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深共晶電解質(zhì)（DEE）因其獨特的物理化學特性而備受關(guān)注，但要通過二元 DEE 配方實現(xiàn)令人滿意的鋰負極兼容性仍存在挑戰(zhàn)。

在此，湖南大學梁宵團隊設(shè)計了一種由雙(三氟甲烷-磺酰基)亞胺鋰（LiTFSI）和固體丁二烯砜（BdS）組成的不易燃二元 DEE 電解質(zhì)。結(jié)果顯示，該電解質(zhì)在室溫下表現(xiàn)出較高的 Li⁺?離子遷移數(shù)（0.52）、離子電導率（1.48 mS cm^-1）和較寬的電化學窗口（~4.5 V vs. Li/Li⁺），從而增強了鋰金屬的兼容性。

研究表明，鋰的兼容性源于富含 LiF 的 SEI 的形成，該種穩(wěn)定的 SEI 有效抑制了枝晶的生長和氣體反應(yīng)，確保了 Li||Li 對稱電池、Li||LiCoO₂?和 Li||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂?全電池的長循環(huán)壽命和高庫侖效率。此外，BdS 共晶策略通過與相應(yīng)的基于 TFSI^–的鹽配對，顯示出對 Na 和 Zn 等其他金屬的普遍適用性。

圖1. LTB DEEs 的物理化學特性

總之，該工作開發(fā)了一種基于 BdS 的二元 DEE 電解質(zhì)（LTB-3.0），該電解質(zhì)表現(xiàn)出強的鋰金屬相容性。通過揭示 BdS 與 LiTFSI 之間的共晶反應(yīng)，研究人員發(fā)現(xiàn) LTB-3.0 電解質(zhì)展現(xiàn)出優(yōu)異的物理化學性質(zhì)。此外，研究人員選擇了三種由含 N 的路易斯堿（NMAC、DMIm 和 SN）形成的傳統(tǒng)二元 DEE 進行比較，詳細考察了其與金屬鋰的相容性。研究表明，LTB-3.0 的金屬相容性源于 LiTFSI 與鋰金屬之間的優(yōu)先反應(yīng)形成了富含 LiF 的 SEI。

因此，基于 LTB-3.0 的Li||Li對稱電池具有較低的界面阻抗，在 0.2 mA-cm^-2?的條件下，壽命長達 600 小時以上?；?BdS 與 TFSI 鹽的共晶方法對 Na 和 Zn 等其他金屬穩(wěn)定性具有普遍適用性，即該工作為探索安全、高性能的金屬負極電池電解質(zhì)提供了廣闊的前景。

圖2. LTB-3.0 電解液的鋰金屬全電池性能

Butadiene Sulfone Based Binary Deep Eutectic Electrolyte for High Performance?Lithium Metal Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2024 DOI:?10.1002/anie.202408728

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?湖大Angew：丁二烯砜基二元深共晶電解質(zhì)助力高性能鋰金屬電池

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