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研究概述
探索合適的銅(Cu)-基電催化劑載體材料有助于電催化一氧化碳還原反應(yīng)(CORR)以穩(wěn)定生產(chǎn)多碳化合物。
然而,金屬載體的適應(yīng)性不足和電導(dǎo)率低會(huì)影響C-C耦合能力和能量效率。
基于此,2024年10月22日,武漢大學(xué)定明月教授/徐俊宸在國(guó)際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Establishing Non-stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C-C Coupling for Highly Energy-Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide》的研究論文。
在這里,研究人員將非化學(xué)計(jì)量比的Ti4O7結(jié)合到Cu電催化劑(Cu-Ti4O7)中,作為一種高導(dǎo)電性和穩(wěn)定性的載體,用于CO的高能效電化學(xué)轉(zhuǎn)化。
研究表明,Ti4O7中有序晶格缺陷產(chǎn)生的豐富氧空位有助于水的解離和CO吸附,加速氫化成*COH。
Cu-Ti4O7金屬載體界面的高度適應(yīng)性,使得Cu上的*CO和Ti4O7上的*COH之間能夠直接進(jìn)行不對(duì)稱的C-C耦合,顯著降低了生成C2+產(chǎn)物的反應(yīng)能壘。
此外,Ti4O7優(yōu)異的導(dǎo)電性有利于通過穩(wěn)定的Cu/Ti4O7界面進(jìn)行反應(yīng)電荷轉(zhuǎn)移,從而最大限度地減少能量損失。
因此,優(yōu)化的20Cu-Ti4O7催化劑對(duì)多碳產(chǎn)物的選擇性為96.4%,能量效率為45.1%,以及432.6 mA cm-2的局部電流密度。
該研究強(qiáng)調(diào)了Cu和載體材料之間的新型C-C耦合策略,推動(dòng)了用于高效CO電還原的Cu負(fù)載催化劑的開發(fā)。
圖文解讀
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圖1:非化學(xué)計(jì)量比的Ti4O7負(fù)載Cu催化劑的合成與表征
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圖2:20Cu-Ti4O7、20Cu-TiO2和純Cu的電催化CORR性能
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圖3:理論計(jì)算
文獻(xiàn)信息
Establishing Non-stoichiometric Ti4O7 Assisted Asymmetrical C-C Coupling for Highly Energy-Efficient Electroreduction of Carbon Monoxide,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

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