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研究背景

碳酸鹽礦物在淺表礦物記錄中普遍存在，是生物礦化作用的主要產(chǎn)物，也是碳捕獲與安全封存的重要環(huán)節(jié)。然而，由于如致密液相（DLP）等無(wú)定形前驅(qū)相的參與，碳酸鹽礦化的路徑通常與經(jīng)典理論預(yù)測(cè)相悖，且對(duì)于DLP的形成或固化機(jī)制知之甚少。

成核是結(jié)晶過(guò)程中的初始階段，控制和預(yù)測(cè)其過(guò)程是材料科學(xué)、地球科學(xué)和生物學(xué)中的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。盡管經(jīng)典成核理論（CNT）在多種情況下成功解釋了成核現(xiàn)象，但由于未考慮的自由能和動(dòng)力學(xué)復(fù)雜性，CNT越來(lái)越難以解釋多種系統(tǒng)的成核過(guò)程，特別是在系統(tǒng)遠(yuǎn)離平衡態(tài)時(shí)，DLP介導(dǎo)的液-液相分離（LLPS）過(guò)程。

碳酸鈣（CaCO₃）是一個(gè)典型的例子，相關(guān)研究強(qiáng)調(diào)了理解和控制通過(guò)DLP多步成核途徑的重要性。盡管在CaCO₃結(jié)晶路徑的研究中取得了進(jìn)展，但不同物相在結(jié)晶過(guò)程中的出現(xiàn)難易程度、無(wú)序相的瞬態(tài)性質(zhì)以及對(duì)添加劑的敏感性，限制了當(dāng)前技術(shù)對(duì)CaCO₃礦化的理解、預(yù)測(cè)和控制。尤其是，由于缺乏動(dòng)力學(xué)研究，關(guān)于DLP的形成或固化過(guò)程、化學(xué)組成演變及其與聚合物誘導(dǎo)的液態(tài)前驅(qū)相（PILP）之間的關(guān)系仍未完全理解。

圖文導(dǎo)讀

為此，美國(guó)西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室/華盛頓大學(xué)的James J. De Yoreo院士和Christopher J. Mundy、金彪博士攜手在《Nature Materials》期刊上發(fā)表了題為“Formation, chemical evolution and solidification of the dense liquid phase of calcium (bi)carbonate”的研究論文。研究人員結(jié)合液相透射電子顯微鏡、原位液體核磁共振和傅里葉變換衰減全反射紅外光譜等多種技術(shù)，成功揭示了在碳酸鈣礦物結(jié)晶過(guò)程中致密液態(tài)前驅(qū)相的形成、組成及物化性質(zhì)，以及隨后的相轉(zhuǎn)變機(jī)制。研究結(jié)果表明，液-液相分離驅(qū)動(dòng)了高度水合的碳酸氫鈣DLP的形成，隨后通過(guò)脫水和釋放二氧化碳轉(zhuǎn)變?yōu)榭招牡臒o(wú)定形水合碳酸鈣顆粒。此外，酸性蛋白質(zhì)和聚合物可延長(zhǎng)DLP的壽命，同時(shí)不改變其形成途徑和化學(xué)性質(zhì)。

最后，分子動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論模擬結(jié)果表明，DLP是通過(guò)溶劑化的Ca2??(HCO??)?復(fù)合物在受限D(zhuǎn)LP液滴中的鄰近效應(yīng)下直接凝聚而形成的。這些發(fā)現(xiàn)為我們提供了有關(guān)CaCO₃成核過(guò)程的新見(jiàn)解，推進(jìn)了碳酸鹽礦化的控制能力，并闡明了生物礦化中復(fù)雜的路徑。

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值得注意的是，西北太平洋國(guó)家實(shí)驗(yàn)室博士后金彪（現(xiàn)南京大學(xué)能源與資源學(xué)院準(zhǔn)聘副教授）和Ying Chen博士為論文共同第一作者。

研究亮點(diǎn)

（1）實(shí)驗(yàn)首次揭示了高水合碳酸氫鈣的致密液相（DLP）通過(guò)液-液相分離形成，并成功轉(zhuǎn)化為中空的無(wú)定形水合碳酸鈣顆粒。

（2）實(shí)驗(yàn)通過(guò)結(jié)合液相透射電子顯微鏡、原位液體核磁共振和傅里葉變換衰減全反射紅外光譜等多種技術(shù)，詳細(xì)探討了DLP的形成過(guò)程、化學(xué)組成和物化性質(zhì)。研究表明，酸性蛋白質(zhì)和聚合物能夠延長(zhǎng)DLP的存在時(shí)間，而不改變其形成路徑和化學(xué)特性。

（3）分子動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論模擬結(jié)果顯示，DLP的形成是通過(guò)溶劑化的Ca2??(HCO??)?復(fù)合物在受限D(zhuǎn)LP液滴中的鄰近效應(yīng)下直接凝聚而成。這一機(jī)制為理解CaCO₃的成核過(guò)程提供了新的視角，表明在高驅(qū)動(dòng)力和中性pH條件下，DLP是CaCO₃生物礦化的重要前體。

圖文解讀

圖1: 碳酸鈣液-液相分離過(guò)程的原位液相透射電鏡觀察。

圖2: 原位液相核磁共振譜揭示致密液態(tài)前驅(qū)相在不同條件下的形成和演變。

圖3: 在0.4μM DHR49-Neg存在時(shí)，稠密液相DLP液滴轉(zhuǎn)化為水合非晶碳酸鈣amorphous calcium carbonate，ACC的液相透射電子顯微鏡LP-TEM。

圖4: DLP的結(jié)構(gòu)模擬和提出的多步成核路徑。

結(jié)論展望

本文的研究揭示了CaCO₃結(jié)晶過(guò)程中的關(guān)鍵機(jī)制，尤其是液-液相分離（LLPS）到致密液相（DLP）以及后續(xù)轉(zhuǎn)變?yōu)榭招臒o(wú)定形碳酸鈣（ACC）的過(guò)程。這一發(fā)現(xiàn)填補(bǔ)了我們對(duì)CaCO₃礦化過(guò)程理解中的重要空白，為解釋生物礦化機(jī)制提供了新視角，特別是在石筍形成和礦物特征解讀方面。

通過(guò)識(shí)別DLP的化學(xué)組成及其轉(zhuǎn)化過(guò)程，研究強(qiáng)調(diào)了酸性蛋白質(zhì)在延長(zhǎng)無(wú)定形前驅(qū)體穩(wěn)定性中的重要性，這一特性可能在生物系統(tǒng)中普遍存在。此外，研究結(jié)果還暗示，類似的礦化機(jī)制可能適用于多種生物和環(huán)境條件，推動(dòng)了對(duì)碳酸鹽礦化技術(shù)的應(yīng)用探索。

文獻(xiàn)信息

Jin, B., Chen, Y., Pyles, H. et al. Formation, chemical evolution and solidification of the dense liquid phase of calcium (bi)carbonate. Nat. Mater. (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/10/29/58643aec7a/

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