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研究概述

合金化通過調(diào)節(jié)含氧中間體的熱力學(xué)，顯著提升了鈀（Pd）基催化劑的氧還原反應(yīng)（ORR）性能。

然而，Pd基合金對O₂分子的活化能力不理想，限制了ORR動(dòng)力學(xué)的進(jìn)一步改善。

基于此，2024年10月23日，北京大學(xué)郭少軍教授、哈爾濱工業(yè)大學(xué)于永生教授在國際期刊Advanced Materials發(fā)表題為《Spin-Polarized PdCu-Fe₃O₄ In-Plane Heterostructures with Tandem Catalytic Mechanism for Oxygen Reduction Catalysis》的研究論文。

在這里，研究人員報(bào)道了精確合成納米片組裝的自旋極化PdCu-Fe₃O₄面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以大幅活化O₂分子并提高ORR動(dòng)力學(xué)。

研究表明，設(shè)計(jì)的面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)不僅調(diào)節(jié)了Pd位點(diǎn)的d帶中心，減弱了含氧中間體的吸附，還賦予了親電Fe位點(diǎn)強(qiáng)大的活化O₂分子的能力，這使得PdCu-Fe₃O₄面內(nèi)異質(zhì)結(jié)構(gòu)在目前的Pd基催化劑中具有最高的ORR比活性。

原位電化學(xué)光譜和理論研究揭示了PdCu-Fe₃O₄-Fe位點(diǎn)上的串聯(lián)催化機(jī)制，這些位點(diǎn)首先活化分子O₂，并生成含氧中間體轉(zhuǎn)移到Pd位點(diǎn)，以完成后續(xù)的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟。

圖文解讀