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電化學CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)為將CO₂轉(zhuǎn)化為增值燃料和化學品提供了一條有前景的途徑。CO₂RR在堿性電解質(zhì)中生產(chǎn)多碳(C₂₊)方面取得了巨大的進展。然而，堿性CO₂RR電解槽中容易發(fā)生碳酸鹽的形成和交叉。為了規(guī)避這個問題，研究人員提出了一個涉及CO₂轉(zhuǎn)化為CO和隨后電化學CO還原(CORR)的兩步法。CORR有利于C-C偶聯(lián)和C₂₊生成，以及在堿性條件下無碳酸鹽生成。此外，人們已經(jīng)開發(fā)了多種催化劑來促進C₂₊生產(chǎn)，但是效果并不理想。因此，目前迫切需要開發(fā)高活性和選擇性的催化劑用于C₂₊的生產(chǎn)。

近日，新南威爾士大學趙川課題組采用芳香族雜環(huán)噻二唑衍生物(N₂SN)對原子分散的Cu-Au合金表面進行功能化處理，促進CO向乙酸的轉(zhuǎn)化。原位光譜表征和理論計算表明，N₂SN層由于其吸電子性能，改變了Cu的氧化狀態(tài)，促進了Cu-Au合金表面*CO的富集；這有助于*CO發(fā)生二聚化形成C-C-O中間體，促進CO轉(zhuǎn)化為乙酸。此外，引入N₂SN分子能夠降低C-C偶聯(lián)的能壘，抑制析氫反應(yīng)，顯著提高CORR的活性和選擇性。

性能測試結(jié)果顯示，N₂SN修飾的CuAu_1%(N₂SN/CuAu_1%)具有優(yōu)異的CORR性能，在堿性條件下和MEA中，其在400 mA cm^-2時達到最佳的FE_醋酸鹽(55%)，部分電流密度為219 mA cm^-2。

此外，通過將N₂SN/CuAu_1%陰極與IrO_x偶聯(lián)，建立了全電池MEA電解槽。CORR分別在100、200和300 mA cm^-2下進行500、400和200分鐘CO電解，在反應(yīng)過程中C₂₊的法拉第效率得到了很好的保持。穩(wěn)定性操作后，N₂SN/CuAu_1%的結(jié)構(gòu)和形貌也得到保持，證實了其良好的穩(wěn)定性。

綜上，該項工作證實有機分子在調(diào)節(jié)催化劑局部環(huán)境和反應(yīng)途徑以提高選擇性方面的重要作用，為今后高效催化劑的開發(fā)提供了思路。

Molecule doping of atomically dispersed Cu–Au alloy for enhancing electroreduction of CO to C₂₊ products. Advanced Functional Materials, 2024.?

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趙川AFM: 有機分子修飾原子分散Cu-Au合金，促進CO電還原成C2+

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