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四單位聯(lián)合！ACS Energy Letters：配位陰離子富集電解質(zhì)用于貧電解質(zhì)鋰-硫電池

在常用液態(tài)電解質(zhì)中形成的鋰-固態(tài)電解質(zhì)相（SEI）和硫化聚丙烯腈（SPAN）正極-電解質(zhì)相（CEI）無(wú)法適應(yīng)鋰負(fù)極和 SPAN 正極的巨大體積變化，導(dǎo)致在高負(fù)載質(zhì)量和貧電解質(zhì)條件下電解質(zhì)和鋰消耗嚴(yán)重，電池容量衰減較快。

在此，馬里蘭大學(xué)王春生，美國(guó)邁阿密大學(xué)駱超，美國(guó)布魯克海文國(guó)家實(shí)驗(yàn)室胡恩源，美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Cheng Lei等人通過(guò)在局部高濃度電解質(zhì)（LHCE）中添加離子液體（Py13TFSI），形成富含 LiF 的 SEI 和 LiF-LixNyOz 共富集 CEI，從而形成配位離子富集的溶劑化結(jié)構(gòu)。

其中，富含 LiF 的中間相在鋰和 SPAN 發(fā)生較大體積變化時(shí)產(chǎn)生的應(yīng)力/應(yīng)變較小。因此，在貧電解質(zhì)條件下（E/S 比為 5 mL gSPAN^-1），鋰（50 μm）||SPAN（6 mg cm^-2）軟包電池的循環(huán)壽命穩(wěn)定在 120 次，容量保持率為 79.2%。

圖1. 電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作開發(fā)了一種帶有離子液體添加劑的LHCE以生成富含配位陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。該電解液可在鋰金屬負(fù)極上原位形成富含 LiF 的 SEI 層，并在 SPAN 正極上形成 LiF/LixNyOz 共富集的 CEI 層?；诖?，該電解液使鋰金屬負(fù)極在 900 小時(shí)內(nèi)具有較高的平均CE(99.4%)。

此外，基于50 μm 薄鋰及高負(fù)載 SPAN（6 mg cm^-2）軟包電池在貧電解質(zhì)條件下顯示出優(yōu)異的電池性能。因此，該項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn)低成本、長(zhǎng)壽命和高能量 LSB 的商業(yè)化提供了可靠的電解液設(shè)計(jì)方法。

圖2. 電池性能

A Coordinated-Anion-Enriched Electrolyte for Lean-Electrolyte Li–S Batteries,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00859

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