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?大化所Nat. Commun.: 反應(yīng)過程中界面S遷移，實(shí)現(xiàn)低過電位下電解海水產(chǎn)氫

氫燃料以其高熱值和清潔燃燒產(chǎn)物，被公認(rèn)為是一種理想的儲(chǔ)能載體。電催化劑水分解制氫具有有操作簡單和可利用間歇性可再生能源的特點(diǎn)而備受關(guān)注。由于淡水資源有限，海水作為氫析出反應(yīng)(HER)的原料，有利于實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制氫。

然而，海水電解仍然面臨挑戰(zhàn)，主要是由于Cl^?腐蝕、鈣(Ca²⁺)和鎂(Mg²⁺)鹽沉淀和催化劑中毒引起的電極失活。雖然堿性介質(zhì)中的海水電解可以顯著降低氯析出反應(yīng)(CER)的選擇性和鹽沉淀，但HER動(dòng)力學(xué)緩慢，導(dǎo)致過電位增加和能量轉(zhuǎn)換效率降低。此外，考慮到Pt基催化劑的高成本和稀缺性，開發(fā)具有高電催化活性和穩(wěn)定性的非貴金屬基HER電催化劑對(duì)堿性海水電解的發(fā)展至關(guān)重要。

近日，中國科學(xué)院大連化物所王二東和楊冰等通過構(gòu)建含氮摻雜碳?xì)ぐ獾腘i₃S₂/Co₉S₈硫化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)(CN@NiCoS)電催化劑。原位表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在反應(yīng)過程中CN@NiCoS界面發(fā)生重構(gòu)，發(fā)生S的動(dòng)態(tài)遷移。NiCoS異質(zhì)結(jié)中S的遷移導(dǎo)致在Ni₃S₂/Co₉S₈異質(zhì)界面產(chǎn)生S空位，遷移的S原子隨后通過強(qiáng)C-S鍵被CN殼捕獲，防止S化物溶解到堿性電解質(zhì)中。

結(jié)果表明，動(dòng)態(tài)形成的S摻雜CN殼層和S空位配對(duì)位點(diǎn)通過改變費(fèi)米能級(jí)附近的d帶中心，從而加速堿性介質(zhì)中水的吸附/解離，顯著提高了HER活性。

性能測試結(jié)果顯示，在堿性海水中，CN@NiCoS只需要8 mV的過電位就能提供10 mA cm^-2的電流密度；即使在1000 mA cm^-2的高電流密度下，CN@NiCoS的過電位也僅為281 mV。

此外，該催化劑也表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，其能夠在100和1000 mA cm^-2下分別連續(xù)穩(wěn)定電解超400和200小時(shí)，反映出CN覆蓋層對(duì)催化劑的保護(hù)作用和CN@NiCoS在工業(yè)海水電解中的巨大潛力。總的來說，該項(xiàng)工作通過調(diào)節(jié)界面S遷移打破活性-穩(wěn)定的平衡，為設(shè)計(jì)和制備高效的海水電解催化劑提供了新策略。

Engineering interfacial sulfur migration in transition-metal sulfide enables low overpotential for durable hydrogen evolution in seawater. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50535-2

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