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LAGP 具有良好的空氣穩(wěn)定性，無需嚴格的合成和儲存要求，是一種很有前途的固體電解質候選材料。然而，其界面穩(wěn)定性在決定鋰金屬電池性能發(fā)揮著關鍵作用，尤其是要了解界面反應的機理。直接跟蹤固態(tài)電解質/電極界面的結構和成分演變并妥善解決界面問題對于提高固態(tài)鋰金屬電池（SSLMB）的性能至關重要。

在此，香港科技大學趙天壽團隊利用原位透射電子顯微鏡（TEM）研究了 Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃ (LAGP) 與鋰負極之間界面的結構演變。研究發(fā)現(xiàn)，即使不施加電壓，鋰與原始 LAGP 之間的反應也會導致體積持續(xù)膨脹和接觸損失。

為了穩(wěn)定界面，作者構建了一種多層固體電解質，其中 LAGP 涂有聚合物電解質（P-DOL），從而使界面層在整個鋰化過程中保持原始形態(tài)。此外，P-DOL 還能促進在界面上形成豐富的 LiF，抑制 LAGP 的電子傳輸和體積膨脹，這一點在低溫微電子能譜和模擬分析中得到了進一步證實。

即使在苛刻的測試條件下，如高倍率（10 C）、高活性材料負載（11.7 mg cm^-2）、寬電壓范圍（2.8-4.45 V）和-20-50 ℃的溫度范圍內，該種獨特的多層電解質的有效性和可循環(huán)性在各種電池中得到了證明。通過應用相同的界面改性方法，作者還制備出了同時具有高離子電導率和界面穩(wěn)定性的基于 LLZTO 的（Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂）電解質。

圖1. LAGP@P-DOL結構表征

總之，該工作利用原位 TEM 技術觀察了 SSLMB 中電解質/Li在納米尺度上的界面反應和結構變化，發(fā)現(xiàn) LAGP@P-DOL 顆粒在充放電過程中的形態(tài)變化極小。Cryo-TEM 和 TOF-SIMS 證實在 LAGP@P-DOL/Li 界面形成了富含 LiF 的層，促進了 Li⁺的均勻分布，有利于鋰的致密均勻沉積。基于 QCPE@P-DOL 的鋰金屬電池在 -20 至 50 ℃ 的溫度范圍內表現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，在 30 ℃、放電率為 10.0 C 的條件下，循環(huán)壽命超過 1450 次。

因此，該工作為理解 SSLMB 中鋰與無機氧化物之間的界面結構和成分的演變提供了理論基礎，為設計界面層以提高 SSLMB 系統(tǒng)和各種堿金屬電池的性能提供了寶貴的見解。

圖2. 電池性能

Stabilizing the LAGP/Li interface and in situ visualizing the interfacial structure?evolution for high-performance solid-state lithium metal batteries, Energy &?Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee02075h

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/07/23/da092c97ee/

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?港科大EES：原位可視化高性能固態(tài)鋰金屬電池的界面結構演變

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