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C-H鍵活化一直是化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域的重要研究課題。然而，傳統(tǒng)方法主要集中在短鏈烷烴和芳香族化合物上，對于長鏈有機(jī)分子的C-H鍵活化研究相對較少。

近日，美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校的鄭躍兵教授團(tuán)隊(duì)和日本東北大學(xué)的李昊教授團(tuán)隊(duì)合作在Nature Communications上發(fā)文揭示了利用二維過渡金屬二硫化物（TMDCs）實(shí)現(xiàn)光驅(qū)動(dòng)長鏈有機(jī)分子C-H鍵活化的新方法，文章第一作者為加州大學(xué)伯克利分校的李金剛博士。

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在低功率連續(xù)激光照射下，單層二維材料（如WSe2、WS2和MoS2等）能夠有效促進(jìn)長鏈有機(jī)分子中C-H鍵的活化。以十六烷基三甲基氯化銨（CTAC）為例，科研人員成功實(shí)現(xiàn)了將其轉(zhuǎn)化為發(fā)光碳量子點(diǎn)。這種方法除CTAC外，還可應(yīng)用于聚乙烯和聚乙烯醇等其他長鏈分子。

日本東北大李昊/UT Austin鄭躍兵最新Nature Commun.：二維材料助力光驅(qū)動(dòng)C-H鍵活化和長鏈分子轉(zhuǎn)化

圖1. 利用光和二維材料實(shí)現(xiàn)長鏈分子的C-H鍵活化和發(fā)光碳量子點(diǎn)合成。圖片來源：Nat. Commun.

研究團(tuán)隊(duì)使用多種表征技術(shù)，包括光譜測量、SEM/TEM和nano-FTIR，對合成的碳量子點(diǎn)進(jìn)行了全面分析，并展示了利用激光在固相襯底上直接寫入碳量子點(diǎn)以及在新型信息存儲和數(shù)據(jù)加密的潛在應(yīng)用。

通過實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步揭示了TMDCs表面的缺陷（如硒空位）和氧化態(tài)在促進(jìn)氫吸附和C-H活化反應(yīng)中的關(guān)鍵作用。而且，計(jì)算結(jié)果表明，TMDCs介導(dǎo)的C-C耦合的能量勢壘遠(yuǎn)低于常用的金屬催化劑，這使得TMDCs在長鏈分子C-H活化方面具有獨(dú)特優(yōu)勢。這一發(fā)現(xiàn)展示了一種全新的長鏈有機(jī)分子轉(zhuǎn)化方法，為有機(jī)合成，塑料降解，和光子材料等領(lǐng)域帶來了新的機(jī)遇和應(yīng)用前景。

文章信息

Jingang Li, Di Zhang, Zhongyuan Guo, Zhihan Chen, Xi Jiang, Jonathan M. Larson, Haoyue Zhu, Tianyi Zhang, Yuqian Gu, Brian W. Blankenship, Min Chen, Zilong Wu, Suichu Huang, Robert Kostecki , Andrew M. Minor, Costas P. Grigoropoulos, Deji Akinwande, Mauricio Terrones, Joan M. Redwing, Hao Li* and Yuebing Zheng*?Light-driven C–H activation mediated by 2D transition metal dichalcogenides, Nature Communications, 2024, 15, 5546.

https://www.nature.com/articles/s41467-024-49783-z.pdf

課題組主頁

鄭躍兵教授: https://zheng.engr.utexas.edu/

李昊教授: https://www.li-lab-cat-design.com/prof-hao-li.html

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