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研究背景

合成氣作為生產(chǎn)燃料和化學(xué)品的重要原料，目前主要通過(guò)天然氣或煤炭在高溫高壓下生成，然而這類(lèi)方法耗能高、成本大，并且伴隨大量碳排放。為實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)，迫切需要找到更清潔、更經(jīng)濟(jì)的合成氣制備方法。木質(zhì)素，作為木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的重要組成部分，約占其30%的重量，富含C-C和C-O鍵，是一種理想的制備合成氣的原料。然而，木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜且化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，難以通過(guò)傳統(tǒng)方式高效分解。雖然貴金屬催化劑在木質(zhì)素轉(zhuǎn)化方面表現(xiàn)出色，但其成本高昂，限制了實(shí)際應(yīng)用的規(guī)模。

成果簡(jiǎn)介

基于此，上海交通大學(xué)周寶文設(shè)計(jì)出一種鐵-錳雙金屬催化劑，與銦鎵氮化物納米線結(jié)合，在太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)下實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素的光催化轉(zhuǎn)化。該催化劑能夠同時(shí)激活木質(zhì)素中的C-C和C-O鍵，大幅提高轉(zhuǎn)化效率，為無(wú)貴金屬催化劑在綠色能源與生物質(zhì)利用方面的應(yīng)用帶來(lái)了全新突破。該項(xiàng)成果以“Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN”為題，發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究亮點(diǎn)

1 ?本文采用鐵-錳雙金屬催化劑，成功激活木質(zhì)素中的C-C和C-O鍵。該催化體系解決了以往催化劑僅能單獨(dú)激活C-O鍵的局限，顯著提升了木質(zhì)素的利用率和轉(zhuǎn)化效率。

2 ?與傳統(tǒng)貴金屬催化劑相比，鐵-錳催化劑成本低、資源豐富，適合大規(guī)模應(yīng)用。研究證明其在光催化合成氣生成中的活性不遜于貴金屬，為清潔燃料生產(chǎn)提供了一種經(jīng)濟(jì)可行的方案。

3 ?該體系展示了42.4 mol·g_cat?1·h?1的合成氣生成速率和11.8%的光燃料轉(zhuǎn)換效率。借助InGaN納米線的廣譜光吸收和優(yōu)異的電荷分離性能，實(shí)現(xiàn)了光驅(qū)動(dòng)下木質(zhì)素高效綠色的轉(zhuǎn)化。

圖文導(dǎo)讀

圖1 鐵-錳催化劑激活C-C和C-O鍵機(jī)理示意圖

圖1展示了鐵-錳雙金屬催化劑與銦鎵氮化物（InGaN）納米線的復(fù)合結(jié)構(gòu)，詳細(xì)描繪了該催化劑的組合方式，強(qiáng)調(diào)了其在反應(yīng)中同時(shí)激活木質(zhì)素分子中的C-C和C-O鍵的作用機(jī)制。通過(guò)此圖，可以看到催化劑如何與InGaN納米線結(jié)合，利用其優(yōu)異的光吸收和電荷分離特性，從而最大限度的利用木質(zhì)素中豐富的-OCH?和-CH?CH?CH?等基團(tuán)。這種催化劑設(shè)計(jì)策略不僅提高了木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化效率，還能在光照條件下生成高選擇性的合成氣，包括H?和CO，從而為可持續(xù)能源生產(chǎn)提供了重要的技術(shù)支持。

圖2 鐵-錳雙金屬催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線的結(jié)構(gòu)組成分析

圖2 展示了鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線的結(jié)構(gòu)、元素分布和物理化學(xué)特性，通過(guò)多種表征技術(shù)詳細(xì)解析了其在光催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化中的關(guān)鍵作用。首先，圖中的掃描電子顯微鏡圖像可看出鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物在硅襯底上的微觀形貌。其直徑為40-70 nm、長(zhǎng)度為280-400 nm，表明其具有高比表面積，可以最大化反應(yīng)位點(diǎn)的暴露。其次，高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖像揭示了鐵和錳納米簇在銦鎵氮化物表面的均勻分布，通過(guò)能譜分析圖像驗(yàn)證了Fe和Mn元素的分布情況。

