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Nature Reviews Chemistry綜述：二維材料的插層帶來新興電子相轉(zhuǎn)移

插層是誘導(dǎo)過渡金屬二硫?qū)倩?(TMDs) 相變的有力工具。然而，只有鋰離子 (Li⁺) 插入 MoS₂或WS₂誘導(dǎo)的半導(dǎo)體 2H（六方）相到金屬 1T（八面體或半金屬 1T′，扭曲八面體）相的轉(zhuǎn)變是眾所周知的。

康奈爾大學(xué)的 Judy J. Cha 領(lǐng)導(dǎo)的團隊在 ACS Nano 上撰文報道了在 1T′-MoTe2 中電化學(xué) Li⁺ 插入過程中出現(xiàn)的新興相變，從而發(fā)現(xiàn)了兩個之前未報道過的電子相——輕度鋰化相 I 和重度鋰化相 II（ACS Nano 18, 17349–17358 (2024)）。

來自卡爾加里大學(xué)的研究人員，對該文章進(jìn)行了點評，相關(guān)文章以《Ions go in and new phases appear》為題發(fā)表在《Nature Reviews Chemistry》期刊上，文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41570-024-00637-8。

研究者在電化學(xué)微反應(yīng)池（見圖中 b 部分）中進(jìn)行了 Li⁺ 插入，其中 1T′-MoTe₂ 納米薄片作為陰極，一小片鋰金屬箔作為陽極，復(fù)雜的分子混合物作為電解質(zhì)。電極和電解質(zhì)被封裝在一個透明的盒子里，蓋玻片作為頂蓋，SiO₂/Si 芯片作為底部基板。這樣的微電池不僅可以提供完整的電路來實現(xiàn)電化學(xué)插入，還可以進(jìn)行原位電化學(xué)和光譜測試。

通過對制造的電化學(xué)電池進(jìn)行恒電流放電實驗，他們觀察到了與初始 1T′ 相截然不同的新相（I 和 II）。當(dāng)施加的插層電壓 (V_EC)為 0.7 V 時，相 I 出現(xiàn)，其證據(jù)是拉曼光譜中 A_g 峰在 ~78 cm^–1 處消失，峰在 ~85 cm^–1 處出現(xiàn)。而當(dāng) V_EC 為 0.4 V 時，相 II 出現(xiàn)，其特征是在 ~17、109 和 133 cm^–1處出現(xiàn)了更多新的拉曼峰。

此外，他們利用原位單晶 X 射線衍射(XRD) 和原位透射電子顯微鏡 (TEM) 發(fā)現(xiàn)了新階段與原始 1T′ 階段之間原子結(jié)構(gòu)的差異。XRD 圖案表明，與原始 1T′ 相相比，鋰化相的層間距增大，而 TEM 圖像表明，這種變化是由于鋰化相的平面晶格對稱性變化引起的。

原位拉曼和XRD 數(shù)據(jù)也表明相變的可逆性——在去除施加的 V_EC后，鋰化 1T′-MoTe₂ 納米片恢復(fù)到其原始 1T′ 相。

為了研究不同相之間的電子特性差異，研究人員在 Li⁺ 插層過程中進(jìn)行了兩端電流-電壓測量和原位霍爾測量（在施加恒定電流和磁場時進(jìn)行的一系列電壓測量）。結(jié)果表明，與原始相相比，鋰化相 II（或鋰化相 I）的電阻顯著（或適度）增加，霍爾載流子密度降低，表明在鋰化相從半金屬轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體時，帶隙打開。

總的來說，這項工作在 1T′-MoTe₂ 中引入了兩種之前未報道過的相，這些相是由 Li⁺ 插入引起的。新相表現(xiàn)出與原始半金屬性質(zhì)不同的半導(dǎo)體特性，開辟了該材料在半導(dǎo)體器件中的應(yīng)用。

值得注意的是，前不久（5月16日），本文第一兼通訊作者-楊銳捷剛以第一作者身份在《Nature Reviews Chemistry》期刊上發(fā)表題目為《Intercalation in 2D materials and in-situ studies》的封面文章。下面對該文章進(jìn)行簡短解讀。

在 2004 年發(fā)現(xiàn)石墨烯后的短短幾年內(nèi)，二維 (2D) 材料成為了材料研究的一個熱點領(lǐng)域。這些二維材料徹底改變了當(dāng)前研究的許多方面，特別是在新興物理學(xué)、光電器件、催化、電池等領(lǐng)域。這些材料具有各向異性鍵合的特點——層內(nèi)有強共價鍵，層間有弱的范德華 (vdW) 相互作用。這種各向異性的性質(zhì)使得插層在二維材料中變得可行。這里，插層是指將外來物質(zhì)（原子，離子，或分子）插入到2D材料層間或其vdW異質(zhì)結(jié)構(gòu)中。

原子、離子和分子的插層是調(diào)整二維 (2D) 材料特性的有力工具。使用此工具，二維材料的層間相互作用、面內(nèi)鍵合構(gòu)型、費米能級、電子能帶結(jié)構(gòu)和自旋軌道耦合等屬性可以得到有效的調(diào)控，從而引起二維材料的光子、電子、光電子、熱電、磁性、催化和能量存儲相關(guān)的性質(zhì)變化。這意味著插層是提升二維材料在當(dāng)前和未來應(yīng)用中的有力工具。原位成像和光譜技術(shù)是可視化和追蹤插層過程的有效手段，為破譯重要且常常難以捉摸的插層動力學(xué)、插層化學(xué)力學(xué)，和插層機理提供了機會。