù)合損失和化學(xué)成分進(jìn)行納米尺度的空間關(guān)聯(lián)測量，揭示了完整設(shè)備中的性能分布特征。
（2）實驗通過電壓依賴的光致發(fā)光顯微鏡、絕對校準(zhǔn)的高光譜PL和同步輻射X射線納米探針熒光技術(shù)，繪制了鈣鈦礦吸收層的光電性質(zhì)和化學(xué)成分圖譜，發(fā)現(xiàn)高宏觀性能設(shè)備在初始性能空間異質(zhì)性上最低，與穩(wěn)定性呈正相關(guān)。
（3）研究結(jié)果表明，穩(wěn)定的界面工程對實現(xiàn)可靠設(shè)備至關(guān)重要，且通過均勻化電荷提取和最小化局部功率轉(zhuǎn)換效率變化的組成工程顯著提高了設(shè)備性能和穩(wěn)定性。
（4）發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦在化學(xué)成分空間無序方面具有一定的容忍度，但在電荷提取上則表現(xiàn)出更強(qiáng)的敏感性，提示設(shè)計鈣鈦礦太陽能電池時需特別關(guān)注電荷提取界面的穩(wěn)定性。
（5）實驗還揭示了表面鈍化的雙刃劍效應(yīng)：雖然可以減少PCE無序并提升初始性能，但如果界面穩(wěn)定性差，可能導(dǎo)致設(shè)備的災(zāi)難性退化，強(qiáng)調(diào)了綜合考慮材料和界面工程的重要性。
圖1: 器件動態(tài)現(xiàn)場原位顯微鏡顯示了雙陽離子雙鹵化物double-cation double-halide，DCDH太陽能電池性能，甚至可以容忍顯著的空間光電和化學(xué)不均勻性。
圖2: 在雙陽離子雙鹵化物DCDH鈣鈦礦太陽能電池的微觀電流-電壓current–voltage，JV曲線中，在擴(kuò)展操作之后，性能的局部降低是明顯的。
圖3: 雙陽離子雙鹵化物DCTH鈣鈦礦太陽能電池上的多峰顯微鏡顯示發(fā)器件穩(wěn)定性降低，微觀相分離增加。
圖4: 界面化學(xué)和空間功率轉(zhuǎn)換效率power conversion efficiency，PCE無序預(yù)測混合陽離子、混合鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性。
界面優(yōu)化被確認(rèn)為提高設(shè)備長期穩(wěn)定性的關(guān)鍵因素。本文通過系統(tǒng)分析界面和體相的損失，研究表明，穩(wěn)定的界面不僅可以防止性能衰退，還能增強(qiáng)電池的整體效率。因此，未來的研究應(yīng)優(yōu)先考慮界面工程，以確保與鈣鈦礦材料相匹配的優(yōu)質(zhì)接觸。
其次，局部光學(xué)PCE無序?qū)υO(shè)備性能和穩(wěn)定性的影響不可忽視。研究表明，成分無序的適度容忍性使得鈣鈦礦設(shè)備能夠在保持高效性能的同時應(yīng)對微觀變化，這為優(yōu)化成分和界面化學(xué)提供了新的思路。
最后，原位顯微技術(shù)的應(yīng)用展示了其在識別退化機(jī)制和優(yōu)化生產(chǎn)過程中的潛力，強(qiáng)調(diào)了微觀層面研究對理解和解決復(fù)雜退化路徑的重要性。這些發(fā)現(xiàn)為鈣鈦礦及其他無序半導(dǎo)體材料的未來研究指明了方向，推動了光伏技術(shù)的進(jìn)步。整體而言，本文強(qiáng)調(diào)了性能和穩(wěn)定性之間的相互關(guān)系，呼吁在設(shè)備設(shè)計中實現(xiàn)全面優(yōu)化。
Frohna, K., Chosy, C., Al-Ashouri, A. et al. The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells. Nat Energy (2024).
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