此外，X射線光電子能譜分析揭示了鐵和錳在催化劑表面的氧化態(tài)和化學(xué)環(huán)境，確認(rèn)了Fe處于Fe³⁺氧化態(tài)，而Mn則為Mn²⁺氧化態(tài)。這些分析強(qiáng)調(diào)了鐵-錳催化劑與銦鎵氮化物納米線之間的相互作用，以及它們?cè)诠獯呋磻?yīng)中作為活性位點(diǎn)的重要性。此外，本文還分析了負(fù)載鐵-錳雙金屬催化劑對(duì)銦鎵氮化物納米線對(duì)光電荷載流子行為的影響。結(jié)果顯示，鐵-錳修飾顯著提高了電荷的壽命，這有助于增強(qiáng)光催化反應(yīng)的效率和選擇性。

圖3 光驅(qū)動(dòng)條件下鐵-錳催化劑促進(jìn)木質(zhì)素合成氣生成的活性與影響因素

圖3 ?展示了鐵-錳催化劑修飾的銦鎵氮化物納米線在光驅(qū)動(dòng)條件下進(jìn)行木質(zhì)素合成氣生產(chǎn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。圖中比較了不同金屬催化劑修飾下的活性，鐵-錳雙金屬催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的合成氣生成速率和高的選擇性。此外，還研究了催化劑加載量、木質(zhì)素濃度和光照強(qiáng)度對(duì)反應(yīng)效率的影響，揭示了最佳反應(yīng)條件下的最大活性。穩(wěn)定性測(cè)試顯示了催化劑在一定時(shí)間內(nèi)的可靠性，為鐵-錳催化劑在可持續(xù)能源生產(chǎn)中的實(shí)際應(yīng)用提供了重要的實(shí)驗(yàn)支持和理論依據(jù)。

圖4 光驅(qū)動(dòng)條件下鐵-錳催化劑對(duì)木質(zhì)素的反應(yīng)機(jī)理研究

圖4 展示了鐵-錳催化劑在光驅(qū)動(dòng)條件下對(duì)木質(zhì)素轉(zhuǎn)化過(guò)程中的關(guān)鍵機(jī)理。通過(guò)電子順磁共振（EPR）實(shí)驗(yàn)和同位素標(biāo)記技術(shù)，揭示了反應(yīng)中產(chǎn)生的主要自由基（如?CH?和?OH），以及它們?nèi)绾未龠M(jìn)合成氣的生成。還比較了不同木質(zhì)素模型化合物的轉(zhuǎn)化活性，強(qiáng)調(diào)了-OCH?和-C?H?基團(tuán)在提高反應(yīng)效率中的作用。這些發(fā)現(xiàn)深化了對(duì)鐵-錳催化劑在木質(zhì)素光催化轉(zhuǎn)化中機(jī)理的理解，為開(kāi)發(fā)高效能源轉(zhuǎn)化技術(shù)提供了重要參考。

總結(jié)展望

本文探討了鐵-錳雙金屬催化劑在光驅(qū)動(dòng)條件下對(duì)木質(zhì)素的高效轉(zhuǎn)化，成功實(shí)現(xiàn)了綠色合成氣的生產(chǎn)。作者創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了鐵-錳催化劑與銦鎵氮化物納米線的復(fù)合材料，有效激活了木質(zhì)素中的C-C和C-O鍵，極大提高了合成氣的生成速率和選擇性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該催化劑在最佳條件下實(shí)現(xiàn)了42.4 mol·g_cat?1·h?1的合成氣生成速率和93%的選擇性，同時(shí)展示了良好的光能轉(zhuǎn)換效率。這一研究不僅突破了傳統(tǒng)催化劑的局限，提供了一種低成本的替代方案，同時(shí)為木質(zhì)素的資源化利用開(kāi)辟了新途徑。

盡管本研究展示了鐵-錳催化劑的良好性能，但在長(zhǎng)期運(yùn)行中的穩(wěn)定性和耐久性仍需進(jìn)一步驗(yàn)證。催化劑的負(fù)載量、反應(yīng)溫度及木質(zhì)素來(lái)源的多樣性可能會(huì)對(duì)催化效果產(chǎn)生顯著影響，這些因素需在后續(xù)研究中綜合考慮。其次，可以探索不同類(lèi)型的光催化材料與鐵-錳催化劑的結(jié)合，以實(shí)現(xiàn)更廣泛的反應(yīng)條件和更高的催化活性。建立更完善的反應(yīng)機(jī)制模型，深入研究反應(yīng)過(guò)程中的中間產(chǎn)物及反應(yīng)路徑，將為優(yōu)化催化劑設(shè)計(jì)和反應(yīng)條件提供理論基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Binary Iron-Manganese Cocatalyst for Simultaneous Activation of C-C and C-O Bonds to Maximally Utilize Lignin for Syngas Generation over InGaN. Angewandte Chemie International Edition

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/11/02/5e23fe2526/

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