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迄今為止，負(fù)載在特定半導(dǎo)體上的單原子和雙金屬共催化劑顯示出作為光催化CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊的材料的前景。其中，由于Cu表面上特殊的*CO二聚化特性，Cu及其衍生物顯示出良好的性能。

然而，單原子和雙金屬助催化劑上仍然難以控制C-C鍵的形成并實(shí)現(xiàn)對(duì)C₂₊合成的高選擇性，主要?dú)w因于對(duì)Cu基催化劑上的C-C偶聯(lián)的理解不足和難以維持催化穩(wěn)定性。此外，對(duì)于選擇性生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)品，犧牲劑通常用于降低氧化還原電位并增強(qiáng)電荷分離，導(dǎo)致成本和資源消耗增加。因此，迫切需要探索替代系統(tǒng)，以加快電子轉(zhuǎn)移和促進(jìn)C-C二聚化，使高效率和選擇性地光催化CO₂合成C₂₊化合物，同時(shí)消除Cu和犧牲劑的使用。

近日，新加坡國(guó)立大學(xué)劉斌、林志群和南京大學(xué)鄒志剛等報(bào)告了一種有效的策略，通過(guò)界面缺陷呈現(xiàn)的串聯(lián)催化中心來(lái)實(shí)現(xiàn)不對(duì)稱的C-C偶聯(lián)，用于光催化還原CO₂生成乙烯，而不需要犧牲劑、Cu和貴金屬。具體而言，研究人員選擇二維半導(dǎo)體材料MoS₂與零維納米團(tuán)簇赤鐵礦(α-Fe₂O₃)相結(jié)合，利用天然Mo固氮酶及其合適的能帶排列方式，制備了Z型光催化劑。

一系列的原位實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，采用化學(xué)腐蝕與水熱法相結(jié)合合成的富硫空位MoS_x/Fe₂O₃的界面空位不僅在帶隙內(nèi)形成缺陷能級(jí)，而且相鄰的欠配位S和Fe中產(chǎn)生了Fe-S鍵，作為低能壘快速電子轉(zhuǎn)移通道。此外，這些S空位還調(diào)節(jié)了Mo原子與相鄰Fe原子之間的電子耦合作用，形成了與固氮酶類似的不對(duì)稱異核Mo-Fe單元。

與純MoS₂(P-MoS₂)相比，MoS_x/Fe₂O₃光催化劑在光催化CO₂還原過(guò)程中的電子消耗率提高了9.7倍；在乙烯產(chǎn)率為10.6 μmol g^-1 h^-1下，乙烯的選擇性顯著提高了84.9%。此外，密度泛函計(jì)算(DFT)和原位DRIFTS表明，Mo-Fe串聯(lián)金屬活性中心可以通過(guò)d-p雜交協(xié)同抑制相鄰*CO和*COH中間體之間的靜電排斥，調(diào)節(jié)C-C耦合進(jìn)入熱力學(xué)有利的過(guò)程。

更重要的是，采用相同策略制備的MoS_x/WO₃光催化劑進(jìn)一步證實(shí)了這些不對(duì)稱串聯(lián)催化中心對(duì)乙烯生產(chǎn)的普遍性。綜上，該項(xiàng)研究所提出的類生物設(shè)計(jì)為Z型光催化劑的構(gòu)建提供了思路，并進(jìn)一步擴(kuò)展了目前使用無(wú)貴金屬和無(wú)Cu材料催化CO₂和H₂O光合成C₂₊的有限選擇。

Unlocking copper-free interfacial asymmetric C–C coupling for ethylene photosynthesis from CO₂ and H₂O. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c10023

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