作為氫氣（H₂）和碳循環(huán)的可再生中間體，甲醇與水（H₂O）以1：1的比例混合，可以通過甲醇-H₂O（PRMW）的光催化重整產(chǎn)生綠色氫氣。目前，低能量和溫和條件下的PRMW仍然是一個嚴峻的挑戰(zhàn)。

基于此，2024年10月31日，黑龍江大學付宏剛教授、德國馬普膠體與界面所Markus Antonietti教授在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride》的研究論文。

在這里，作者通過超分子前體策略合成了氨基酸衍生的氮化碳（ACN），用于PRMW，它在35 °C陽光下具有優(yōu)異的性能（H₂，35.6 mmol h^-1 g^–1；CO₂，11.5 mmol h^-1 g^-1）。

作者揭示了表面封端的羧基（-COOH）促進甲醇在MetCNx上暗脫氫，同時形成甲氧基（?OCH₃）和羥甲基（?CH₂OH），光刺激H₂O氧化產(chǎn)生的羥基（?OH）促進甲醛的C-H活化，然后使整個反應(yīng)生成CO₂和三個H₂。

總之，延長的光吸收、增強的電荷分離和傳輸以及高效的表面反應(yīng)提高了光催化效率。

圖1：MetCN30的合成與微觀結(jié)構(gòu)表征

圖2：MetCN30的光物理性能分析

圖3：MetCN30的光催化活性和選擇性

Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?